耦合產(chǎn)氫和有機(jī)物定向轉(zhuǎn)化的新光催化體系的探索研究
發(fā)布時(shí)間:2021-05-11 04:03
光催化技術(shù)可以將太陽能轉(zhuǎn)化為有用的化學(xué)能,是有效解決當(dāng)今社會所面臨的能源和環(huán)境問題的理想途徑之一。利用光催化技術(shù)來實(shí)現(xiàn)有機(jī)合成是光催化研究中的一個(gè)新興領(lǐng)域。通過光催化技術(shù)實(shí)現(xiàn)有機(jī)物的脫氫氧化,不僅可以實(shí)現(xiàn)有機(jī)物的定向轉(zhuǎn)化,而且同時(shí)還可以產(chǎn)氫,是一種綠色的、原子經(jīng)濟(jì)的反應(yīng),然而目前在該領(lǐng)域的研究尚處于起步階段。本論文開展了耦合產(chǎn)氫和有機(jī)物定向轉(zhuǎn)化的新光催化體系的探索研究。論文主要包括以下兩方面的內(nèi)容:(1)研發(fā)出了在可見光條件下同時(shí)實(shí)現(xiàn)硫醇脫氫偶聯(lián)和光催化產(chǎn)氫的PtS/ZnIn2S4反應(yīng)體系。我們通過光還原法的方法將助催化劑PtS負(fù)載在ZnIn2S4表面制備了復(fù)合催化劑PtS/ZnIn2S4,并運(yùn)用XRD、DRS、SEM、TEM和XPS等多種表征手段,對其結(jié)構(gòu)、組成等做了詳細(xì)的研究?疾炝 PtS/ZnIn2S4在可見光條件下催化硫醇脫氫偶聯(lián)生成二硫化物和光催化產(chǎn)氫的反應(yīng)性能。研究了溶劑、助催化劑和助催化劑的含量等因素對硫醇脫氫偶聯(lián)生成二硫化物和光催化產(chǎn)氫的影響。結(jié)果表明,PtS的引入可以極大地提高ZnIn2S4催化硫醇脫氫偶聯(lián)生成二硫化物和光催化產(chǎn)氫的活性。當(dāng)催化劑為0.5 wt%Pt...
【文章來源】:福州大學(xué)福建省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:67 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
中文摘要
Abstract
第一章 緒論
1.1 引言
1.2 半導(dǎo)體光催化劑的研究概況
1.2.1 光催化的基本原理
1.2.2 半導(dǎo)體光催化反應(yīng)活性的影響因素
1.2.3 半導(dǎo)體光催化劑的應(yīng)用
1.2.3.1 半導(dǎo)體光催化產(chǎn)氫
1.2.3.2 半導(dǎo)體光催化有機(jī)合成
1.3 氧化反應(yīng)概述
1.3.1 硫醇化合物氧化反應(yīng)的背景及研究現(xiàn)狀
1.3.2 含氮雜環(huán)化合物氧化反應(yīng)的背景及研究現(xiàn)狀
1.4 本論文的立題依據(jù)及創(chuàng)新之處
1.4.1 立題依據(jù)
1.4.2 研究內(nèi)容和研究目標(biāo)
1.4.3 論文特色與創(chuàng)新之處
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 主要的實(shí)驗(yàn)試劑和設(shè)備
2.1.1 主要的實(shí)驗(yàn)試劑
2.1.2 主要實(shí)驗(yàn)儀器列表
2.2 催化劑的表征
2.2.1 X射線粉末衍射(XRD)
2.2.2 紫外-可見漫反射(UV-Vis-DRS)
2.2.3 X射線光電子能譜(XPS)
2.2.4 掃描電子顯微鏡(SEM)
2.2.5 透射電子顯微鏡(TEM)
第三章 可見光照下PtS/ZnIn_2S_4催化硫醇偶聯(lián)生成二硫化物和氫氣反應(yīng)的探究
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 催化劑的制備
3.2.1.1 水熱法制備光催化劑ZnIn_2S_4
3.2.1.2 PtS/ZnIn_2S_4復(fù)合材料的制備
3.2.2 PtS/ZnIn_2S_4催化硫醇脫氫偶聯(lián)生成二硫化物和氫氣反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)操作
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 催化劑的表征
3.3.1.1 PtS/ZnIn_2S_4復(fù)合物的表征
3.3.2 PtS/ZnIn_2S_4催化硫醇脫氫偶聯(lián)生成二硫化物和氫氣反應(yīng)的性能測試分析
3.3.2.1 反應(yīng)溶劑的影響
3.3.2.2 助催化劑的影響
3.3.2.3 助催化劑PtS含量的影響
3.3.2.4 底物拓展實(shí)驗(yàn)
3.3.2.5 催化劑穩(wěn)定性研究
3.3.3 反應(yīng)機(jī)理的探索
3.3.3.1 催化機(jī)理的研究
3.3.3.2 可見光條件下PtS/ZnIn_2S_4催化硫醇脫氫偶聯(lián)生成二硫化物和氫氣反應(yīng)的可能機(jī)理的提出
3.4 小結(jié)
第四章 可見光照下MoS_2/ZnIn_2S_4催化1,2,3,4-四氫異喹啉氧化和產(chǎn)氫反應(yīng)的探究
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 催化劑的制備
4.2.1.1 MoS_2的前驅(qū)體四硫代鉬酸銨[(NH_4)_2MoS_4]的制備
4.2.1.2 MoS_2/ZnIn_2S_4復(fù)合光催化劑材料的制備
4.2.2 可見光照下MoS_2/ZnIn_2S_4催化1,2,3,4-四氫異喹啉氧化和產(chǎn)氫反應(yīng)的活性測試
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 催化劑的表征
4.3.2 可見光照下MoS_2/ZnIn_2S_4催化1,2,3,4-四氫異喹啉氧化和產(chǎn)氫反應(yīng)的性能評價(jià)
4.3.2.1 反應(yīng)溶劑的影響
4.3.2.2 不同助催化劑的影響
4.3.2.3 1.0 wt% MoS_2/ZnIn_2S_4作為催化劑時(shí),不同反應(yīng)時(shí)間產(chǎn)物分布情況
4.3.2.4 催化劑穩(wěn)定性研究
4.3.3 反應(yīng)機(jī)理的探索
4.3.3.1 催化機(jī)理的探索研究
4.3.3.2 可見光條件下MoS_2/ZnIn_2S_4催化1,2,3,4-四氫異喹啉氧化和產(chǎn)氫反應(yīng)可能的機(jī)理的提出
4.4 小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
致謝
個(gè)人簡歷
在學(xué)期間發(fā)表的論文
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]太陽能光解水制氫的研究進(jìn)展[J]. 上官文峰. 無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2001(05)
本文編號:3180683
【文章來源】:福州大學(xué)福建省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:67 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
中文摘要
Abstract
第一章 緒論
1.1 引言
1.2 半導(dǎo)體光催化劑的研究概況
1.2.1 光催化的基本原理
1.2.2 半導(dǎo)體光催化反應(yīng)活性的影響因素
1.2.3 半導(dǎo)體光催化劑的應(yīng)用
1.2.3.1 半導(dǎo)體光催化產(chǎn)氫
1.2.3.2 半導(dǎo)體光催化有機(jī)合成
1.3 氧化反應(yīng)概述
1.3.1 硫醇化合物氧化反應(yīng)的背景及研究現(xiàn)狀
1.3.2 含氮雜環(huán)化合物氧化反應(yīng)的背景及研究現(xiàn)狀
1.4 本論文的立題依據(jù)及創(chuàng)新之處
1.4.1 立題依據(jù)
1.4.2 研究內(nèi)容和研究目標(biāo)
1.4.3 論文特色與創(chuàng)新之處
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 主要的實(shí)驗(yàn)試劑和設(shè)備
2.1.1 主要的實(shí)驗(yàn)試劑
2.1.2 主要實(shí)驗(yàn)儀器列表
2.2 催化劑的表征
2.2.1 X射線粉末衍射(XRD)
2.2.2 紫外-可見漫反射(UV-Vis-DRS)
2.2.3 X射線光電子能譜(XPS)
2.2.4 掃描電子顯微鏡(SEM)
2.2.5 透射電子顯微鏡(TEM)
第三章 可見光照下PtS/ZnIn_2S_4催化硫醇偶聯(lián)生成二硫化物和氫氣反應(yīng)的探究
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 催化劑的制備
3.2.1.1 水熱法制備光催化劑ZnIn_2S_4
3.2.1.2 PtS/ZnIn_2S_4復(fù)合材料的制備
3.2.2 PtS/ZnIn_2S_4催化硫醇脫氫偶聯(lián)生成二硫化物和氫氣反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)操作
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 催化劑的表征
3.3.1.1 PtS/ZnIn_2S_4復(fù)合物的表征
3.3.2 PtS/ZnIn_2S_4催化硫醇脫氫偶聯(lián)生成二硫化物和氫氣反應(yīng)的性能測試分析
3.3.2.1 反應(yīng)溶劑的影響
3.3.2.2 助催化劑的影響
3.3.2.3 助催化劑PtS含量的影響
3.3.2.4 底物拓展實(shí)驗(yàn)
3.3.2.5 催化劑穩(wěn)定性研究
3.3.3 反應(yīng)機(jī)理的探索
3.3.3.1 催化機(jī)理的研究
3.3.3.2 可見光條件下PtS/ZnIn_2S_4催化硫醇脫氫偶聯(lián)生成二硫化物和氫氣反應(yīng)的可能機(jī)理的提出
3.4 小結(jié)
第四章 可見光照下MoS_2/ZnIn_2S_4催化1,2,3,4-四氫異喹啉氧化和產(chǎn)氫反應(yīng)的探究
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 催化劑的制備
4.2.1.1 MoS_2的前驅(qū)體四硫代鉬酸銨[(NH_4)_2MoS_4]的制備
4.2.1.2 MoS_2/ZnIn_2S_4復(fù)合光催化劑材料的制備
4.2.2 可見光照下MoS_2/ZnIn_2S_4催化1,2,3,4-四氫異喹啉氧化和產(chǎn)氫反應(yīng)的活性測試
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 催化劑的表征
4.3.2 可見光照下MoS_2/ZnIn_2S_4催化1,2,3,4-四氫異喹啉氧化和產(chǎn)氫反應(yīng)的性能評價(jià)
4.3.2.1 反應(yīng)溶劑的影響
4.3.2.2 不同助催化劑的影響
4.3.2.3 1.0 wt% MoS_2/ZnIn_2S_4作為催化劑時(shí),不同反應(yīng)時(shí)間產(chǎn)物分布情況
4.3.2.4 催化劑穩(wěn)定性研究
4.3.3 反應(yīng)機(jī)理的探索
4.3.3.1 催化機(jī)理的探索研究
4.3.3.2 可見光條件下MoS_2/ZnIn_2S_4催化1,2,3,4-四氫異喹啉氧化和產(chǎn)氫反應(yīng)可能的機(jī)理的提出
4.4 小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
致謝
個(gè)人簡歷
在學(xué)期間發(fā)表的論文
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]太陽能光解水制氫的研究進(jìn)展[J]. 上官文峰. 無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2001(05)
本文編號:3180683
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