選擇性還原脫硝催化劑的制備與應(yīng)用研究
發(fā)布時(shí)間:2021-06-11 17:09
氮氧化物(NOx)是大氣污染的主要來(lái)源之一,容易引發(fā)酸雨、酸霧和霧霾,嚴(yán)重影響了自然環(huán)境和人類(lèi)的身體健康。目前,選擇性催化還原(SCR)技術(shù)是去除NOx最成熟和最有前景的的技術(shù)之一。但是,依然面臨著催化溫度高、制備效率低、氨逃逸等問(wèn)題。本文通過(guò)優(yōu)化催化劑的組分制備了低溫NH3-SCR性能優(yōu)異的Mn基催化劑;利用高剪切輔助共沉淀技術(shù),實(shí)現(xiàn)了催化劑的高效制備;探索了還原劑CO,避免了氨逃逸現(xiàn)象的產(chǎn)生。詳細(xì)研究?jī)?nèi)容如下:一、三元Mn基非貴金屬脫硝催化劑的制備及其N(xiāo)H3-SCR性能。重點(diǎn)研究了Fe和Co元素對(duì)Mn基催化劑低溫性能的影響,發(fā)現(xiàn)Fe元素的添加不僅可以增加催化劑的比表面積,而且有助于提高表面酸度和N2選擇性;Co元素的加入增強(qiáng)了催化劑的表面氧含量及催化劑的還原能力,提高了抗水和抗硫性能。制備得到的MnFeCo-LDO催化劑比表面積可達(dá)92.3 m2/g、平均孔徑為2.1 nm、孔體積為1.47 cm3/g,具有較多的Mn4...
【文章來(lái)源】:石河子大學(xué)新疆維吾爾自治區(qū) 211工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】:72 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
Mn-Ce-Ti催化劑表面上的NH3-SCR反應(yīng)[35]
Al2O3表面上的NH3+NO反應(yīng)[39]
6力和豐富的表面官能團(tuán)。此外,豐富的表面官能團(tuán)使AC表現(xiàn)出一定的催化活性,經(jīng)過(guò)氧化酸處理后,該活性可以進(jìn)一步提高[40]。Jiang等人[41]制備了Mn-Ce/AC催化劑,且發(fā)現(xiàn)表面酸度和豐富的表面化學(xué)吸附氧,可以加速SCR反應(yīng)。較強(qiáng)的表面酸度可以抑制SO2的競(jìng)爭(zhēng)性吸附并限制了SO2與NH3物種之間的反應(yīng)。(3)制備方法改進(jìn)傳統(tǒng)的脫硝催化劑的制備方法是通過(guò)浸漬將活性物質(zhì)負(fù)載在載體上。除了浸漬法外,越來(lái)越多新穎的制備方法被應(yīng)用到SCR脫硝催化劑的制備。[17]2018年,Lin等人[34]引入噴霧干燥法制備了Mn-Fe/TiO2催化劑,發(fā)現(xiàn)與濕法浸漬法相比,噴霧干燥法制備的催化劑的抗水抗硫性能被顯著提高。此外,還發(fā)現(xiàn)噴霧干燥法能夠改善表面還原性,提高比表面積,有利于增強(qiáng)SCR活性。[42]2019年,Xue等人[43]證明瞬時(shí)納米沉降法能夠通過(guò)優(yōu)化材料的結(jié)晶過(guò)程來(lái)調(diào)節(jié)材料的結(jié)構(gòu),且制備出的材料具有最佳的電荷轉(zhuǎn)移能力和更多的邊緣活性位。同時(shí),Zhang等人[44]發(fā)現(xiàn)瞬時(shí)納米沉降法制備的樣品具有豐富的氧空位,有利于提高催化活性。另外,Wang等人[14]通過(guò)自蔓延高溫法合成的MnOX-CeO2-Al2O3催化劑在250°C時(shí)能去除80%以上的NO,并增強(qiáng)Mn4+的結(jié)合能,使活性成分分布均勻。因此,新穎的制備方法確實(shí)可以在一定程度上優(yōu)化催化劑的性能。圖1-3噴霧干燥法制備脫硝催化劑[34]Fig1-3Preparationofdenitrationcatalystbyspraydrying
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Defective ZnS nanoparticles anchored in situ on N-doped carbon as a superior oxygen reduction reaction catalyst[J]. Libing Hu,Zengxi Wei,Feng Yu,Huifang Yuan,Mincong Liu,Gang Wang,Banghua Peng,Bin Dai,Jianmin Ma. Journal of Energy Chemistry. 2019(12)
[2]Enhanced selective catalytic reduction of NO with NH3 via porous micro-spherical aggregates of Mn–Ce–Fe–Ti mixed oxide nanoparticles[J]. Junqi Tian,Ke Zhang,Wei Wang,Fu Wang,Jianming Dan,Shengchao Yang,Jinli Zhang,Bin Dai,Feng Yu. Green Energy & Environment. 2019(03)
[3]炭基材料負(fù)載型低溫NH3-SCR脫硝催化劑的研究進(jìn)展[J]. 顧甜,高鳳雨,唐曉龍,易紅宏,張潤(rùn)草,王雨禾. 化工進(jìn)展. 2019(05)
[4]低溫NH3-SCR脫硝催化劑的研究現(xiàn)狀與進(jìn)展[J]. 喬南利,楊憶新,宋煥巧,郭林,羅明生. 化工環(huán)保. 2017(03)
[5]煙氣脫硝技術(shù)應(yīng)用現(xiàn)狀與研究進(jìn)展[J]. 王天澤,楚英豪,郭家秀,尹華強(qiáng). 四川環(huán)境. 2012(03)
[6]濕法煙氣脫硝技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 張金龍,辛志玲,張大全. 上海電力學(xué)院學(xué)報(bào). 2010(02)
[7]煙氣脫硝技術(shù)及在我國(guó)的應(yīng)用[J]. 潘光,李恒慶,盧守舟,張淼,由希華. 中國(guó)環(huán)境管理干部學(xué)院學(xué)報(bào). 2008(01)
[8]用KMnO4調(diào)質(zhì)鈣基吸收劑從燃煤煙氣同時(shí)脫硫脫硝[J]. 張虎,佟會(huì)玲,王晉元,陳昌和. 化工學(xué)報(bào). 2007(07)
[9]Co-Cu-Al水滑石的合成及對(duì)NO+CO反應(yīng)性能的研究[J]. 李惠娟,蔣曉原,陳順林,鄭小明. 無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2006(04)
[10]大氣環(huán)境保護(hù)中的催化方法[J]. 蔡天錫,滕加偉. 化工進(jìn)展. 1997(03)
碩士論文
[1]等離子體協(xié)同催化劑脫硝技術(shù)研究[D]. 亓振燁.山東大學(xué) 2016
[2]CuO/Ce0.9Zr0.1O2-Al2O3催化劑的合成及其催化CO還原NO的研究[D]. 張可新.黑龍江大學(xué) 2012
本文編號(hào):3224944
【文章來(lái)源】:石河子大學(xué)新疆維吾爾自治區(qū) 211工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】:72 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
Mn-Ce-Ti催化劑表面上的NH3-SCR反應(yīng)[35]
Al2O3表面上的NH3+NO反應(yīng)[39]
6力和豐富的表面官能團(tuán)。此外,豐富的表面官能團(tuán)使AC表現(xiàn)出一定的催化活性,經(jīng)過(guò)氧化酸處理后,該活性可以進(jìn)一步提高[40]。Jiang等人[41]制備了Mn-Ce/AC催化劑,且發(fā)現(xiàn)表面酸度和豐富的表面化學(xué)吸附氧,可以加速SCR反應(yīng)。較強(qiáng)的表面酸度可以抑制SO2的競(jìng)爭(zhēng)性吸附并限制了SO2與NH3物種之間的反應(yīng)。(3)制備方法改進(jìn)傳統(tǒng)的脫硝催化劑的制備方法是通過(guò)浸漬將活性物質(zhì)負(fù)載在載體上。除了浸漬法外,越來(lái)越多新穎的制備方法被應(yīng)用到SCR脫硝催化劑的制備。[17]2018年,Lin等人[34]引入噴霧干燥法制備了Mn-Fe/TiO2催化劑,發(fā)現(xiàn)與濕法浸漬法相比,噴霧干燥法制備的催化劑的抗水抗硫性能被顯著提高。此外,還發(fā)現(xiàn)噴霧干燥法能夠改善表面還原性,提高比表面積,有利于增強(qiáng)SCR活性。[42]2019年,Xue等人[43]證明瞬時(shí)納米沉降法能夠通過(guò)優(yōu)化材料的結(jié)晶過(guò)程來(lái)調(diào)節(jié)材料的結(jié)構(gòu),且制備出的材料具有最佳的電荷轉(zhuǎn)移能力和更多的邊緣活性位。同時(shí),Zhang等人[44]發(fā)現(xiàn)瞬時(shí)納米沉降法制備的樣品具有豐富的氧空位,有利于提高催化活性。另外,Wang等人[14]通過(guò)自蔓延高溫法合成的MnOX-CeO2-Al2O3催化劑在250°C時(shí)能去除80%以上的NO,并增強(qiáng)Mn4+的結(jié)合能,使活性成分分布均勻。因此,新穎的制備方法確實(shí)可以在一定程度上優(yōu)化催化劑的性能。圖1-3噴霧干燥法制備脫硝催化劑[34]Fig1-3Preparationofdenitrationcatalystbyspraydrying
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Defective ZnS nanoparticles anchored in situ on N-doped carbon as a superior oxygen reduction reaction catalyst[J]. Libing Hu,Zengxi Wei,Feng Yu,Huifang Yuan,Mincong Liu,Gang Wang,Banghua Peng,Bin Dai,Jianmin Ma. Journal of Energy Chemistry. 2019(12)
[2]Enhanced selective catalytic reduction of NO with NH3 via porous micro-spherical aggregates of Mn–Ce–Fe–Ti mixed oxide nanoparticles[J]. Junqi Tian,Ke Zhang,Wei Wang,Fu Wang,Jianming Dan,Shengchao Yang,Jinli Zhang,Bin Dai,Feng Yu. Green Energy & Environment. 2019(03)
[3]炭基材料負(fù)載型低溫NH3-SCR脫硝催化劑的研究進(jìn)展[J]. 顧甜,高鳳雨,唐曉龍,易紅宏,張潤(rùn)草,王雨禾. 化工進(jìn)展. 2019(05)
[4]低溫NH3-SCR脫硝催化劑的研究現(xiàn)狀與進(jìn)展[J]. 喬南利,楊憶新,宋煥巧,郭林,羅明生. 化工環(huán)保. 2017(03)
[5]煙氣脫硝技術(shù)應(yīng)用現(xiàn)狀與研究進(jìn)展[J]. 王天澤,楚英豪,郭家秀,尹華強(qiáng). 四川環(huán)境. 2012(03)
[6]濕法煙氣脫硝技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 張金龍,辛志玲,張大全. 上海電力學(xué)院學(xué)報(bào). 2010(02)
[7]煙氣脫硝技術(shù)及在我國(guó)的應(yīng)用[J]. 潘光,李恒慶,盧守舟,張淼,由希華. 中國(guó)環(huán)境管理干部學(xué)院學(xué)報(bào). 2008(01)
[8]用KMnO4調(diào)質(zhì)鈣基吸收劑從燃煤煙氣同時(shí)脫硫脫硝[J]. 張虎,佟會(huì)玲,王晉元,陳昌和. 化工學(xué)報(bào). 2007(07)
[9]Co-Cu-Al水滑石的合成及對(duì)NO+CO反應(yīng)性能的研究[J]. 李惠娟,蔣曉原,陳順林,鄭小明. 無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2006(04)
[10]大氣環(huán)境保護(hù)中的催化方法[J]. 蔡天錫,滕加偉. 化工進(jìn)展. 1997(03)
碩士論文
[1]等離子體協(xié)同催化劑脫硝技術(shù)研究[D]. 亓振燁.山東大學(xué) 2016
[2]CuO/Ce0.9Zr0.1O2-Al2O3催化劑的合成及其催化CO還原NO的研究[D]. 張可新.黑龍江大學(xué) 2012
本文編號(hào):3224944
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