離子分子反應(yīng)在天體化學(xué)領(lǐng)域至關(guān)重要。最受關(guān)注的星際介質(zhì)產(chǎn)物之一為HCO⁺/HOC⁺異構(gòu)體,這對異構(gòu)體可進一步反應(yīng)生成在星際介質(zhì)中發(fā)現(xiàn)的復(fù)雜分子,例如醇、醛、羧酸等,引發(fā)不同的化學(xué)反應(yīng)途徑。深入了解它們之間的相互作用和產(chǎn)物分支比,有助于進一步提出、構(gòu)建和優(yōu)化精確的天體化學(xué)網(wǎng)絡(luò)模型。本文使用MP2以及6種不同的密度泛函方法M06、B3LYP、M06-2X、Bhand H、PEB0、B97-1,結(jié)合aug-cc-p VDZ基組對HOCO⁺+CO質(zhì)子轉(zhuǎn)移反應(yīng)體系進行幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化。采用更高計算水平的CCSD（T）/aug-cc-p VTZ進行單點能計算,以此為基準與七種計算方法做標(biāo)準偏差,優(yōu)先出偏差最小的B97-1/aug-cc-p VDZ方法作為直接動力學(xué)模擬的最佳方法。該體系共有兩條反應(yīng)通道:通道一生成HCO⁺+CO₂,通道二生成HOC⁺+CO₂。其中生成穩(wěn)定態(tài)的HCO⁺反應(yīng)放熱,易生成;而亞穩(wěn)態(tài)的HOC^+<... 

【文章來源】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)黑龍江省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：68 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 課題研究背景及意義
        1.1.1 課題研究背景
        1.1.2 課題研究意義
    1.2 國內(nèi)外研究進展
        1.2.1 生成HCO~+/HOC~+體系天文學(xué)和實驗方面的研究進展
        1.2.2 生成HCO~+/HOC~+體系理論方面的研究進展
    1.3 本文主要研究內(nèi)容
第2章 理論基礎(chǔ)
    2.1 量子化學(xué)簡介
    2.2 從頭計算方法
        2.2.1 微擾理論
        2.2.2 耦合簇理論
    2.3 密度泛函理論
        2.3.1 Thomas-Fermi模型
        2.3.2 Hohenberg-Kohn定理
        2.3.3 Kohn-Sham方程
    2.4 基組
    2.5 直接動力學(xué)模擬
第3章 HOCO~+ +CO體系勢能面的建立
    3.1 引言
    3.2 勢能面建立方法基組的選擇
    3.3 HOCO~+ +CO反應(yīng)的幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化和勢能面分析
        3.3.1 幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化
        3.3.2 計算方法優(yōu)選
        3.3.3 勢能面分析
    3.4 本章小結(jié)
第4章 HOCO~+ +CO體系的直接動力學(xué)模擬
    4.1 引言
    4.2 直接動力學(xué)模擬條件的選擇
    4.3 反應(yīng)可能性的影響因素
        4.3.1 碰撞參數(shù)對反應(yīng)可能性的影響
        4.3.2 反應(yīng)方位角對反應(yīng)可能性的影響
    4.4 原子水平反應(yīng)機理探討
    4.5 散射角分布與能量分配
        4.5.1 散射角分布
        4.5.2 能量分配計算與分析
        4.5.3 內(nèi)能百分比隨散射角的變化關(guān)系
        4.5.4 碰撞參數(shù)對散射角以及內(nèi)能百分比的影響
    4.6 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文及其它成果
致謝


【參考文獻】：
期刊論文
[1]星際間的化學(xué)[J]. Tom Millar,David Williams,徐智策.  世界科學(xué). 1986(01)

碩士論文
[1]燃燒反應(yīng)中HOCO與H2O碰撞動力學(xué)研究[D]. 閆肅.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2019



本文編號：3165618