本文關(guān)鍵詞：石墨相氮化碳基可見(jiàn)光催化劑的制備及光降解性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：光催化氧化技術(shù)可以有效地解決日益嚴(yán)峻的水污染問(wèn)題。石墨相氮化碳作為一種新型的非金屬可見(jiàn)光半導(dǎo)體催化劑,在有機(jī)污染物分子降解方面表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。論文以石墨相氮化碳(g-C_3N_4)和g-C_3N_4/Bi OI復(fù)合材料為光催化劑,分別研究了體系p H值對(duì)g-C_3N_4光降解羅丹明B機(jī)理的影響,以及g-C_3N_4/Bi OI光降解甲基橙的性能及機(jī)理。1.以尿素為原料,通過(guò)煅燒制備了具有高比表面積的g-C_3N_4,采用XRD、DRS、IR、XPS等手段對(duì)樣品進(jìn)行了表征和分析;以羅丹明B為污染物模型評(píng)價(jià)了g-C_3N_4的可見(jiàn)光降解性能,并系統(tǒng)的研究了溶液的p H值對(duì)降解效率的影響;通過(guò)添加犧牲劑探究了酸性和中性條件下g-C_3N_4光降解羅丹明B的活性自由基,并利用高效液相色譜和液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)測(cè)定了光降解過(guò)程中的中間物質(zhì)的種類和相對(duì)含量,運(yùn)用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)分析了最終的降解產(chǎn)物。結(jié)果表明,較低p H值下光催化劑表現(xiàn)出較高的光降解效率,這是由于質(zhì)子的大量存在有利于羥基自由基的生成,加快了羅丹明B中蒽環(huán)的斷裂,而中性條件下,羅丹明B更多的是通過(guò)脫乙基的作用逐步降解。2.以g-C_3N_4為模板,通過(guò)調(diào)控Bi(NO3)3在KI溶液中的水解作用,室溫下制備了g-C_3N_4/Bi OI異質(zhì)結(jié),采用XRD、DRS、XPS、HRTEM等手段對(duì)樣品進(jìn)行了相關(guān)表征和分析,通過(guò)測(cè)定可見(jiàn)光下對(duì)羅丹明B和甲基橙的降解效率,考察了異質(zhì)結(jié)中g(shù)-C_3N_4含量對(duì)光催化活性的影響,并進(jìn)一步探究了光降解甲基橙的反應(yīng)機(jī)理。結(jié)果表明,g-C_3N_4附著在三維花球狀Bi OI的表面形成異質(zhì)結(jié),促進(jìn)了電子和空穴的有效分離,進(jìn)而提升了降解效率;20.7wt%g-C_3N_4/Bi OI異質(zhì)結(jié)表現(xiàn)出最佳的光降解性能;在弱酸性條件下,甲基橙由偶氮式向醌式結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)化,更有利于與自由基發(fā)生氧化反應(yīng),最終被降解礦化。
【關(guān)鍵詞】：光降解 g-C_3N_4 羥基自由基 pH 異質(zhì)結(jié) 降解機(jī)理
【學(xué)位授予單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第一章 緒論10-30
• 1.1 廢水污染的危害與治理10
• 1.2 半導(dǎo)體光催化簡(jiǎn)介10-12
• 1.3 有機(jī)物的光降解機(jī)理12-17
• 1.3.1 活性自由基的作用12-15
• 1.3.2 有機(jī)物光降解途徑15-16
• 1.3.3 光催化降解與光敏化降解16
• 1.3.4 影響光降解反應(yīng)的因素16-17
• 1.4 基于石墨相氮化碳的光催化劑17-23
• 1.4.1 g-C_3N_4的形貌調(diào)控18-20
• 1.4.2 半導(dǎo)體復(fù)合20-21
• 1.4.3 貴金屬負(fù)載21-22
• 1.4.4 元素?fù)诫s改性22-23
• 1.5 本論文的選題意義及研究?jī)?nèi)容23-25
• 1.5.1 選題意義23
• 1.5.2 研究?jī)?nèi)容23-25
• 參考文獻(xiàn)25-30
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分30-39
• 2.1 化學(xué)試劑和儀器30-31
• 2.1.1 化學(xué)試劑30-31
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器31
• 2.2 分析表征手段31-32
• 2.3 光催化劑降解性能評(píng)價(jià)32-36
• 2.3.1 有機(jī)降解物的選擇32-33
• 2.3.2 光催化反應(yīng)裝置33-34
• 2.3.3 光催化實(shí)驗(yàn)34-35
• 2.3.4 模型污染物的分析35-36
• 2.4 降解機(jī)理的研究36-37
• 2.4.1 犧牲劑的引入36
• 2.4.2 自由基的檢測(cè)36
• 2.4.3 中間產(chǎn)物的確定36-37
• 2.5 光電化學(xué)性能評(píng)價(jià)37-38
• 參考文獻(xiàn)38-39
• 第三章 pH值對(duì)g-C_3N_4 可見(jiàn)光降解羅丹明B機(jī)理的影響39-69
• 3.1 樣品制備39-40
• 3.2 結(jié)果與討論40-52
• 3.2.1 催化劑的表征40-44
• 3.2.2 g-C_3N_4可見(jiàn)光降解羅丹明B44-52
• 3.3 光降解機(jī)理52-65
• 3.3.1 活性自由基的作用52-55
• 3.3.2 中間產(chǎn)物的分析55-63
• 3.3.3 羅丹明B的光敏化降解63-65
• 3.4 本章小結(jié)65-67
• 參考文獻(xiàn)67-69
• 第四章 g-C_3N_4/BiOI異質(zhì)結(jié)的制備及光降解性能的研究69-90
• 4.1 催化劑的制備70
• 4.2 結(jié)果與討論70-79
• 4.2.1 樣品的表征70-76
• 4.2.2 光催化劑可見(jiàn)光降解性能76-78
• 4.2.3 光降解甲基橙的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究78-79
• 4.3 甲基橙光降解機(jī)理79-87
• 4.3.1 活性自由基研究79-80
• 4.3.2 甲基橙的降解途徑80-84
• 4.3.3 甲基橙的光催化降解與光敏化降解84-85
• 4.3.4 光電化學(xué)性能測(cè)試85-86
• 4.3.5 光催化劑能帶結(jié)構(gòu)和降解機(jī)理86-87
• 4.4 本章小結(jié)87-88
• 參考文獻(xiàn)88-90
• 結(jié)論90-91
• 研究生期間發(fā)表論文91-92
• 致謝9

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