本論文以系列超支化大分子為橋聯(lián)基,通過對(duì)其端基氨基進(jìn)行催化功能改性,合成了系列具有不同橋聯(lián)基長(zhǎng)度和催化活性中心的超支化過渡金屬配合物;采用傅里葉變換紅外光譜（FT-IR）、紫外光譜、核磁氫譜（1H-NMR）和電噴霧電離質(zhì)譜（ESI-MS）等表征方法證明合成的超支化配體和配合物的結(jié)構(gòu)與其設(shè)計(jì)的理論結(jié)構(gòu)相符。在合成和表征的基礎(chǔ)上,研究了系列超支化水楊醛亞胺過渡金屬配合物催化乙烯齊聚的性能,詳細(xì)考察了聚合反應(yīng)體系和聚合工藝對(duì)其齊聚活性和產(chǎn)物分布的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:采用MAO為助催化劑,甲苯為溶劑時(shí),系列超支化水楊醛亞胺過渡金屬配合物催化乙烯齊聚均具有良好的性能。其中,以十八烷基為核的超支化水楊醛亞胺鈷配合物（Cat.3）的催化乙烯齊聚的最佳反應(yīng)條件為:Al/Co摩爾比為800、反應(yīng)溫度為25℃、反應(yīng)壓力為0.5MPa、反應(yīng)時(shí)間為30min。十八烷基為核的超支化水楊醛亞胺鐵配合物（Cat.6）催化乙烯齊聚的最佳反應(yīng)條件為:Al/Fe摩爾比為500、反應(yīng)溫度為25℃、反應(yīng)壓力為0.7MPa、反應(yīng)時(shí)間為30min。在最佳反應(yīng)條件下,Cat.3和Cat.6催化乙烯齊聚的活性分別為1.85×105 ... 

【文章來源】：東北石油大學(xué)黑龍江省

【文章頁(yè)數(shù)】：81 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
創(chuàng)新點(diǎn)摘要
前言
第一章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 多支型烯烴聚合催化劑的研究現(xiàn)狀
        1.1.1 樹枝狀烯烴聚合催化劑
        1.1.2 超支化烯烴聚合催化劑
    1.2 茂后烯烴聚合催化體系的研究現(xiàn)狀
        1.2.1 席夫堿型烯烴聚合催化劑
        1.2.2 雙膦胺型烯烴聚合催化劑
        1.2.3 其他類型茂后烯烴聚合催化劑
    1.3 本課題的目的與意義
第二章 新型超支化水楊醛亞胺過渡金屬配合物的合成及表征
    2.1 實(shí)驗(yàn)原料和設(shè)備
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)原料
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備
    2.2 系列超支化水楊醛亞胺配體的合成及表征
        2.2.1 系列超支化水楊醛亞胺配體的合成
        2.2.2 系列超支化水楊醛亞胺配體的結(jié)構(gòu)表征
    2.3 系列超支化水楊醛亞胺鈷配合物的合成及表征
        2.3.1 系列超支化水楊醛亞胺鈷配合物的合成
        2.3.2 系列超支化水楊醛亞胺鈷配合物的結(jié)構(gòu)表征
    2.4 系列超支化水楊醛亞胺鐵配合物的合成及表征
        2.4.1 系列超支化水楊醛亞胺鐵配合物的合成
        2.4.2 系列超支化水楊醛亞胺鐵配合物的結(jié)構(gòu)表征
    2.5 小結(jié)
第三章 新型超支化水楊醛亞胺過渡金屬配合物催化乙烯齊聚性能研究
    3.1 實(shí)驗(yàn)原料和設(shè)備
        3.1.1 實(shí)驗(yàn)原料
        3.1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備
    3.2 乙烯齊聚實(shí)驗(yàn)
        3.2.1 乙烯齊聚實(shí)驗(yàn)步驟
        3.2.2 催化活性計(jì)算方法
        3.2.3 齊聚物的測(cè)定
    3.3 超支化水楊醛亞胺過渡金屬配合物催化乙烯齊聚體系優(yōu)化
        3.3.1 助催化劑的種類對(duì)乙烯齊聚性能的影響
        3.3.2 溶劑的種類對(duì)乙烯齊聚性能的影響
    3.4 超支化水楊醛亞胺過渡金屬配合物催化乙烯齊聚工藝優(yōu)化
        3.4.1 反應(yīng)溫度對(duì)乙烯齊聚性能的影響
        3.4.2 反應(yīng)壓力對(duì)乙烯齊聚性能的影響
        3.4.3 助催化劑的用量對(duì)乙烯齊聚性能的影響
    3.5 最佳聚合工藝的驗(yàn)證
    3.6 超支化水楊醛亞胺過渡金屬配合物的化學(xué)結(jié)構(gòu)與催化性能之間的關(guān)系
        3.6.1 超支化骨架結(jié)構(gòu)對(duì)乙烯齊聚性能的影響
        3.6.2 金屬活性中心的種類對(duì)乙烯齊聚性能的影響
    3.7 超支化水楊醛亞胺過渡金屬配合物催化乙烯齊聚機(jī)理推測(cè)
    3.8 小結(jié)
第四章 新型超支化PNP鉻配合物的合成及催化乙烯齊聚性能探索
    4.1 實(shí)驗(yàn)原料和設(shè)備
        4.1.1 實(shí)驗(yàn)原料
        4.1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備
    4.2 系列超支化PNP配體的合成及表征
        4.2.1 系列超支化PNP配體的合成
        4.2.2 系列超支化PNP配體的結(jié)構(gòu)表征
    4.3 系列超支化PNP鉻配合物的合成及表征
        4.3.1 系列超支化PNP鉻配合物的合成
        4.3.2 系列超支化PNP鉻配合物的結(jié)構(gòu)表征
    4.4 乙烯齊聚實(shí)驗(yàn)
    4.5 超支化骨架結(jié)構(gòu)對(duì)乙烯齊聚性能的影響
    4.6 超支化PNP鉻配合物催化乙烯齊聚體系探索
        4.6.1 助催化劑的種類對(duì)乙烯齊聚性能的影響
        4.6.2 溶劑的種類對(duì)乙烯齊聚性能的影響
    4.7 超支化PNP鉻配合物催化乙烯齊聚工藝探索
        4.7.1 反應(yīng)溫度對(duì)乙烯齊聚性能的影響
        4.7.2 助催化劑的用量對(duì)乙烯齊聚性能的影響
        4.7.3 反應(yīng)壓力對(duì)乙烯齊聚性能的影響
    4.8 最佳聚合工藝驗(yàn)證
    4.9 小結(jié)
結(jié)論
發(fā)表文章目錄
參考文獻(xiàn)
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
[1]短鏈超支化鎳系催化劑的制備及催化乙烯齊聚性能研究[D]. 符子劍.東北石油大學(xué) 2016
[2]長(zhǎng)鏈超支化鎳系催化劑的制備及催化乙烯齊聚性能研究[D]. 林治宇.東北石油大學(xué) 2016
[3]樹枝狀亞胺水楊醛鎳配合物的合成及催化性能研究[D]. 王海琛.東北石油大學(xué) 2013



本文編號(hào)：3180151