甲烷是天然氣的主要成分,其高效利用備受關(guān)注。氨氣是一種廉價(jià)易得的化工原料。因此,從甲烷和氨氣出發(fā)合成高附加值的精細(xì)化學(xué)品具有很大的應(yīng)用價(jià)值和深遠(yuǎn)的科學(xué)意義。本文采用介質(zhì)阻擋放電,詳細(xì)研究了CH4/NH3等離子體偶聯(lián)反應(yīng),得到如下結(jié)果：甲烷和氨氣在純等離子體條件下可一步合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈。通過考察介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器結(jié)構(gòu)對CH4/NH3等離子體偶聯(lián)反應(yīng)的影響,優(yōu)化出單介質(zhì)反應(yīng)器有利于合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈。在該反應(yīng)器中,探究了原料比、停留時(shí)間和能量密度對CH4/NH3等離子體偶聯(lián)反應(yīng)合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈的影響,得出合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈的最佳條件是：甲烷和氨氣的原料比為1：1,停留時(shí)間為3.5 s,能量密度為30W/cm3。此外,結(jié)合發(fā)射光譜等診斷方法,發(fā)現(xiàn)C≡N自由基是誘導(dǎo)CH4/NH3等離子體偶聯(lián)反應(yīng)生成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈的主要物種。甲烷和氨氣在等離子體和負(fù)載型金屬催化劑共同作用下可一步合成氰化氫。在等離子體催化條件下,考察了金屬負(fù)載型催化劑的載體（Na-ZSM5、ZSM-5、TS-1 TiO2、fumed SiO2、r’-Al2... 

【文章來源】：大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：82 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 等離子體相關(guān)概念
        1.1.1 等離子體基本概念
        1.1.2 等離子體的產(chǎn)生
        1.1.3 等離子體化學(xué)反應(yīng)
    1.2 甲烷的研究
        1.2.1 甲烷的研究現(xiàn)狀
        1.2.2 非平衡等離子體轉(zhuǎn)化甲烷的研究
    1.3 腈類化合物的研究
        1.3.1 腈類精細(xì)化學(xué)品的研究概述
        1.3.2 N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈的研究情況
    1.4 氰化氫和氰化氫聚合物的研究
        1.4.1 氰化氫的研究
        1.4.2 氰化氫聚合物的研究
    1.5 選題依據(jù)
2 實(shí)驗(yàn)方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)裝置與方法
        2.1.1 甲烷氨氣等離子體反應(yīng)實(shí)驗(yàn)流程
        2.1.2 烷氨氣等離子體反應(yīng)性能評價(jià)
        2.1.3 反應(yīng)器結(jié)構(gòu)和參數(shù)
    2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備
    2.3 負(fù)載型金屬催化劑的制備
3 CH_4/NH_3等離子體反應(yīng)合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈
    3.1 CH_4/NH_3等離子體反應(yīng)產(chǎn)物定性分析
    3.2 CH_4/NH_3等離了體反應(yīng)合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈條件優(yōu)化
        3.2.1 反應(yīng)溫度矯正
        3.2.2 原料比和功率的影響
        3.2.3 停留時(shí)間的影響
        3.2.4 比能量密度的影響
        3.2.5 填充材料的影響
    3.3 CH_4/NH_3等離子體反應(yīng)合成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈反應(yīng)機(jī)理研究
        3.3.1 示波器診斷
        3.3.2 發(fā)射光譜診斷
        3.3.3 CH_4/NH_3等離子體反應(yīng)生成N,N-二甲基氰胺和氨基乙腈反應(yīng)機(jī)理
    3.4 本章小結(jié)
4 CH_4/NH_3等離子體催化反應(yīng)合成HCN
    4.1 載體材料與等離子體協(xié)同
    4.2 負(fù)載型金屬催化劑與等離子體協(xié)同
    4.3 負(fù)載型銅催化劑的優(yōu)化
    4.4 本章小結(jié)
5 HCN聚合物的性質(zhì),聚合過程及用途的初步探索
    5.1 HCN聚合物的性質(zhì)
    5.2 HCN聚合物聚合過程的初步探索
    5.3 HCN聚合物用途的初步探索
        5.3.1 HCN聚合物的熱穩(wěn)定性
        5.3.2 HCN聚合物XRD研究
    5.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
附錄A
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]氮化碳材料的光譜學(xué)分析及光催化性能研究[J]. 宋曉鋒,陶紅,陳彪,陳良霞,李亮,孫燕,龐濤,王燕剛.  光譜學(xué)與光譜分析. 2015(01)
[2]等離子體概念、分類及基本特性[J]. 王利娟.  宜賓學(xué)院學(xué)報(bào). 2009(06)
[3]從第17屆世界石油大會(huì)看天然氣的開發(fā)和應(yīng)用[J]. 陳祖庇.  石油煉制與化工. 2003(04)
[4]等離子體技術(shù)在催化反應(yīng)中的應(yīng)用[J]. 李陽,許根慧,劉昌俊,艾寶都.  化學(xué)工業(yè)與工程. 2002(01)

博士論文
[1]等離子體催化氨分解制氫的協(xié)同效應(yīng)研究[D]. 王麗.大連理工大學(xué) 2013
[2]介質(zhì)阻擋放電材料對放電特性影響的研究[D]. 李明.華北電力大學(xué)（北京） 2008

碩士論文
[1]大氣壓下介質(zhì)阻擋放電的發(fā)射光譜診斷[D]. 肖重發(fā).大連理工大學(xué) 2003



本文編號：3166155