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糠醛衍生物催化制備含氧化合物的研究

發(fā)布時間:2021-06-21 04:59
  生物質是自然界的可再生有機碳資源,其儲量豐富。生物質及其衍生物中含有大量的氧原子和特定的結構單元,充分利用這些已有結構單元制備具有高附加值的含氧化學品具有很大的發(fā)展?jié)摿?啡┦且环N重要的生物基平臺化合物,工業(yè)上主要以玉米芯、甘蔗渣等農林廢棄物為原料生產,其大規(guī)模生產工藝已經成熟。我國是農業(yè)生產大國能夠為糠醛的生產提供強大的原料支撐,發(fā)展糠醛的下游產品對于提高國民經濟具有重要的意義。1,2-戊二醇和γ-丁內酯是重要的含氧化學品,附加值高,需求量大。糠醛衍生物制備1,2-戊二醇和γ-丁內酯對于生物質的充分利用具有重要意義。1,2-戊二醇和糠醇(糠醛衍生物)都具有五個碳原子,γ-丁內酯和四氫糠醇(糠醛衍生物)都具有相似的結構單元(如含氧五元環(huán)),而且C/H和C/O比例也比較接近。本論文分別以糠醛衍生物糠醇和四氫糠醇為原料,充分利用反應物已有的結構和組成,通過催化轉化的方式制備1,2-戊二醇和γ-丁內酯。論文研究了Cu/MnCO3催化糠醇選擇性氫解制備1,2-戊二醇的新方法。通過考察不同載體負載的Cu催化劑的催化活性,發(fā)現Cu/MnCO3對糠醇氫解表... 

【文章來源】:大連理工大學遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數】:77 頁

【學位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻綜述
    1.1 引言
    1.2 生物質基呋喃衍生物
        1.2.1 糠醛簡介
        1.2.2 糠醇簡介
        1.2.3 四氫糠醇簡介
        1.2.4 1,2-戊二醇簡介及合成方法
        1.2.5 γ-丁內酯簡介及合成方法
    1.3 論文的思路及研究意義
2 實驗部分
    2.1 主要原料和試劑
    2.2 實驗儀器與設備
    2.3 催化劑的制備
        2.3.1 麥芽酚氧釩VO(mal)_2的制備
        2.3.2 銅基催化劑的制備
    2.4 材料表征儀器參數
        2.4.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.4.2 氫氣程序升溫還原(H_2-TPR)
        2.4.3 掃描電子顯微鏡(SEM/EDS)
        2.4.4 X射線光電子能譜(XPS)表征
        2.4.5 紅外光譜(IR)
    2.5 催化劑活性評價及反應條件
        2.5.1 糠醇選擇性氫解制備1,2-戊二醇
        2.5.2 釩氧化物催化四氫糠醇C-C鍵選擇性斷裂制備γ-丁內酯
    2.6 產物分析方法
        2.6.1 糠醇選擇性氫解制備1,2-戊二醇
        2.6.2 釩氧化物催化四氫糠醇C-C鍵選擇性斷裂制備γ-丁內酯
3 糠醇選擇性氫解制備1,2-戊二醇
    3.1 前言
    3.2 實驗結果與討論
        3.2.1 Cu/MnCO_3催化糠醇氫解
        3.2.2 不同銅基催化劑催化糠醇氫解
        3.2.3 催化劑預處理對反應的影響
        3.2.4 銅含量對于糠醇氫解反應的影響
        3.2.5 反應溶劑對催化性能的影響
        3.2.6 Cu/MnCO_3催化不同濃度的糠醇
        3.2.7 反應溫度對于Cu/MnCO_3催化性能的影響
        3.2.8 反應壓力對Cu/MnCO_3催化性能的影響
        3.2.9 不同反應時間Cu/MnCO_3催化糠醇氫解
    3.3 Cu/MnCO_3催化糠醇氫解反應歷程探究
        3.3.1 糠醇氫解可能性分析
        3.3.2 產物穩(wěn)定性分析
        3.3.3 Cu/MnCO_3催化糠醇氫解反應分析
        3.3.4 糠醇催化加氫制備1,2-戊二醇機理分析
    3.4 小結
4 四氫糠醇氧化制備γ-丁內酯
    4.1 前言
    4.2 實驗結果與討論
        4.2.1 不同釩基氧化物催化四氫糠醇氧化
        4.2.2 VO(mal)_2催化氧化四氫糠醇制備γ-丁內酯
        4.2.3 溶劑對四氫糠醇氧化的影響
        4.2.4 反應溫度對四氫糠醇氧化的影響
        4.2.5 反應壓力對四氫糠醇氧化的影響
        4.2.6 反應時間對四氫糠醇氧化的影響
    4.3 催化氧化四氫糠醇C-C鍵斷裂反應歷程研究
        4.3.1 產物的穩(wěn)定性分析
        4.3.2 產物的生成路徑分析
    4.4 小結
結論
參考文獻
攻讀碩士學位期間發(fā)表學術論文情況
致謝


【參考文獻】:
期刊論文
[1]高分散Cu-Al2O3催化劑選擇氫解生物質基糠醇制備1,2-和1,5-戊二醇(英文)[J]. 劉海龍,黃志威,康海笑,夏春谷,陳靜.  催化學報. 2016(05)
[2]生物質基平臺化合物糠醛的研究進展[J]. 歐陽洪生,肖竹錢,蔣成君,方晟,毛建衛(wèi).  應用化工. 2014(10)
[3]糠醛生產技術發(fā)展及展望[J]. 薄德臣,李憑力.  林產化學與工業(yè). 2013(06)
[4]生物質轉化制糠醛工藝的研究進展[J]. 高美香,劉宗章,張敏華.  化工進展. 2013(04)
[5]二氧化鈰改性的銅鋅催化劑上順酐氣相加氫制γ-丁內酯[J]. 陳長林,金珊.  燃料化學學報. 2011(11)
[6]丙環(huán)唑中間體1,2-戊二醇的合成進展[J]. 羅巖,徐保明,湯國亮,陳坤.  農藥. 2010(03)
[7]γ-丁內酯的生產方法及其應用綜述[J]. 邱婭男.  科技情報開發(fā)與經濟. 2008(34)
[8]1,4-丁二醇脫氫與順酐加氫耦合催化劑[J]. 趙曉靜,劉宗章,姜浩錫,張敏華.  化學工業(yè)與工程. 2008(05)
[9]Cu-Zn-Ce催化順丁烯二酸酐氣相加氫[J]. 張東芝,張瑞超,薛金娟,殷恒波.  精細石油化工. 2008(02)
[10]糠醛及其衍生物微生物降解(轉化)研究進展[J]. 代書玲,張魯嘉.  氨基酸和生物資源. 2007(04)



本文編號:3240026

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