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水為質(zhì)子傳導(dǎo)劑的Cu 2 (ophen) 2 /O 2 催化醇、胺的選擇性氧化研究

發(fā)布時間:2021-03-26 13:17
  近些年來,在綠色化學(xué)、可持續(xù)發(fā)展理念的倡導(dǎo)下,尋求廉價、高效、綠色環(huán)保的有機合成方法得到化學(xué)家們的廣泛關(guān)注,過渡金屬在催化方面的應(yīng)用研究已成為熱點。與貴金屬相比,金屬銅在自然界中儲存豐富、廉價易得、毒性低,使得銅在催化領(lǐng)域的應(yīng)用得到了更廣泛的研究。本論文我們選取平面的雙核銅配合物Cu2(ophen)2作為催化劑,用綠色的O2作為氧化劑,實現(xiàn)醇和胺的選擇性氧化,主要分為四個部分,總結(jié)如下:第一章簡要對銅催化、氧化反應(yīng)、Cux-O2活化模式進行了介紹,并對論文的選題意義及所取得的進展做了闡述。第二章主要報道了醇氧化的研究背景以及Cu2(ophen)2/O2催化醇的選擇性氧化實驗。Cu2(ophen)2作催化劑,1atm的O2氛圍下,乙腈為溶劑,60°C,發(fā)現(xiàn)無需任何堿及氮氧自由基的使用,即可實現(xiàn)醇到醛酮的高選擇性氧化。實驗部分進一步完善,詳細驗證了各種因素對反應(yīng)轉(zhuǎn)化率的影響... 

【文章來源】:山西師范大學(xué)山西省

【文章頁數(shù)】:77 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

水為質(zhì)子傳導(dǎo)劑的Cu 2 (ophen) 2 /O 2 催化醇、胺的選擇性氧化研究


含銅生物酶活化O2

加氧酶,氧化酶,有機分子,含銅


-2 含銅(a)加氧酶,(b)氧化酶催化有機分子需氧氧化的 O2的不同類型整理得出,Cu(Ⅱ)、Cu(Ⅲ)可以與、氧化物離子(4e-)相結(jié)合。以 Cu 與 O2的不同比例驗數(shù)據(jù)表明,Cu(Ⅰ)可以與氧氣結(jié)合生成 Cu(Ⅱ側(cè)面(SS)的兩種情況。在一些單核銅的生物酶中間體?赡軙M一步還原生成 Cu(Ⅱ)-過氧物種成 Cu(Ⅱ)-OOH 形式,它也可通過 Cu(Ⅱ)與 H2O在端點的單核 Cu(Ⅲ)-過氧化物(MP),1.44 的 長。此時這三種 Cu-O2的結(jié)合形式都是單核的銅

模式圖,模式


3圖 1-3 Cu-O2活化模式eroxocopper(II);SS: side-on superoxocopper(II);MP: mononuclear


本文編號:3101652

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