由于世界環(huán)境污染和全球傳統(tǒng)化石能源危機(jī)的日趨加重,因此,發(fā)展高效、清潔的可持續(xù)能源設(shè)備顯得迫在眉眼。燃料電池作為一種極具前景的可以直接將化學(xué)能轉(zhuǎn)變?yōu)殡娔艿那鍧�、可持續(xù)能源電力設(shè)備,受到了研究者們持續(xù)且廣泛的關(guān)注。但是,電化學(xué)動(dòng)力學(xué)遲緩的陰極氧還原反應(yīng)（ORR）,極大的降低了燃料電池的效率。雖然鉑（Pt）基催化劑具有優(yōu)秀的ORR電催化活性,但是其高昂的成本和較差的穩(wěn)定性,嚴(yán)重阻礙了燃料電池的推廣與開發(fā)�；谏鲜鰡栴},本論文以選用價(jià)格低廉且環(huán)境友好的氮摻雜碳基材料作為研究對(duì)象,并且選用儲(chǔ)量豐富的鈷和鐵對(duì)其進(jìn)行電催化活性的進(jìn)一步改進(jìn)。設(shè)計(jì)合成了一系列不同結(jié)構(gòu)的氮摻雜碳與鐵鈷金屬復(fù)合型催化劑,系統(tǒng)的探究了材料的微觀結(jié)構(gòu)及化學(xué)組成對(duì)ORR電催化活性的影響,并取得如下主要成果:（1）通過鈷離子絡(luò)合-自組裝的方法,合成了擁有二維片狀結(jié)構(gòu)、表面富含有序介孔且負(fù)載鈷納米顆粒的氮摻雜碳納米片（Co/N-OMCNS）。連續(xù)且均勻的介孔孔道不僅促進(jìn)了質(zhì)子傳輸效率,而且利于沉積更高密度的Co-N活性物質(zhì)。基于Co和N的協(xié)同催化作用,在800°C熱解溫度下制得Co/N-OMCNS表現(xiàn)出最佳的ORR催化活性。（2）... 

【文章來源】：華中科技大學(xué)湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：183 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

氮摻雜碳材料中不同的N存在形式

而吡啶 N 則有利于提高材料的氧還原起始電位。然而，對(duì)于與構(gòu)成氧還原催化活性位點(diǎn)，仍然存在爭(zhēng)議。最近，Guo 等人解石墨模型以及氮摻雜石墨烯的研究，詳細(xì)闡明了氮摻雜碳基催理（圖 1-8），并最終確定吡啶 N 旁邊的 C 原子是氧還原反應(yīng)的活

Figure 1-16 Templating synthesis of mesoporous C-N-Co (Fe) catalysts.圖 1-16 介孔 C-N-Co (Fe)催化劑的模板合成[84]。雖然，對(duì) M/N-C 催化劑活性位點(diǎn)性質(zhì)認(rèn)知的有限，而導(dǎo)致研究者們很難去預(yù)/N-C 氧還原電催化劑中各種活性物質(zhì)的最佳組分[85]，但是研究者們依然找到了一有效提高 M/N-C 氧還原催化活性的一般特征。對(duì) M/N-C 納米材料的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)控，賦予催化劑材料更高的比表面積和更多的質(zhì)子傳輸微觀通道，將不僅有利于催化劑中 ORR 催化活性位點(diǎn)密度，而且還能加快 ORR 反應(yīng)各種中間產(chǎn)物的傳輸，進(jìn)而極大的提升 M/N-C 材料的氧還原催化活性[86]�；谶@個(gè)角度，Liang 等人[84]二氧化硅溶膠、有序介孔 SBA-15 和具有二維層狀結(jié)構(gòu)的蒙脫石作為硬模板（圖6），使用維生素 VB12 和 Fe-聚苯胺的絡(luò)合物為前驅(qū)體，合成了比表面積高達(dá) 572-1且具有有序介孔結(jié)構(gòu)的 C-N-Co(Fe)納米材料，在將其作為 ORR 電催化劑時(shí)，即

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]碳基無金屬氧還原電催化劑研究的新進(jìn)展(英文)[J]. 楊立軍,趙宇,陳盛,吳強(qiáng),王喜章,胡征.  催化學(xué)報(bào). 2013(11)



本文編號(hào)：3076576