α-蒎烯是松節(jié)油的主要成分,它的主要氫化產(chǎn)物——順式蒎烷,是香料工業(yè)的重要中間體,具有很高的附加價值。因此,制備高選擇性的順式蒎烷產(chǎn)品一直是林產(chǎn)化學(xué)研究的熱點。提高順式蒎烷選擇性的方法包括制備性能優(yōu)異的催化劑以及優(yōu)化加氫條件。負(fù)載型Ni催化劑對α-蒎烯加氫反應(yīng)有良好的性能,而選擇適宜的載體,是提高Ni催化劑性能的關(guān)鍵。α-蒎烯是一種常見的化學(xué)溶劑,但在材料合成領(lǐng)域的應(yīng)用較少。因此,將α-蒎烯用于功能材料的合成,對拓寬松節(jié)油的應(yīng)用同樣意義頗深。磷鋁分子篩是常用的催化劑載體,其具有良好的結(jié)構(gòu)形貌和優(yōu)良的熱穩(wěn)定性,在催化領(lǐng)域應(yīng)用廣泛,但在松節(jié)油的深加工方向應(yīng)用甚少。將磷鋁分子篩用于松節(jié)油深加工,對拓展它的應(yīng)用和進一步提升松節(jié)油的深加工水平,具有重大意義。本論文以α-蒎烯為溶劑,合成磷酸鋁分子篩,并負(fù)載Ni系催化劑,用于α-蒎烯加氫反應(yīng)。使用XRD、BET、SEM-EDS、TEM、TG-DSC、XPS、TPR、TPO和IR等現(xiàn)代分析手段對樣品進行表征和分析。主要內(nèi)容及結(jié)論如下:1、以α-蒎烯為溶劑進行磷酸鋁的合成,包括:（1）使用三乙胺為模板劑,常規(guī)加熱合成了AFI型磷鋁分子篩（記為APO-B... 

【文章來源】：昆明理工大學(xué)云南省

【文章頁數(shù)】：164 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 松節(jié)油及蒎烯發(fā)展和應(yīng)用的概述
        1.1.1 松節(jié)油的組成與應(yīng)用
        1.1.2 α-蒎烯的應(yīng)用研究概況
    1.2 α-蒎烯的催化加氫反應(yīng)及催化劑研究概況
        1.2.1 貴金屬催化劑催化α-蒎烯加氫
        1.2.2 Ni系催化劑催化加氫的應(yīng)用概述
        1.2.3 Ni系催化劑用于α-蒎烯加氫
        1.2.4 α-蒎烯加氫機理及動力學(xué)
    1.3 磷鋁分子篩的發(fā)展概況
        1.3.1 磷鋁分子篩的合成研究
        1.3.2 磷鋁分子篩的應(yīng)用
    1.4 本研究的目的和意義
    1.5 本研究的主要內(nèi)容
第二章 實驗儀器試劑及分析表征
    2.1 主要試劑儀器
    2.2 材料制備
        2.2.1 磷酸鋁的制備
        2.2.2 催化劑的制備
    2.3 樣品的表征方法
        2.3.1 物相組成分析(XRD)
        2.3.2 微觀形貌分析(SEM-EDS&TEM-EDS)
        2.3.3 比表面積和孔分布測定(N2-Sorption)
        2.3.4 熱重分析(TG-DSC)
        2.3.5 紅外光譜實驗(FT-IR)
        2.3.6 程序升溫還原(H2-TPR)
        2.3.7 程序升溫氧化(O2-TPO)
        2.3.8 X射線光電子能譜分析(XPS)
    2.4 催化劑的性能考察
        2.4.1 加氫反應(yīng)的操作步驟
        2.4.2 加氫反應(yīng)的評價指標(biāo)
        2.4.3 產(chǎn)物的分析
第三章 以α-蒎烯為溶劑合成磷鋁分子篩的研究
    3.1 引言
    3.2 使用不同物料和方法制備磷酸鋁
    3.3 AFI型磷酸鋁的合成
        3.3.1 溶劑對磷酸鋁結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響
        3.3.2 APO-BAA晶化過程的研究
        3.3.3 結(jié)晶動力學(xué)研究
        3.3.4 焙燒暨脫模過程研究
        3.3.5 重現(xiàn)性實驗
    3.4 鱗石英型磷酸鋁的合成
        3.4.1 溶劑對產(chǎn)物結(jié)構(gòu)的影響
        3.4.2 APO-BBA的制備條件考察
        3.4.3 APO-BBA的結(jié)晶動力學(xué)研究
    3.5 無定形多孔磷酸鋁的合成
    3.6 本章小結(jié)
第四章 Ni/APO催化劑的制備及催化α-蒎烯加氫性能的研究
    4.1 引言
    4.2 Ni/APO-BAA催化劑的制備及性能研究
        4.2.1 催化劑表征
        4.2.2 負(fù)載條件對催化劑性能的影響
        4.2.3 加氫條件考察及工藝優(yōu)化
        4.2.4 催化劑壽命考察
        4.2.5 α-蒎烯在Ni/APO-BAA上加氫的動力學(xué)
    4.3 Ni/APO-BBA催化劑的制備及性能研究
        4.3.1 催化劑表征
        4.3.2 負(fù)載條件對催化劑性能的影響
        4.3.3 加氫條件考察及工藝優(yōu)化
        4.3.4 催化劑壽命考察
    4.4 Ni/APO-BCB的催化性能研究
        4.4.1 催化劑表征
        4.4.2 催化劑性能考察
    4.5 催化劑性能對比及構(gòu)效關(guān)系討論
        4.5.1 載體對活性組分性能的影響
        4.5.2 不同模板劑作用下所得載體對催化劑性能的影響
        4.5.3 不同溶劑作用下制得的載體對催化劑性能的影響
        4.5.4 不同類型的載體對催化劑性能的影響
        4.5.5 載體的適用性討論
    4.6 本章小結(jié)
第五章 Ni-P/APO催化劑的制備及催化α-蒎烯加氫性能的研究
    5.1 引言
    5.2 Ni-P/APO-BAA催化劑的表征
    5.3 Ni-P/APO-BAA催化性能研究
        5.3.1 負(fù)載條件對催化劑組成和性能的影響
        5.3.2 Ni-P/APO-BAA催化α-蒎烯加氫工藝研究
        5.3.3 催化劑壽命考察
    5.4 α-蒎烯在Ni-P/APO-BAA上加氫的動力學(xué)研究
        5.4.1 擴散作用的消除
        5.4.2 數(shù)據(jù)采集及處理
        5.4.3 反應(yīng)級數(shù)的確定
        5.4.4 α-蒎烯轉(zhuǎn)化和蒎烷生成的活化能和指前因子
        5.4.5 模型檢驗
    5.5 催化劑性能對比及構(gòu)效關(guān)系討論
        5.5.1 載體對Ni-P性能的影響
        5.5.2 P的摻入對催化劑性能的影響
        5.5.3 本研究的催化劑與其他催化劑的比較
    5.6 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論與創(chuàng)新
    6.1 結(jié)論
    6.2 創(chuàng)新點
    6.3 展望
致謝
參考文獻
附錄


【參考文獻】：
期刊論文
[1]響應(yīng)面法優(yōu)化Ni-P/APO-11非晶態(tài)催化劑催化松節(jié)油加氫反應(yīng)[J]. 潘登,王亞明,鐘申潔,蔣麗紅.  化工學(xué)報. 2017(06)
[2]NiCoB/TiO2非晶態(tài)合金催化松節(jié)油加氫反應(yīng)[J]. 鞠江月,王亞明,蔣麗紅,黃通現(xiàn),王紅琴,張家華.  精細(xì)化工. 2017(01)
[3][Rh（COD）Cl]2催化劑的制備及催化α-蒎烯不對稱加氫反應(yīng)[J]. 王紅琴,王亞明,蔣麗紅,張家華,鞠江月.  化工進展. 2017(01)
[4][BMIM]BF4中釕納米催化劑的制備及催化α-蒎烯加氫反應(yīng)[J]. 王小燕,于世濤,侯勝利,陳祥云,解從霞.  林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè). 2016(06)
[5]非晶態(tài)鎳硼/石墨烯復(fù)合材料的制備及其蒎烯催化加氫活性[J]. 張家華,蔣麗紅,伍水生,王紅琴,王亞明.  化工學(xué)報. 2016(06)
[6]Ni/TiO2-Al2O3催化劑的制備及其在松節(jié)油催化加氫反應(yīng)中的應(yīng)用[J]. 韓歡,蔣麗紅,王亞明,黃太陽,王紅琴.  林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè). 2016(01)
[7]NaY分子篩負(fù)載金屬Salen催化劑催化α-蒎烯環(huán)氧化[J]. 馬艾華,胡庭維,陜紹云,賈慶明.  林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè). 2014(05)
[8]松香基季銨鹽引導(dǎo)合成高分散纖維狀介孔γ-Al2O3[J]. 王鵬,趙振東,徐麗鋒,畢良武,王宗德.  林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè). 2014(02)
[9]α-蒎烯對大麥蟲體內(nèi)解毒酶活性的影響[J]. 田雨濃,馬偉,韋慶慧,韓旭洋,羅帥,陳旭日,邱本軍,馬玲.  林業(yè)科學(xué). 2013(04)
[10]FCC廢催化劑負(fù)載鎳催化松節(jié)油加氫性能研究[J]. 陳獻錕,陳小鵬,梁杰珍,王琳琳,韋小杰,童張法.  廣西大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2012(06)

博士論文
[1]磷鋁系介孔分子篩的合成與表征及焙燒與結(jié)晶動力學(xué)[D]. 任海倫.天津大學(xué) 2007
[2]離子熱合成磷酸鋁分子篩及其催化烴類異構(gòu)化反應(yīng)的研究[D]. 王磊.中國科學(xué)院研究生院（大連化學(xué)物理研究所） 2007



本文編號：3182536