發(fā)布時(shí)間：2021-03-07 10:23

　　我們運(yùn)用了不同的密度泛函方法（DFT）和偶合簇CCSD（T）方法研究了不同電荷下（正一價(jià)+,中性0,負(fù)一價(jià)–）的裸二價(jià)氧化鐵活化甲烷的第一個(gè)C-H鍵。采用了10中常見的不同百分比Hartree-Fock的密度泛函,同時(shí)也用到了CCSD方法來優(yōu)化結(jié)構(gòu),而后在DFT和CCSD（T）水平下進(jìn)行單點(diǎn)能計(jì)算。討論了這些方法對不同電荷下的能量計(jì)算和結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明,正一價(jià)體系的能壘比中性和負(fù)一價(jià)體系的低。多數(shù)情況下,密度泛函對能量的影響比對結(jié)構(gòu)的影響大。在這三種電荷體系中,負(fù)一價(jià)體系對密度泛函的反應(yīng)最不敏感。電子結(jié)構(gòu)分析表明,正一價(jià)和中性體系活化C-H鍵存在氫原子轉(zhuǎn)移（HAT）和質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移（PCET）兩種機(jī)制,而負(fù)一價(jià)體系只有質(zhì)子轉(zhuǎn)移機(jī)制（PT）。這項(xiàng)研究為未來甲烷的研究提供了有價(jià)值的線索。 

【文章來源】：吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：72 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 研究背景
    1.2 研究意義
    1.3 論文內(nèi)容
第二章 理論基礎(chǔ)和計(jì)算方法
    2.1 密度泛函方法（DFT）
    2.2 從頭計(jì)算法（ab initio）及三個(gè)近似
    2.3 電子相關(guān)問題
    2.4 分子軌道理論（Slater行列式與Hatree-Fock自洽場）
    2.5 傳統(tǒng)過渡態(tài)理論
    2.6 勢能面
        2.6.1 勢能面上的臨界點(diǎn)的幾何性質(zhì)
        2.6.2 勢能面交叉理論
    2.7 耦合簇方法（Coupled-cluster, CC）
    2.8 自然鍵軌道理論（NBO）
+/0/-活化甲烷C?H的基準(zhǔn)研究">第三章 裸[FeO]^+/0/-活化甲烷C?H的基準(zhǔn)研究
    3.1 引言
    3.2 計(jì)算方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 結(jié)構(gòu)
        3.3.2 能量
        3.3.3 電子結(jié)構(gòu)分析
    3.4 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
作者簡介
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表和完成的論文
致謝



本文編號：3068906