本文關(guān)鍵詞：基于水熱合成和梯度分離法探究碳量子點的發(fā)光機理，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：碳量子點(Carbon quantum dots,簡稱CQDs)是碳納米材料中冉冉升起的璀璨新星。良好的生物相容性、小尺寸效應(yīng)等優(yōu)勢的存在讓碳量子點在光催化、元素檢測等方面,尤其是生物成像方面具有很好的應(yīng)用潛力。因而不斷優(yōu)化合成途徑,獲得光學(xué)性質(zhì)優(yōu)良的碳量子點,進而使之在醫(yī)學(xué)等方面大放異彩、造福人類,是眾多科研工作者的共同愿望。合成途徑的優(yōu)化需要以發(fā)光原理為指導(dǎo)進行,但是目前關(guān)于碳量子點發(fā)射熒光的機理并沒有定論。這首先與碳量子點的多樣性有關(guān),不同途徑合成出的碳量子點在結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)上都有差異,因而在發(fā)光機理上也很難有一個統(tǒng)一的解釋。所以通常會將碳量子點進行分類,研究某一類、或者只研究某一種碳量子點的發(fā)光機理。本課題選擇以檸檬酸和乙二胺作為前驅(qū)物,采用水熱合成的方法制備得到碳量子點,然后在此基礎(chǔ)上分別通過調(diào)節(jié)合成方案和梯度分離的方法探究影響該方法所合成碳量子點發(fā)光的因素,并通過數(shù)據(jù)分析最終總結(jié)其發(fā)光機理。具體工作如下：第一,在原有水熱合成反應(yīng)的基礎(chǔ)上,分別調(diào)節(jié)合成反應(yīng)中的以下幾個因素：所使用碳源的結(jié)構(gòu)、碳源和氮源中-COOH/-NH2比,以及碳化反應(yīng)的時間長度。將上述不同合成方案中所合成產(chǎn)品進行表征分析后發(fā)現(xiàn)前：碳源的羧基含量、羥基含量以及雙鍵存在與否,反應(yīng)物中氨基的相對含量,碳化反應(yīng)時間長度等因素都對產(chǎn)物碳量子點的光學(xué)性質(zhì)產(chǎn)生影響,另外還嘗試將碳量子點置于不同的pH環(huán)境中,發(fā)現(xiàn)酸和堿的環(huán)境都會降低其量子產(chǎn)率。綜合分析這些信息,說明官能團含量、碳化程度以及官能團存在形式都是碳量子點發(fā)射熒光的影響因素,同時也可能是決定因素。第二,通過將水熱反應(yīng)制備出的碳量子點進行有效分離,得到量子產(chǎn)率不同的組分,然后對各組分進行尺寸、結(jié)構(gòu)、形態(tài)和光學(xué)性質(zhì)分析,發(fā)現(xiàn)量子產(chǎn)率最高的組分發(fā)射藍色熒光,其表面官能團含量最多,同時電鏡下樣品襯度很低甚至尚未形成碳量子點形態(tài)；而量子產(chǎn)率越低的組分,同樣發(fā)射藍色熒光,但是表面官能團數(shù)量減少,電鏡下樣品襯度提高。說明該碳量子點發(fā)射的藍色熒光主要由表面分子態(tài)貢獻,隨著碳化程度的提高,表面官能團數(shù)量減少,因而影響熒光性能,同時核心結(jié)構(gòu)趨向于碳化成為石墨態(tài)的碳,對藍色光有吸收的作用,兩者共同作用下改變了碳量子點的量子產(chǎn)率。在分離碳量子點的過程中,借助了梯度離心的手段,并在探索過程中建立了一種新的離心體系,我們稱之為“親水性梯度”離心體系。該離心體系所用梯度介質(zhì)是含水量不同的乙醇／水溶液,而被離心物質(zhì)則需要進行預(yù)處理,即：將在水中難以沉降的碳量子點先進行預(yù)團聚,形成適宜的團聚體后施以離心力,使之在不同含水量的乙醇水梯度介質(zhì)中邊沉降邊解團聚,直至沉降到離心管底部時恰好實現(xiàn)團聚體的完全解團聚。通過對分離后組分的分析和驗證實驗的證實,認為團聚體實現(xiàn)解團聚的依據(jù)是碳量子點表面親水性基團含量不同所導(dǎo)致的親水性差異,從而將碳量子點按照親水性不同分離開來。通過以上實驗探索最終總結(jié)出本課題中所研究的以檸檬酸和乙二胺為前驅(qū)物水熱法合成的碳量子點的發(fā)光機理,認為其熒光主要是表面分子態(tài)在紫外光的激發(fā)下發(fā)射出藍色熒光,核心結(jié)構(gòu)碳化成石墨態(tài)之后對紫外光有吸收作用,二者共同影響碳量子點的光學(xué)性質(zhì),與顆粒大小沒有必然關(guān)系。
【關(guān)鍵詞】：碳量子點 水熱合成 表面官能團 親水性 梯度離心 發(fā)光機理
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O613.71;TB383.1
【目錄】：

• 摘要4-7
• abstract7-17
• 符號說明17-18
• 第一章 緒論18-36
• 1.1 碳量子點的發(fā)現(xiàn)18-19
• 1.2 碳量子點的合成19-26
• 1.2.1 自上而下法19-23
• 1.2.2 自下而上法23-26
• 1.3 碳量子點的分離26-28
• 1.4 碳量子點的發(fā)光機理28-30
• 1.5 碳量子點的應(yīng)用30-35
• 1.6 本課題研究內(nèi)容及意義35-36
• 第二章 基于水熱合成法研究影響碳量子點發(fā)光的因素36-48
• 2.1 引言36
• 2.2 實驗部分36-40
• 2.2.1 實驗試劑36-37
• 2.2.2 實驗儀器37
• 2.2.3 用不同結(jié)構(gòu)碳源水熱合成碳量子點37-38
• 2.2.4 相同碳源不同量氮源合成碳量子點38
• 2.2.5 不同反應(yīng)時間合成碳量子點38
• 2.2.6 碳量子點在不同pH下的發(fā)光38-39
• 2.2.7 表征方法及量子產(chǎn)率計算方法39-40
• 2.3 結(jié)果與討論40-47
• 2.3.1 碳源結(jié)構(gòu)對碳量子點發(fā)光的影響40-42
• 2.3.2 不同羧胺比對碳量子點發(fā)光的影響42-43
• 2.3.3 不同反應(yīng)時間對碳量子點發(fā)光的影響43-45
• 2.3.4 pH對碳量子點發(fā)光的影響45-47
• 2.4 本章小結(jié)47-48
• 第三章 梯度離心法分離碳量子點48-74
• 3.1 引言48
• 3.2 實驗部分48-53
• 3.2.1 實驗試劑48-49
• 3.2.2 實驗儀器49-50
• 3.2.3 樣品制備50
• 3.2.4 離心介質(zhì)探尋50
• 3.2.5 樣品處理方法50-51
• 3.2.6 離心條件探究51-52
• 3.2.7 表征方法52-53
• 3.3 結(jié)果與討論53-73
• 3.3.1 分離前樣品形態(tài)及光譜分析53-55
• 3.3.2 梯度離心介質(zhì)選擇55-57
• 3.3.3 樣品處理方案確立57-60
• 3.3.4 梯度離心體系建立60-66
• 3.3.5 梯度離心分離后各組分光學(xué)性能、形態(tài)及結(jié)構(gòu)分析66-73
• 3.4 本章小結(jié)73-74
• 第四章 “親水性梯度”離心分離機理74-84
• 4.1 引言74
• 4.2 實驗部分74-76
• 4.2.1 實驗試劑74-75
• 4.2.2 實驗儀器75
• 4.2.3 放大實驗驗證離心機理75-76
• 4.2.4 表征方法76
• 4.3 結(jié)果與討論76-82
• 4.3.1 離心機理模型建立76-79
• 4.3.2 離心機理驗證79-82
• 4.4 本章小結(jié)82-84
• 第五章 結(jié)論84-86
• 參考文獻86-94
• 研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文94-96
• 致謝96-98
• 作者和導(dǎo)師簡介98-100
• 附件100-101

【共引文獻】

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  本文關(guān)鍵詞：基于水熱合成和梯度分離法探究碳量子點的發(fā)光機理，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：316915