我們運用了不同的密度泛函方法（DFT）和偶合簇CCSD（T）方法研究了不同電荷下（正一價+,中性0,負一價–）的裸二價氧化鐵活化甲烷的第一個C-H鍵。采用了10中常見的不同百分比Hartree-Fock的密度泛函,同時也用到了CCSD方法來優(yōu)化結構,而后在DFT和CCSD（T）水平下進行單點能計算。討論了這些方法對不同電荷下的能量計算和結構的影響。結果表明,正一價體系的能壘比中性和負一價體系的低。多數情況下,密度泛函對能量的影響比對結構的影響大。在這三種電荷體系中,負一價體系對密度泛函的反應最不敏感。電子結構分析表明,正一價和中性體系活化C-H鍵存在氫原子轉移（HAT）和質子耦合電子轉移（PCET）兩種機制,而負一價體系只有質子轉移機制（PT）。這項研究為未來甲烷的研究提供了有價值的線索。 

【文章來源】：吉林大學吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數】：72 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 研究背景
    1.2 研究意義
    1.3 論文內容
第二章 理論基礎和計算方法
    2.1 密度泛函方法（DFT）
    2.2 從頭計算法（ab initio）及三個近似
    2.3 電子相關問題
    2.4 分子軌道理論（Slater行列式與Hatree-Fock自洽場）
    2.5 傳統過渡態(tài)理論
    2.6 勢能面
        2.6.1 勢能面上的臨界點的幾何性質
        2.6.2 勢能面交叉理論
    2.7 耦合簇方法（Coupled-cluster, CC）
    2.8 自然鍵軌道理論（NBO）
+/0/-活化甲烷C?H的基準研究">第三章 裸[FeO]^+/0/-活化甲烷C?H的基準研究
    3.1 引言
    3.2 計算方法
    3.3 結果與討論
        3.3.1 結構
        3.3.2 能量
        3.3.3 電子結構分析
    3.4 結論
參考文獻
作者簡介
攻讀碩士學位期間發(fā)表和完成的論文
致謝



本文編號：3068906