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氨氮處理材料的制備及其機(jī)理研究

發(fā)布時(shí)間:2021-03-06 02:24
  隨著工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)的發(fā)展和人民生活水平的提高,含氮化合物的排放量急劇增加,導(dǎo)致水中氨氮含量嚴(yán)重超標(biāo),已經(jīng)成為水資源的主要污染源而引起各界的關(guān)注。SCOPE(國(guó)際環(huán)境問題科學(xué)委員會(huì))將全球氮超載作為一個(gè)潛在的環(huán)境問題提出,而水中氮含量超標(biāo)是氮超載的主要表現(xiàn)形式。水中氨氮含量超標(biāo)造成水體富營(yíng)養(yǎng)化,誘發(fā)“赤潮”,導(dǎo)致魚類及水生動(dòng)物的大量死亡,破壞水產(chǎn)資源,污染水質(zhì),降低水的使用價(jià)值,最終影響人類的生命健康。城市河流與湖泊水中的氨氮主要以銨根離子(NH4+)的形式存在,吸附法能夠比化學(xué)氧化法更有效的去除銨根離子,成本較低,吸附劑可以循環(huán)利用,綠色環(huán)保。但是,被吸附的氨只有轉(zhuǎn)換成無毒無害的氮?dú)?才能真正解決氮超載的問題,保持自然的氮平衡。近年來,光催化技術(shù)具有能耗低,操作簡(jiǎn)便,反應(yīng)條件溫和,無二次污染等優(yōu)點(diǎn),被許多研究人員應(yīng)用到氨氮處理的研究中。迄今為止,有關(guān)氨氮降解的選擇性氧化研究報(bào)道較少,如何將氨氮選擇性轉(zhuǎn)化為氮?dú)?目前仍沒有令人滿意的答案,這一問題仍需要不斷探索。本論文的主要研究?jī)?nèi)容包括:(1)針對(duì)以銨根離子為主要污染物的氨氮廢水中,提出利用吸附的方法將帶正電的銨根離子去除。采用三聚氰胺與碳酸... 

【文章來源】:上海師范大學(xué)上海市

【文章頁數(shù)】:88 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【圖文】:

氨氮處理材料的制備及其機(jī)理研究


(a)沸石結(jié)構(gòu)方案,其中X+表示結(jié)構(gòu)外陽離子;(b)斜發(fā)沸石中離子交換的簡(jiǎn)化

等溫線


上海師范大學(xué)碩士學(xué)位論文第一章9圖1-2氮吸附解吸等溫線[32]在液氮溫度下,Ar或Kr在石墨化炭黑上的吸附主要導(dǎo)致這種類型。在低相對(duì)壓力下,III型和V型的初始零斜率反映了弱吸附質(zhì)和吸附劑的相互作用,與吸附質(zhì)和吸附質(zhì)相互作用相當(dāng)。聚乙烯對(duì)氮的吸附就是一個(gè)例子。這種類型的等溫線無法估計(jì)固體單層容量,因此不能計(jì)算出比表面積[33]。在中孔發(fā)生毛細(xì)冷凝的情況下,解吸路徑將不同于吸附路徑,從而形成滯后環(huán)。環(huán)的類型主要與孔的形狀有關(guān)。均勻分布的球形和圓柱形窄介孔材料表現(xiàn)出H1型遲滯回線。H2類型的滯后是常見的無機(jī)氧化物具有復(fù)雜的網(wǎng)絡(luò)互連的窄孔。一個(gè)過于簡(jiǎn)單化的理論將其歸因于窄頸和寬的體腔-類似于墨水瓶,在冷凝和吸附上的差異。H3型環(huán)存在于由聚集的非剛性板狀顆粒組成的固體中,例如一些粘土種類。另一方面,H4型是具有I型等溫線的微孔物質(zhì),具有狹縫狀的微孔。對(duì)于一些微孔材料,解吸曲線在低相對(duì)壓力下超過吸附曲線(圖1-3中的虛線)。這種現(xiàn)象可能是由于非剛性微孔的膨脹、吸附質(zhì)分子的不可逆吸附(只要孔徑不受影響)或化學(xué)作用造成的[34-36]。

曲線,物理吸附,類型,曲線


第一章上海師范大學(xué)碩士學(xué)位論文10圖1-3氮物理吸附的滯后曲線類型[37]近年來,氮化碳(CN)由于其合成簡(jiǎn)單、吸引電子帶結(jié)構(gòu)、無毒性和高穩(wěn)定性,引起了人們的極大興趣[38-40]。根據(jù)以往的研究,與塊狀的(CN)相比,介孔氮化碳(CN)材料具有更高的比表面積(高達(dá)830m2/g)和更大的孔隙率(高達(dá)1.25cm3/g),Li等人以球形二氧化硅為硬模板,乙二胺和四氯化碳為前驅(qū)體,采用納米鑄造工藝成功的制備了分級(jí)介孔CN微球。球形CN材料的粒徑約為4um,三維介孔結(jié)構(gòu),孔徑大小集中在~4.0和43nm。其氮含量高達(dá)17.8wt%,具有豐富的堿性位點(diǎn)。孔壁主要由苯環(huán)和吡啶環(huán)組成,苯環(huán)和吡啶環(huán)之間由氮原子連接,呈現(xiàn)部分石墨化結(jié)構(gòu)。由于其具有高比表面積,豐富的含氮和含氧堿基、分層的介孔結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定的骨架結(jié)構(gòu),使其具有優(yōu)異的二氧化碳捕獲性能和循環(huán)穩(wěn)定性,其CO2吸收量高達(dá)2.9mmol/g[41]。Liu等人發(fā)現(xiàn)磷酸鹽改性的石墨相氮化碳增強(qiáng)了對(duì)氧氣的吸附[42]。1.2.3.3化學(xué)吸附化學(xué)吸附是吸附質(zhì)與固體表面原子(或分子)形成吸附化學(xué)鍵的吸附作用,在實(shí)際運(yùn)用中,吸附過程通常是物理吸附與化學(xué)吸附并存,例如活性炭吸附水中

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]一步合成鐵氮摻雜碳納米粒子及其可見光催化[J]. 李洪仁,張巖,劉詩琪,李鋒.  無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(10)
[2]Selective catalytic oxidation of ammonia to nitrogen over orderly mesoporous CuFe2O4 with high specific surface area[J]. Wenrui Yue,Runduo Zhang,Ning Liu,Biaohua Chen.  Chinese Science Bulletin. 2014(31)



本文編號(hào):3066276

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