肟類化合物是一類廉價(jià)易得、儲(chǔ)存方便且反應(yīng)活性高的含氮合成子,關(guān)于該合成子的研究備受關(guān)注。肟類化合物的N-O鍵鍵能較弱(平均鍵能57 kcal·mol^-1),比一般的C-X（X=C,N,O）鍵鍵能要小很多。因此,在金屬催化過程中,除了作為底物,有時(shí)還能充當(dāng)“內(nèi)氧化劑”的作用。這類反應(yīng)一般條件溫和,且不需要添加額外的氧化劑。近年來,隨著過渡金屬催化反應(yīng)的迅速發(fā)展,肟類化合物作為內(nèi)氧化劑在C-H活化方面取得了很大的進(jìn)展,極大地豐富了碳雜鍵的構(gòu)建、含氮骨架的合成方法。目前,雖然肟類化合物的研究已取得了一系列進(jìn)展,但主要還停留在構(gòu)建非稠合雜環(huán)的研究上。相比之下,稠雜環(huán)的合成仍處于初步階段。因此,開發(fā)肟類化合物新型的轉(zhuǎn)化模式,從而構(gòu)筑結(jié)構(gòu)新穎的稠雜環(huán)骨架是當(dāng)前的研究挑戰(zhàn)。在此背景下,本論文致力于開發(fā)以芳基酮肟為底物的串聯(lián)環(huán)化反應(yīng),高效制備了一系列含氮稠雜環(huán)化合物。這些反應(yīng)都采用簡(jiǎn)易操作的“一鍋法”,且條件簡(jiǎn)單,無需外部氧化劑。具體內(nèi)容如下:第二章研究了銅催化肟酯、硫單質(zhì)與炔烴/醛的串聯(lián)環(huán)化反應(yīng),構(gòu)建了噻吩并噻唑稠雜環(huán)骨架。以廉價(jià)的銅鹽為催化劑,實(shí)現(xiàn)了N-O鍵的斷裂、C（sp<... 

【文章來源】：華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：170 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 肟類化合物的反應(yīng)類型
    1.3 芳基酮肟酯參與的α-C(sp~3)-H官能團(tuán)化反應(yīng)
        1.3.1 肟酯與自由基反應(yīng)
        1.3.2 肟酯與親核試劑反應(yīng)
        1.3.3 肟酯與非共軛不飽和鍵反應(yīng)
        1.3.4 肟酯與共軛不飽和鍵反應(yīng)
    1.4 芳基酮肟參與的α-C(sp~3)-H官能團(tuán)化反應(yīng)
        1.4.1 肟通過原位生成肟酯實(shí)現(xiàn)α-C(sp~3)-H官能團(tuán)化
        1.4.2 肟通過[3,3]-σ重排實(shí)現(xiàn)α-C(sp~3)-H官能團(tuán)化
        1.4.3 肟通過其他途徑實(shí)現(xiàn)α-C(sp~3)-H官能團(tuán)化
    1.5 芳基酮肟類化合物參與的β-C(sp2)-H活化反應(yīng)
    1.6 本課題研究的內(nèi)容及意義
第二章 銅催化肟酯構(gòu)建噻吩并噻唑稠合物
    2.1 研究背景
    2.2 研究思路
    2.3 實(shí)驗(yàn)部分
        2.3.1 化學(xué)藥品
        2.3.2 化學(xué)儀器
        2.3.3 典型的實(shí)驗(yàn)操作
    2.4 結(jié)果與討論
        2.4.1 條件優(yōu)化
        2.4.2 底物適用性研究
        2.4.3 反應(yīng)機(jī)理研究
        2.4.4 反應(yīng)機(jī)理
        2.4.5 化合物譜圖數(shù)據(jù)
    2.5 本章小結(jié)
第三章 無金屬催化肟構(gòu)建2-羰基噻吩并噻唑稠合物
    3.1 研究背景
        3.1.1 2 -羰基噻唑衍生物研究背景
        3.1.2 苯乙酮α-C(sp~3)-H鍵官能團(tuán)化的反應(yīng)研究背景
    3.2 研究思路
    3.3 實(shí)驗(yàn)部分
        3.3.1 化學(xué)藥品
        3.3.2 化學(xué)儀器
        3.3.3 典型的實(shí)驗(yàn)操作
    3.4 結(jié)果與討論
        3.4.1 條件優(yōu)化
        3.4.2 底物適用性研究
        3.4.3 產(chǎn)物的配位性質(zhì)研究
        3.4.4 反應(yīng)機(jī)理研究
        3.4.5 反應(yīng)機(jī)理
        3.4.6 化合物譜圖數(shù)據(jù)
    3.5 本章小結(jié)
全文總結(jié)
參考文獻(xiàn)
附錄一 :化合物數(shù)據(jù)一覽表
附錄二 :化合物譜圖
攻讀碩士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件



本文編號(hào)：3211594