糠醛衍生物催化制備含氧化合物的研究
發(fā)布時間:2021-06-21 04:59
生物質(zhì)是自然界的可再生有機碳資源,其儲量豐富。生物質(zhì)及其衍生物中含有大量的氧原子和特定的結(jié)構(gòu)單元,充分利用這些已有結(jié)構(gòu)單元制備具有高附加值的含氧化學品具有很大的發(fā)展?jié)摿?啡┦且环N重要的生物基平臺化合物,工業(yè)上主要以玉米芯、甘蔗渣等農(nóng)林廢棄物為原料生產(chǎn),其大規(guī)模生產(chǎn)工藝已經(jīng)成熟。我國是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)大國能夠為糠醛的生產(chǎn)提供強大的原料支撐,發(fā)展糠醛的下游產(chǎn)品對于提高國民經(jīng)濟具有重要的意義。1,2-戊二醇和γ-丁內(nèi)酯是重要的含氧化學品,附加值高,需求量大。糠醛衍生物制備1,2-戊二醇和γ-丁內(nèi)酯對于生物質(zhì)的充分利用具有重要意義。1,2-戊二醇和糠醇(糠醛衍生物)都具有五個碳原子,γ-丁內(nèi)酯和四氫糠醇(糠醛衍生物)都具有相似的結(jié)構(gòu)單元(如含氧五元環(huán)),而且C/H和C/O比例也比較接近。本論文分別以糠醛衍生物糠醇和四氫糠醇為原料,充分利用反應(yīng)物已有的結(jié)構(gòu)和組成,通過催化轉(zhuǎn)化的方式制備1,2-戊二醇和γ-丁內(nèi)酯。論文研究了Cu/MnCO3催化糠醇選擇性氫解制備1,2-戊二醇的新方法。通過考察不同載體負載的Cu催化劑的催化活性,發(fā)現(xiàn)Cu/MnCO3對糠醇氫解表...
【文章來源】:大連理工大學遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:77 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻綜述
1.1 引言
1.2 生物質(zhì)基呋喃衍生物
1.2.1 糠醛簡介
1.2.2 糠醇簡介
1.2.3 四氫糠醇簡介
1.2.4 1,2-戊二醇簡介及合成方法
1.2.5 γ-丁內(nèi)酯簡介及合成方法
1.3 論文的思路及研究意義
2 實驗部分
2.1 主要原料和試劑
2.2 實驗儀器與設(shè)備
2.3 催化劑的制備
2.3.1 麥芽酚氧釩VO(mal)_2的制備
2.3.2 銅基催化劑的制備
2.4 材料表征儀器參數(shù)
2.4.1 X射線粉末衍射(XRD)
2.4.2 氫氣程序升溫還原(H_2-TPR)
2.4.3 掃描電子顯微鏡(SEM/EDS)
2.4.4 X射線光電子能譜(XPS)表征
2.4.5 紅外光譜(IR)
2.5 催化劑活性評價及反應(yīng)條件
2.5.1 糠醇選擇性氫解制備1,2-戊二醇
2.5.2 釩氧化物催化四氫糠醇C-C鍵選擇性斷裂制備γ-丁內(nèi)酯
2.6 產(chǎn)物分析方法
2.6.1 糠醇選擇性氫解制備1,2-戊二醇
2.6.2 釩氧化物催化四氫糠醇C-C鍵選擇性斷裂制備γ-丁內(nèi)酯
3 糠醇選擇性氫解制備1,2-戊二醇
3.1 前言
3.2 實驗結(jié)果與討論
3.2.1 Cu/MnCO_3催化糠醇氫解
3.2.2 不同銅基催化劑催化糠醇氫解
3.2.3 催化劑預(yù)處理對反應(yīng)的影響
3.2.4 銅含量對于糠醇氫解反應(yīng)的影響
3.2.5 反應(yīng)溶劑對催化性能的影響
3.2.6 Cu/MnCO_3催化不同濃度的糠醇
3.2.7 反應(yīng)溫度對于Cu/MnCO_3催化性能的影響
3.2.8 反應(yīng)壓力對Cu/MnCO_3催化性能的影響
3.2.9 不同反應(yīng)時間Cu/MnCO_3催化糠醇氫解
3.3 Cu/MnCO_3催化糠醇氫解反應(yīng)歷程探究
3.3.1 糠醇氫解可能性分析
3.3.2 產(chǎn)物穩(wěn)定性分析
3.3.3 Cu/MnCO_3催化糠醇氫解反應(yīng)分析
3.3.4 糠醇催化加氫制備1,2-戊二醇機理分析
3.4 小結(jié)
4 四氫糠醇氧化制備γ-丁內(nèi)酯
4.1 前言
4.2 實驗結(jié)果與討論
4.2.1 不同釩基氧化物催化四氫糠醇氧化
4.2.2 VO(mal)_2催化氧化四氫糠醇制備γ-丁內(nèi)酯
4.2.3 溶劑對四氫糠醇氧化的影響
4.2.4 反應(yīng)溫度對四氫糠醇氧化的影響
4.2.5 反應(yīng)壓力對四氫糠醇氧化的影響
4.2.6 反應(yīng)時間對四氫糠醇氧化的影響
4.3 催化氧化四氫糠醇C-C鍵斷裂反應(yīng)歷程研究
4.3.1 產(chǎn)物的穩(wěn)定性分析
4.3.2 產(chǎn)物的生成路徑分析
4.4 小結(jié)
結(jié)論
參考文獻
攻讀碩士學位期間發(fā)表學術(shù)論文情況
致謝
【參考文獻】:
期刊論文
[1]高分散Cu-Al2O3催化劑選擇氫解生物質(zhì)基糠醇制備1,2-和1,5-戊二醇(英文)[J]. 劉海龍,黃志威,康海笑,夏春谷,陳靜. 催化學報. 2016(05)
[2]生物質(zhì)基平臺化合物糠醛的研究進展[J]. 歐陽洪生,肖竹錢,蔣成君,方晟,毛建衛(wèi). 應(yīng)用化工. 2014(10)
[3]糠醛生產(chǎn)技術(shù)發(fā)展及展望[J]. 薄德臣,李憑力. 林產(chǎn)化學與工業(yè). 2013(06)
[4]生物質(zhì)轉(zhuǎn)化制糠醛工藝的研究進展[J]. 高美香,劉宗章,張敏華. 化工進展. 2013(04)
[5]二氧化鈰改性的銅鋅催化劑上順酐氣相加氫制γ-丁內(nèi)酯[J]. 陳長林,金珊. 燃料化學學報. 2011(11)
[6]丙環(huán)唑中間體1,2-戊二醇的合成進展[J]. 羅巖,徐保明,湯國亮,陳坤. 農(nóng)藥. 2010(03)
[7]γ-丁內(nèi)酯的生產(chǎn)方法及其應(yīng)用綜述[J]. 邱婭男. 科技情報開發(fā)與經(jīng)濟. 2008(34)
[8]1,4-丁二醇脫氫與順酐加氫耦合催化劑[J]. 趙曉靜,劉宗章,姜浩錫,張敏華. 化學工業(yè)與工程. 2008(05)
[9]Cu-Zn-Ce催化順丁烯二酸酐氣相加氫[J]. 張東芝,張瑞超,薛金娟,殷恒波. 精細石油化工. 2008(02)
[10]糠醛及其衍生物微生物降解(轉(zhuǎn)化)研究進展[J]. 代書玲,張魯嘉. 氨基酸和生物資源. 2007(04)
本文編號:3240026
【文章來源】:大連理工大學遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:77 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻綜述
1.1 引言
1.2 生物質(zhì)基呋喃衍生物
1.2.1 糠醛簡介
1.2.2 糠醇簡介
1.2.3 四氫糠醇簡介
1.2.4 1,2-戊二醇簡介及合成方法
1.2.5 γ-丁內(nèi)酯簡介及合成方法
1.3 論文的思路及研究意義
2 實驗部分
2.1 主要原料和試劑
2.2 實驗儀器與設(shè)備
2.3 催化劑的制備
2.3.1 麥芽酚氧釩VO(mal)_2的制備
2.3.2 銅基催化劑的制備
2.4 材料表征儀器參數(shù)
2.4.1 X射線粉末衍射(XRD)
2.4.2 氫氣程序升溫還原(H_2-TPR)
2.4.3 掃描電子顯微鏡(SEM/EDS)
2.4.4 X射線光電子能譜(XPS)表征
2.4.5 紅外光譜(IR)
2.5 催化劑活性評價及反應(yīng)條件
2.5.1 糠醇選擇性氫解制備1,2-戊二醇
2.5.2 釩氧化物催化四氫糠醇C-C鍵選擇性斷裂制備γ-丁內(nèi)酯
2.6 產(chǎn)物分析方法
2.6.1 糠醇選擇性氫解制備1,2-戊二醇
2.6.2 釩氧化物催化四氫糠醇C-C鍵選擇性斷裂制備γ-丁內(nèi)酯
3 糠醇選擇性氫解制備1,2-戊二醇
3.1 前言
3.2 實驗結(jié)果與討論
3.2.1 Cu/MnCO_3催化糠醇氫解
3.2.2 不同銅基催化劑催化糠醇氫解
3.2.3 催化劑預(yù)處理對反應(yīng)的影響
3.2.4 銅含量對于糠醇氫解反應(yīng)的影響
3.2.5 反應(yīng)溶劑對催化性能的影響
3.2.6 Cu/MnCO_3催化不同濃度的糠醇
3.2.7 反應(yīng)溫度對于Cu/MnCO_3催化性能的影響
3.2.8 反應(yīng)壓力對Cu/MnCO_3催化性能的影響
3.2.9 不同反應(yīng)時間Cu/MnCO_3催化糠醇氫解
3.3 Cu/MnCO_3催化糠醇氫解反應(yīng)歷程探究
3.3.1 糠醇氫解可能性分析
3.3.2 產(chǎn)物穩(wěn)定性分析
3.3.3 Cu/MnCO_3催化糠醇氫解反應(yīng)分析
3.3.4 糠醇催化加氫制備1,2-戊二醇機理分析
3.4 小結(jié)
4 四氫糠醇氧化制備γ-丁內(nèi)酯
4.1 前言
4.2 實驗結(jié)果與討論
4.2.1 不同釩基氧化物催化四氫糠醇氧化
4.2.2 VO(mal)_2催化氧化四氫糠醇制備γ-丁內(nèi)酯
4.2.3 溶劑對四氫糠醇氧化的影響
4.2.4 反應(yīng)溫度對四氫糠醇氧化的影響
4.2.5 反應(yīng)壓力對四氫糠醇氧化的影響
4.2.6 反應(yīng)時間對四氫糠醇氧化的影響
4.3 催化氧化四氫糠醇C-C鍵斷裂反應(yīng)歷程研究
4.3.1 產(chǎn)物的穩(wěn)定性分析
4.3.2 產(chǎn)物的生成路徑分析
4.4 小結(jié)
結(jié)論
參考文獻
攻讀碩士學位期間發(fā)表學術(shù)論文情況
致謝
【參考文獻】:
期刊論文
[1]高分散Cu-Al2O3催化劑選擇氫解生物質(zhì)基糠醇制備1,2-和1,5-戊二醇(英文)[J]. 劉海龍,黃志威,康海笑,夏春谷,陳靜. 催化學報. 2016(05)
[2]生物質(zhì)基平臺化合物糠醛的研究進展[J]. 歐陽洪生,肖竹錢,蔣成君,方晟,毛建衛(wèi). 應(yīng)用化工. 2014(10)
[3]糠醛生產(chǎn)技術(shù)發(fā)展及展望[J]. 薄德臣,李憑力. 林產(chǎn)化學與工業(yè). 2013(06)
[4]生物質(zhì)轉(zhuǎn)化制糠醛工藝的研究進展[J]. 高美香,劉宗章,張敏華. 化工進展. 2013(04)
[5]二氧化鈰改性的銅鋅催化劑上順酐氣相加氫制γ-丁內(nèi)酯[J]. 陳長林,金珊. 燃料化學學報. 2011(11)
[6]丙環(huán)唑中間體1,2-戊二醇的合成進展[J]. 羅巖,徐保明,湯國亮,陳坤. 農(nóng)藥. 2010(03)
[7]γ-丁內(nèi)酯的生產(chǎn)方法及其應(yīng)用綜述[J]. 邱婭男. 科技情報開發(fā)與經(jīng)濟. 2008(34)
[8]1,4-丁二醇脫氫與順酐加氫耦合催化劑[J]. 趙曉靜,劉宗章,姜浩錫,張敏華. 化學工業(yè)與工程. 2008(05)
[9]Cu-Zn-Ce催化順丁烯二酸酐氣相加氫[J]. 張東芝,張瑞超,薛金娟,殷恒波. 精細石油化工. 2008(02)
[10]糠醛及其衍生物微生物降解(轉(zhuǎn)化)研究進展[J]. 代書玲,張魯嘉. 氨基酸和生物資源. 2007(04)
本文編號:3240026
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