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醇的需氧氧化反應(yīng)及其應(yīng)用研究

發(fā)布時(shí)間:2021-06-13 19:29
  氧化反應(yīng)是有機(jī)化學(xué)的重要組成部分,在石油化工領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。近年來(lái)隨著人們環(huán)境保護(hù)意識(shí)不斷增強(qiáng),以氧氣或者空氣為氧化劑的催化氧化技術(shù)日益受到人們重視,主要是因?yàn)檠鯕鈦?lái)源豐富、綠色環(huán)保,且水是唯一副產(chǎn)物不會(huì)對(duì)環(huán)境造成污染。醇化合物作為有機(jī)合成中一類重要的中間體,廣泛存在于醫(yī)藥、農(nóng)藥中間體以及天然產(chǎn)物中,而眾多有機(jī)合成反應(yīng)均以醇的氧化產(chǎn)物(如醛、酮、羧酸、酯等)作為原料。隨著綠色合成化學(xué)的不斷發(fā)展,化學(xué)家們希望開發(fā)原子經(jīng)濟(jì)性更高更加高效的催化方法。從而實(shí)現(xiàn)由廉價(jià)易得的醇作為起始原料,清潔環(huán)保的氧氣作為最終綠色氧化劑,在反應(yīng)體系中原位生成醛、酮、羧酸及其衍生物參與反應(yīng),比使用醛、酮或者羧酸及其衍生物為起始原料的合成方法更加高效簡(jiǎn)單,可以減少化工生產(chǎn)操作,降低生產(chǎn)成本。本論文主要研究了以分子氧為氧源,醇參與的一系列氧化反應(yīng)。論文研究了以氧氣為氧化劑,不含過(guò)渡金屬NHPI/TBN催化體系,在選擇性氧化醇為醛、酮中的應(yīng)用。研究表明在5mol%的NHPI和10mol%的TBN共同作用下,能夠有效的催化氧化一系列伯醇和仲醇,得到理想的目標(biāo)產(chǎn)物,具有較廣泛的底物適用性。該催化體系能夠選擇性氧化伯醇生... 

【文章來(lái)源】:南京理工大學(xué)江蘇省 211工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】:180 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
注釋表
1 緒論
    1.1 引言
    1.2 分子氧選擇性氧化醇為醛、酮的研究進(jìn)展
        1.2.1 過(guò)渡金屬催化體系
        1.2.2 氮氧自由基催化體系
        1.2.3 其他催化體系
    1.3 醇的選擇性氧化酯化研究進(jìn)展
        1.3.1 非過(guò)渡金屬催化醇的直接氧化酯化反應(yīng)
        1.3.2 過(guò)渡金屬催化醇的直接氧化酯化反應(yīng)
    1.4 醇氧化制備腈的研究進(jìn)展
        1.4.1 銅催化氧化體系
        1.4.2 鐵催化氧化體系
        1.4.3 錳催化氧化體系
        1.4.4 其他金屬催化體系
        1.4.5 非金屬催化體系
    1.5 醇氧化在含氮雜環(huán)化合物構(gòu)建中的應(yīng)用進(jìn)展
        1.5.1 喹唑啉酮衍生物的合成
        1.5.2 喹唑啉衍生物的合成
        1.5.3 喹啉衍生物的合成
        1.5.4 其他雜環(huán)化合物的合成
    1.6 本論文研究的目的及意義
    1.7 本論文的研究?jī)?nèi)容
    參考文獻(xiàn)
2 有機(jī)小分子催化氧化醇到醛、酮的研究
    2.1 NHPI/TBN不含過(guò)渡金屬催化體系選擇性氧化醇
        2.1.1 引言
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.1.3 結(jié)果與討論
    2.2 DDQ/Fe(N0_3)_3催化體系選擇性氧化醇到醛、酮
        2.2.1 引言
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.3 結(jié)果與討論
    2.3 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
3 需氧條件下鈀催化醇的選擇性氧化酯化反應(yīng)研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 儀器與試劑
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)操作
        3.2.3 產(chǎn)物表征數(shù)據(jù)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 條件優(yōu)化
        3.3.2 反應(yīng)底物拓展
        3.3.3 反應(yīng)機(jī)理研究
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
4 空氣條件下銅催化醇合成腈類化合物反應(yīng)研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 儀器與試劑
        4.2.2 實(shí)驗(yàn)步驟
        4.2.3 化合物表征數(shù)據(jù)
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 條件優(yōu)化
        4.3.2 反應(yīng)底物拓展
        4.3.3 機(jī)理研究
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
5 需氧條件下鐵催化醇氧化構(gòu)建氮雜環(huán)化合物的研究
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 儀器與試劑
        5.2.2 實(shí)驗(yàn)操作
        5.2.3 產(chǎn)物表征數(shù)據(jù)
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 條件優(yōu)化
        5.3.2 反應(yīng)底物拓展
        5.3.3 反應(yīng)機(jī)理研究
    5.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
6 結(jié)論
    6.1 結(jié)論
    6.2 本論文的創(chuàng)新點(diǎn)
    6.3 本論文的發(fā)展趨勢(shì)
致謝
附錄
附圖: 部分化合物譜圖


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]綠色化學(xué)與催化[J]. 安立敦,徐秀峰,索掌懷,齊世學(xué).  工業(yè)催化. 2001(01)



本文編號(hào):3228181

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