水熱體系下雙金屬催化劑Ni-Ag/SBA-15催化苯酚加氫的研究
發(fā)布時(shí)間:2021-03-08 20:13
通過共沉淀法制備Ni-Ag/SBA-15 (金屬負(fù)載量15%)雙金屬催化劑,以苯酚作為生物油模型化合物,在高溫水熱系統(tǒng)(HTW)中對(duì)苯酚進(jìn)行催化加氫研究。采用比表面儀(BET)、X射線衍射儀(XRD)、X射線光電子能譜儀(XPS)、透射電子顯微鏡(TEM)及能量色散譜儀(EDS)對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)和性能進(jìn)行分析。對(duì)Ni-Ag/SBA-15催化劑進(jìn)行壽命評(píng)價(jià),結(jié)果顯示催化劑可重復(fù)使用。與Ni/SBA-15催化劑、Ag/SBA-15催化劑和無(wú)催化劑相比,Ni-Ag/SBA-15催化劑提高了HTW中苯酚的轉(zhuǎn)化率和環(huán)己醇的選擇性。苯酚的轉(zhuǎn)化率隨反應(yīng)時(shí)間和溫度的增加而增加,在260℃時(shí),轉(zhuǎn)化率達(dá)到79%,環(huán)己醇的產(chǎn)率超過75%,選擇性超過75%。
【文章來(lái)源】:應(yīng)用化工. 2020,49(03)北大核心
【文章頁(yè)數(shù)】:6 頁(yè)
【部分圖文】:
催化劑Ag/SBA-15(a),SBA-15(b),Ni/SBA-15(c),Ni-Ag/SBA-15(d) N2吸脫附曲線
圖1 催化劑Ag/SBA-15(a),SBA-15(b),Ni/SBA-15(c),Ni-Ag/SBA-15(d) N2吸脫附曲線表1 比表面積、孔隙體積及孔徑Table 1 BET surface,pore volume and pore diameter 樣品 SBET/(m2·g-1) Pv/(cm3·g-1) Pd/nm SBA-15 519.823 5 1.493 096 8.405 7 Ni/SBA-15 472.812 4 1.291 368 8.882 3 Ag/SBA-15 592.516 4 2.272 092 10.542 6 Ni-Ag/SBA-15 510.878 5 1.092 399 6.929 4
利用X射線光電子能譜(XPS)確定了Ni-Ag/SBA-15催化劑的化學(xué)組成和價(jià)態(tài),見圖3。由圖3a可知,圖譜中能觀察到Ag、Ni、O和C的結(jié)合能(BE)相對(duì)應(yīng)的信號(hào),表明它們?cè)赟BA-15表面的存在。圖3b中,Ni在856.2 eV和862.4 eV[9-10]處出現(xiàn)了Ni 2p3/2和Ni 2p1/2狀態(tài)[9]的兩個(gè)峰值,分別對(duì)應(yīng)于金屬Ni和Ni2+。圖3c中,在368 eV和374 eV的出峰處,分別對(duì)應(yīng)Ag 3d5/2和Ag 3d3/2的結(jié)合能[11],與文獻(xiàn)相對(duì)應(yīng),這表明銀是以單質(zhì)存在[12]。此外,Ag的3d5/2和3d3/2峰之間的間隙(Δ=6.0 eV)與零價(jià)Ag的值完全吻合[13]。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Ni-Cu-Ce-B/γ-Al2O3對(duì)苯酚選擇性加氫制備環(huán)己酮的催化性能研究[J]. 徐海升,王博,王豪. 現(xiàn)代化工. 2017(05)
[2]溶膠-凝膠法制備非負(fù)載Ni-Mo復(fù)合氧化物加氫脫氧催化劑[J]. 段艷,王欣,張舜光,侯凱湖. 石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2011(05)
博士論文
[1]鐵基金屬—有機(jī)骨架材料的合成及其催化降解苯酚性能的研究[D]. 孫巧.大連理工大學(xué) 2017
碩士論文
[1]分子氧催化氧化環(huán)己烷制KA油及環(huán)己酮催化氧化制備己二酸的研究[D]. 高紅旭.湘潭大學(xué) 2017
本文編號(hào):3071606
【文章來(lái)源】:應(yīng)用化工. 2020,49(03)北大核心
【文章頁(yè)數(shù)】:6 頁(yè)
【部分圖文】:
催化劑Ag/SBA-15(a),SBA-15(b),Ni/SBA-15(c),Ni-Ag/SBA-15(d) N2吸脫附曲線
圖1 催化劑Ag/SBA-15(a),SBA-15(b),Ni/SBA-15(c),Ni-Ag/SBA-15(d) N2吸脫附曲線表1 比表面積、孔隙體積及孔徑Table 1 BET surface,pore volume and pore diameter 樣品 SBET/(m2·g-1) Pv/(cm3·g-1) Pd/nm SBA-15 519.823 5 1.493 096 8.405 7 Ni/SBA-15 472.812 4 1.291 368 8.882 3 Ag/SBA-15 592.516 4 2.272 092 10.542 6 Ni-Ag/SBA-15 510.878 5 1.092 399 6.929 4
利用X射線光電子能譜(XPS)確定了Ni-Ag/SBA-15催化劑的化學(xué)組成和價(jià)態(tài),見圖3。由圖3a可知,圖譜中能觀察到Ag、Ni、O和C的結(jié)合能(BE)相對(duì)應(yīng)的信號(hào),表明它們?cè)赟BA-15表面的存在。圖3b中,Ni在856.2 eV和862.4 eV[9-10]處出現(xiàn)了Ni 2p3/2和Ni 2p1/2狀態(tài)[9]的兩個(gè)峰值,分別對(duì)應(yīng)于金屬Ni和Ni2+。圖3c中,在368 eV和374 eV的出峰處,分別對(duì)應(yīng)Ag 3d5/2和Ag 3d3/2的結(jié)合能[11],與文獻(xiàn)相對(duì)應(yīng),這表明銀是以單質(zhì)存在[12]。此外,Ag的3d5/2和3d3/2峰之間的間隙(Δ=6.0 eV)與零價(jià)Ag的值完全吻合[13]。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Ni-Cu-Ce-B/γ-Al2O3對(duì)苯酚選擇性加氫制備環(huán)己酮的催化性能研究[J]. 徐海升,王博,王豪. 現(xiàn)代化工. 2017(05)
[2]溶膠-凝膠法制備非負(fù)載Ni-Mo復(fù)合氧化物加氫脫氧催化劑[J]. 段艷,王欣,張舜光,侯凱湖. 石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2011(05)
博士論文
[1]鐵基金屬—有機(jī)骨架材料的合成及其催化降解苯酚性能的研究[D]. 孫巧.大連理工大學(xué) 2017
碩士論文
[1]分子氧催化氧化環(huán)己烷制KA油及環(huán)己酮催化氧化制備己二酸的研究[D]. 高紅旭.湘潭大學(xué) 2017
本文編號(hào):3071606
本文鏈接:http://sikaile.net/kejilunwen/huaxue/3071606.html
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