氧化鋅（ZnO）材料在人們的生活和生產(chǎn)中應用廣泛。特別是在多相催化領域,ZnO作為Cu/ZnO/Al203催化劑的主要組分之一,長期應用于甲醇合成和水氣轉(zhuǎn)換等化學工業(yè)過程。盡管己經(jīng)有大量的相關研究和報道,但是人們對于ZnO表面的催化作用機制仍然缺乏清晰且統(tǒng)一的認識。近年來,以ZnO模型催化體系為研究對象的表面化學研究日益發(fā)展起來,為人們深化理解基于ZnO材料的多相催化反應的物理化學機制打下基礎。在本論文中,我們以超高真空低溫掃描隧道顯微鏡（UHV-LT-STM）為主要實驗手段,對CO,CO2,H2和H20等工業(yè)過程中涉及到的重要小分子在ZnO（10（?）0）單晶表面的吸附與活化進行了詳盡的研究。研究中廣泛應用原位吸附及表征方法,最大程度的排除了雜質(zhì)氣體的干擾,并實現(xiàn)了分子吸附的精準定位和和分子吸附構型的精確表達。這些研究結果不但為未來開展更多的關于ZnO表面的STM研究工作奠定了基礎,同時也為理解ZnO在多相催化過程中所起到的關鍵作用提供原子分子水平的重要證據(jù)。本論文所獲得的主要研究結果如下:1.在超高真空環(huán)境下,實現(xiàn)了原子級平整的ZnO（10（?）0）單晶表面的可控制備,并利用低能電... 

【文章來源】：中國科學技術大學安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：153 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 氧化鋅材料的性質(zhì)
        1.1.1 氧化鋅的晶體結構
        1.1.2 氧化鋅的電子結構
    1.2 氧化鋅在催化領域的應用
        1.2.1 合成氣制甲醇
        1.2.2 水氣轉(zhuǎn)換反應
        1.2.3 光催化反應
    1.3 氧化鋅模型催化體系
        1.3.1 模型催化體系
        1.3.2 表面吸附與反應機理
        1.3.3 氧化鋅表面科學研究
    1.4 本文主要的研究內(nèi)容
    參考文獻
第2章 實驗儀器與研究方法
    2.1 超高真空低溫掃描隧道顯微鏡
        2.1.1 掃描隧道顯微術簡介
        2.1.2 Createc低溫掃描隧道顯微鏡
        2.1.3 探針的制備與處理
    2.2 光電子能譜
        2.2.1 X射線光電子能譜
        2.2.2 紫外光電子能譜
        2.2.3 角分辨光電子能譜
    2.3 低能電子衍射與俄歇電子能譜
        2.3.1 低能電子衍射
        2.3.2 俄歇電子能譜
    2.4 本章小結
    參考文獻
第3章 ZnO (10(?)0)表面結構及其缺陷的表征
    3.1 研究背景
        3.1.1 ZnO單晶表面結構的研究
        3.1.2 ZnO薄膜表面結構的研究
        3.1.3 ZnO本征缺陷的研究
    3.2 潔凈的ZnO(10(?)0)表面獲取與表征
        3.2.1 直流加熱法處理氧化鋅單晶
        3.2.2 潔凈ZnO(10(?)0)表面的LEED與AES表征
        3.2.3 潔凈ZnO(10(?)0)表面低溫STM結果
        3.2.4 潔凈ZnO(10(?)0)表面的電子結構表征
    3.3 ZnO(10(?)0)表面的缺陷識別
        3.3.1 ZnO(10(?)0)本征缺陷
        3.3.2 CO還原ZnO(10(?)0)表面
    3.4 本章小結
    參考文獻
第4章 CO_2/CO在ZnO(10(?)0)表面吸附的STM研究
    4.1 研究背景
        4.1.1 CO_2與ZnO表面的相互作用
        4.1.2 CO與ZnO表面的相互作用
    4.2 CO_2分子在ZnO(10(?)0)表面的STM表征
        4.2.1 ZnO(10(?)0)表面CO_2物種的識別
        4.2.2 CO_2分子在ZnO(10(?)0)表面的一維定向生長
        4.2.3 CO_2分子的(2×1)多層吸附結構
    4.3 CO分子在ZnO(10(?)0)表面的STM表征
        4.3.1 ZnO(10(?)0)表面CO物種的識別
        4.3.2 CO分子在ZnO(10(?)0)表面的定向遷移
        4.3.3 CO與CO_2在ZnO(10(?)0)表面的共吸附
    4.4 本章小結
    參考文獻
第5章 氫氣在ZnO(10(?)0)表面的低溫解離
    5.1 研究背景
        5.1.1 氫分子的活化
        5.1.2 氫與ZnO表面的相互作用
    5.2 H_2在ZnO(10(?)0)表面的異裂吸附
        5.2.1 H_2在ZnO(10(?)0)表面的鏈式解離結構
        5.2.2 一維氫鏈的形成機理
        5.2.3 高覆蓋度下的表面氫結構
        5.2.4 探針誘導表面氫物種脫附
    5.3 本章小結
    參考文獻
第6章 H_2O在ZnO(10(?)0)表面吸附行為的STM研究
    6.1 研究背景
        6.1.1 H_2O的表面科學研究
        6.1.2 H_2O與ZnO的相互作用
    6.2 H_2O在ZnO(10(?)0)表面吸附的STM結果
        6.2.1 H_2O在ZnO(10(?)0)表面的分子態(tài)吸附
        6.2.2 探針誘導分子態(tài)H_2O解離
        6.2.3 H_2O在ZnO(10(?)0)表面的一維鏈式結構
        6.2.4 H_2O在ZnO(10(?)0)表面的半解離結構
    6.3 本章小結
    參考文獻
第7章 結論與展望
致謝
附錄Ⅰ 攻讀博士學位期間發(fā)表論文情況
附錄Ⅱ 參加學術會議情況



本文編號：3182396