發(fā)布時(shí)間：2021-03-24 06:05

　　建立高效穩(wěn)定的甲醇轉(zhuǎn)化新工藝是現(xiàn)代煤化工技術(shù)發(fā)展的重要方向之一。針對(duì)現(xiàn)有甲醇制芳烴催化體系中催化劑壽命短的關(guān)鍵性問題,結(jié)合多級(jí)孔分子篩已展現(xiàn)出來的對(duì)大分子化合物優(yōu)異的擴(kuò)散性能,本課題擬分別采用NaOH和四丙基氫氧化銨（TPAOH）對(duì)商品化的ZSM-5分子篩進(jìn)行脫硅改性,制備了一系列具有多級(jí)孔的ZSM-5分子篩,通過采用不同的堿和改變堿濃度的方法,實(shí)現(xiàn)分子篩孔結(jié)構(gòu)和酸性的調(diào)變,研究多級(jí)孔ZSM-5分子篩孔結(jié)構(gòu)和酸性對(duì)甲醇芳構(gòu)化反應(yīng)過程中積碳量和積碳形成位置的影響規(guī)律。（1）采用濃度不相同的NaOH,然后對(duì)商品化的ZSM-5分子篩脫硅、脫鋁及脫硅/脫鋁復(fù)合改性,制備了很多種不相同孔結(jié)構(gòu)及酸性的MFI型分子篩。通過NaOH改性處理改變了ZSM-5分子篩的酸性,增大了介孔孔體積。分子篩的孔結(jié)構(gòu)和酸性是影響MTA甲醇轉(zhuǎn)化過程的兩個(gè)重要因素。強(qiáng)酸中心是烯烴轉(zhuǎn)化為芳烴的活性位點(diǎn),與此同時(shí),強(qiáng)酸中心數(shù)量的減少有利于抑制積碳的形成。介孔孔體積可概述反應(yīng)我的擴(kuò)散,從而影響轉(zhuǎn)換過程和積碳的形成。（2）使用TPAOH對(duì)ZSM-5分子篩進(jìn)行脫硅處理,分析了分子篩結(jié)構(gòu)及酸性給甲醇芳構(gòu)化催化劑反應(yīng)壽命帶來的影響。采... 

【文章來源】：上海師范大學(xué)上海市

【文章頁數(shù)】：58 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

ZSM-5分子篩Al含量對(duì)堿處理脫硅的影響

海師 范 大 學(xué)碩 士 學(xué) 位論 文 第 1 章 緒鎓 離 子 機(jī)理 進(jìn) 行 可 行性 研 究 ，計(jì) 算 結(jié) 果表 明 三 甲 基氧 鎓 離 子能 穩(wěn) 定 存 在， 適 慮 作 為 反應(yīng) 中 間 體 。而 目 前 對(duì)于 氧 鎓 離子 機(jī) 理 只 是猜 測(cè) ， 沒 有 證 據(jù) 說明 確 實(shí) 鎓 離 子存 在 。 3C O C H3H3C O CH 2+CH 3O+H3CCH 3O+-H2C CH 3C H3CH 3+CH 3O+H2C H3C C H3C H2=C CH 3O HCH 2- O - CH 2CH 3Ste vensrearrangement圖 1 - 3 氧 鎓 離 子機(jī) 理 示 意圖 （3 ） 卡 賓離 子 機(jī) 理和 碳 正 離子 機(jī) 理 關(guān) 于 第 一 個(gè) C -C 鍵 的 生 成 ， 部 分 學(xué) 者 提 出 卡 賓 離 子 機(jī) 理 和 正 碳 離 子 機(jī) 理賓 離 子 機(jī)理 是 甲 醇 經(jīng)過 a- 消 除反 應(yīng) 生 成卡 賓 離 子 ，卡賓 離 子可 進(jìn) 行 聚 合反 應(yīng) 稀 烴 ， 也可 能 插 入 到 C -O 鍵 之間 使 碳 鏈增 長 。 卡 賓離 子 機(jī) 理如 圖 1- 4 所示

關(guān) 于 第 一 個(gè) C -C 鍵 的 生 成 ， 部 分 學(xué) 者 提 出 卡 賓 離 子 機(jī) 理 和 正 碳 離 子 機(jī) 理離 子 機(jī)理 是 甲 醇 經(jīng)過 a- 消 除反 應(yīng) 生 成卡 賓 離 子 ，卡賓 離 子可 進(jìn) 行 聚 合反 烴 ， 也可 能 插 入 到 C -O 鍵 之間 使 碳 鏈增 長 。 卡 賓離 子 機(jī) 理如 圖 1- 4 所示 圖 1 - 4 卡 賓 離 子機(jī) 理 示 意圖 目前 ， 研究 學(xué)者 提 出 了多 種 卡 賓離 子 的 生成 途 徑 ， 但沒 有 統(tǒng) 一的 認(rèn) 識(shí) 。S w卡 賓離 子 是 酸堿 中 心 協(xié)同 作 用的 結(jié) 果 。而 S l av a d o r [4 5] 則認(rèn) 為卡 賓 離子 由 面 吸 附的 甲 氧 基 物種 分 解 得到 的 。 碳 正離 子 機(jī) 理 即催 化 劑 表面 吸 附 的甲 分 解 生 成 甲 基 正 離 子 C H3+， 甲 基 正 離 子 與 甲 醇 或 二 甲 醚 結(jié) 合 形 成 五 價(jià) 過渡 態(tài) ，碳 正 離 子機(jī) 理 如 圖 1- 5 所 示。 截 止到 目前 為 止 ，關(guān) 于 第 一 個(gè) C -的 研 究， 仍 然 沒有 一 致 的答 案 。


本文編號(hào)：3097206