過(guò)渡金屬促進(jìn)的C-H鍵活化反應(yīng)作為重要的有機(jī)合成方法之一,已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于天然產(chǎn)物、藥物、化工產(chǎn)品和功能材料分子的制備中。雖然早期對(duì)這類反應(yīng)的研究大多數(shù)都需要對(duì)反應(yīng)底物進(jìn)行預(yù)先官能團(tuán)化,且在底物適用范圍上有一定的限制,但該類反應(yīng)仍然成功地創(chuàng)造了巨大的社會(huì)和經(jīng)濟(jì)效益。近年來(lái),基于C-H活化反應(yīng)理念所發(fā)展起來(lái)的交叉脫氫偶聯(lián)反應(yīng)（Cross-Dehydrogenative-Coupling,CDC）是一種不同反應(yīng)底物中的C-H鍵在氧化條件下直接結(jié)合為C-C鍵的方法,它為直接從簡(jiǎn)單原料一步高效合成復(fù)雜有機(jī)物提供了新思路和新策略。因此本論文主要研究了廉價(jià)過(guò)渡金屬Fe或Cu促進(jìn)交叉偶聯(lián)反應(yīng)構(gòu)建新的C-C鍵,進(jìn)而合成一系列具有重要用途的化合物,內(nèi)容如下:1.基于Cu催化香豆素α-位C-H鍵烷基化反應(yīng)研究在銅鹽催化下,環(huán)醚/環(huán)烷烴與香豆素類化合物通過(guò)交叉脫氫偶聯(lián)反應(yīng)選擇性地得到C3-位烷基化的香豆素類衍生物（Scheme 1）。并且通過(guò)控制實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了該反應(yīng)過(guò)程中有自由基的參與。2.基于Cu催化呋喃/噻吩α-位烷基化反應(yīng)研究探究了銅鹽催化的環(huán)醚類與呋喃（噻吩）類化合物的交叉脫氫偶聯(lián)反應(yīng)（Scheme 2... 

【文章來(lái)源】：鄭州大學(xué)河南省 211工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：143 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 C(sp~3)?H鍵與C(sp~2)?H鍵的偶聯(lián)反應(yīng)
        1.1.1 毗鄰N雜原子的烷烴C(sp~3)?H鍵與芳香類化合物C(sp~2)?H鍵的偶聯(lián)
        1.1.2 烷烴C(sp~3)?H鍵與芳香類/烯烴類C(sp~2)?H鍵的偶聯(lián)
            1.1.2.1 烷烴C(sp~3)?H鍵與芳香類C(sp~2)?H鍵的偶聯(lián)
            1.1.2.2 烷烴C(sp~3)?H鍵與烯烴類C(sp~2)?H鍵的偶聯(lián)
            1.1.2.3 毗鄰雜原子的C(sp~3)?H烷烴與芳香類C(sp~2)?H鍵的偶聯(lián)
            1.1.2.4 毗鄰雜原子的C(sp~3)?H烷烴與烯烴類C(sp~2)?H鍵的偶聯(lián)
            1.1.2.5 毗鄰其他基團(tuán)的C(sp~3)?H與烯烴/芳香類C(sp~2)?H鍵的偶聯(lián)
    1.2 C(sp~3)?H鍵與C(sp~3)?H鍵的偶聯(lián)反應(yīng)
        1.2.1 Aza-Henry型CDC反應(yīng)
            1.2.1.1 過(guò)渡金屬催化的Aza-Henry反應(yīng)
            1.2.1.2 無(wú)金屬參與的Aza-Henry反應(yīng)
            1.2.1.3 光催化的Aza-Henry反應(yīng)
        1.2.2 Mannich型CDC反應(yīng)
        1.2.3 Aldol型CDC反應(yīng)
        1.2.4 其他類型偶聯(lián)反應(yīng)
            1.2.4.1 Tsuji–Trost型偶聯(lián)反應(yīng)
            1.2.4.2 Alkylation-Type型偶聯(lián)反應(yīng)
    參考文獻(xiàn)
第二章 基于Cu催化香豆素α-位C?H鍵烷基化反應(yīng)研究
    2.1 引言
    2.2 Cu催化香豆素α-位C?H鍵烷基化反應(yīng)
        2.2.1 香豆素類與環(huán)醚類烷基化反應(yīng)模板建立及條件的優(yōu)化
        2.2.2 香豆素類與環(huán)醚類底物拓展
        2.2.3 香豆素類與環(huán)烷烴類烷基化反應(yīng)探究
        2.2.4 反應(yīng)機(jī)理推測(cè)
        2.2.5 實(shí)驗(yàn)部分
            2.2.5.1 儀器與試劑
            2.2.5.2 反應(yīng)操作
            2.2.5.3 化合物的表征
    2.3 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第三章 基于Cu催化呋喃/噻吩類α-位烷基化反應(yīng)研究
    3.1 引言
    3.2 Cu催化呋喃類α-位C?H鍵烷基化反應(yīng)
        3.2.1 烷基化反應(yīng)模板建立及條件的優(yōu)化
        3.2.2 呋喃類與1,4-二惡烷的底物拓展
        3.2.3 呋喃類與環(huán)醚類烷基化反應(yīng)條件篩選
        3.2.4 呋喃類與環(huán)醚類烷基化反應(yīng)的底物拓展
        3.2.5 反應(yīng)機(jī)理推測(cè)
        3.2.6 實(shí)驗(yàn)部分
            3.2.6.1 儀器與試劑
            3.2.6.2 反應(yīng)操作
            3.2.6.3 化合物的表征
    3.3 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第四章 基于Fe催化1,3-二酮類化合物與乙腈的偶聯(lián)反應(yīng)研究
    4.1 引言
    4.2 Fe催化1,3-二酮類化合物與乙腈的α-位烷基腈基化反應(yīng)
        4.2.1 烷基腈基化反應(yīng)模板建立及條件的優(yōu)化
        4.2.2 底物拓展
        4.2.4 反應(yīng)機(jī)理推測(cè)
        4.2.5 實(shí)驗(yàn)部分
            4.2.5.1 儀器與試劑
            4.2.5.2 反應(yīng)操作
            4.2.5.3 化合物的表征
    4.3 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
附圖
總結(jié)論
攻讀碩士期間已發(fā)表及待發(fā)表文章
致謝



本文編號(hào)：3200725