反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究是物理化學(xué)領(lǐng)域非常重要的組成部分。氣相小分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究的基礎(chǔ)是預(yù)構(gòu)建反應(yīng)勢(shì)能面,而勢(shì)能面的精度是動(dòng)力學(xué)研究的瓶頸。離子與分子之間因?yàn)殪o電作用相互吸引,其勢(shì)能面在反應(yīng)物端都是無(wú)能壘的,其漸進(jìn)區(qū)域的勢(shì)能行為是反應(yīng)的重要影響因素。因此在構(gòu)建離子-分子反應(yīng)高精度勢(shì)能面時(shí),長(zhǎng)程相互作用是一個(gè)關(guān)鍵的部分。通過(guò)計(jì)算大量單點(diǎn)進(jìn)行擬合得到勢(shì)能的方法在這一區(qū)域既費(fèi)時(shí)費(fèi)力,擬合誤差又很可能比較大。為很好的解決這一問(wèn)題,本文針對(duì)離子與線性分子反應(yīng),整理并驗(yàn)證其長(zhǎng)程相互作用的精確表達(dá)式,用于勢(shì)能面構(gòu)建,既能減小計(jì)算量又能保證精確性。本文主要分為三部分:第一部分為第一章,主要介紹本課題的研究背景及意義,本課題所選用的理論計(jì)算方法。第二部分為第二章,主要介紹了線性分子與離子之間長(zhǎng)程相互作用表達(dá)式,并且驗(yàn)證該表達(dá)式的正確性及適用范圍。第三部分為第三章,主要介紹了該表達(dá)式在構(gòu)建勢(shì)能面方面的應(yīng)用。第一章首先介紹了本課題的研究背景及意義,分子間相互作用力的分類,然后介紹了研究小分子離子之間長(zhǎng)程相互作用所選用的理論計(jì)算方法和基組,最后介紹了本課題所使用的量子化學(xué)計(jì)算程序。第二章詳細(xì)地討論了長(zhǎng)程相互作用表達(dá)式... 

【文章來(lái)源】：西北大學(xué)陜西省 211工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：80 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 研究背景及意義
    1.2 分子間相互作用
    1.3 理論計(jì)算方法
        1.3.1 從頭算三種近似
        1.3.2 研究方法簡(jiǎn)介
        1.3.3 基組的選擇
    1.4 程序簡(jiǎn)介
第二章 離子與線性分子之間長(zhǎng)程相互作用的表達(dá)式
    2.1 表達(dá)式的提出
    2.2 點(diǎn)電荷與非極性線性分子之間長(zhǎng)程相互作用
        2.2.1 計(jì)算細(xì)節(jié)
        2.2.2 結(jié)果與討論
            2.2.2.1 O~+(~4S)+H_2(~1∑_g~+):OH_2~+(1~4A")
            2.2.2.2 N~+(~3P)+H_2(~1∑_g~+)和N~+(~1D)+H_2(~1∑_g~+)
            2.2.2.3 C~+(~2P)+H_2(~1∑_g~+): CH_2~+(1-2~2A',1~2A")
            2.2.2.4 H~++N_2(~1∑_g~+)&H~++O_2(~3∑_g~-)
    2.3 點(diǎn)電荷與極性線性分子之間長(zhǎng)程相互作用
        2.3.1 計(jì)算細(xì)節(jié)
        2.3.2 結(jié)果與討論
            2.3.2.1 S~++OH
            2.3.2.2 C~++OH
    2.4 準(zhǔn)點(diǎn)電荷與非極性線性分子之間的相互作用
        2.4.1 計(jì)算細(xì)節(jié)
        2.4.2 結(jié)果與討論
            2.4.2.1 NH~++H_2
            2.4.2.2 CH~++H_2
    2.5 準(zhǔn)點(diǎn)電荷與極性線性分子之間的相互作用
        2.5.1 計(jì)算細(xì)節(jié)
        2.5.2 結(jié)果與討論
    2.6 結(jié)論
第三章 長(zhǎng)程相互作用表達(dá)式的應(yīng)用
    3.1 NH_3~+(~4A)體系勢(shì)能面
    3.2 H_3~++CO反應(yīng)勢(shì)能面的改進(jìn)
參考文獻(xiàn)
總結(jié)與展望
攻讀碩士學(xué)位期間取得的科研成果
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]量子化學(xué)計(jì)算方法與GPU應(yīng)用綜述[J]. 朱硯.  化學(xué)工程師. 2013(12)
[2]On the performance of the open-shell perturbation theory[J]. CHEN FeiWu1*, WEI MeiJu1 & LIU WenJian2 1Department of Chemistry, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China 2Beijing National Laboratory for Molecular Sciences, Institute of Theoretical and Computational Chemistry, State Key Laboratory of Rare Earth Materials Chemistry and Applications, College of Chemistry and Molecular Engineering, Peking University, Beijing 100871, China.  Science China（Chemistry）. 2011(03)

碩士論文
[1]C～++H2體系分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究[D]. 于洋.遼寧大學(xué) 2016



本文編號(hào)：3188974