本文關(guān)鍵詞：基于硫化鎘半導(dǎo)體納米材料的光催化還原二氧化碳性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：所謂光催化還原CO2就是光催化劑在太陽光照射下將CO2和H2O轉(zhuǎn)化成碳?xì)浠衔锖脱鯕?實現(xiàn)太陽能向化學(xué)能的直接轉(zhuǎn)換,因此又被成為“人工光合成”。這種方法既能提供新型能源有助于緩解目前的能源短缺,同時也有利于解決由CO2的過度排放帶來的溫室效應(yīng)等一系列環(huán)境問題。光催化反應(yīng)的發(fā)生需要同時滿足反應(yīng)熱力學(xué)以及動力學(xué)的要求。能隙窄的半導(dǎo)體材料有更強的光吸收,能產(chǎn)生更多的光生載流子,但是半導(dǎo)體材料必須具有足夠大的帶隙使光生電子與空穴具有足夠的氧化還原能力參與光催化反應(yīng)。目前半導(dǎo)體光催化劑面臨的最重要的兩個難題在于其較低的太陽能轉(zhuǎn)化效率和低的還原產(chǎn)物選擇性。因此有必要發(fā)展具有可見光響應(yīng)的高效率高選擇性的光催化劑,并應(yīng)用到光催化還原CO2中。半導(dǎo)體硫化物制備簡單成本低廉,有著較好的可見光響應(yīng),并且其能帶結(jié)構(gòu)易于調(diào)控,因此有著廣闊的光催化應(yīng)用前景。CdS是一種典型的金屬硫化物半導(dǎo)體,帶隙大約2.4 eV,吸收帶邊位于520 nm,是一種非常常見的光催化劑,在水分解和二氧化碳還原等領(lǐng)域已經(jīng)有廣泛的應(yīng)用。但是它也有著毒性大,光穩(wěn)定性不高等缺點。因此,在CdS半導(dǎo)體材料的基礎(chǔ)上,本文合成了Z型CdS/RGO/TiO2復(fù)合納米材料,ZnxCd1-xS固溶體微球,以探索增強其光催化活性和選擇性的可能方法,并對下一步工作的方向提供了思路。論文的主要內(nèi)容如下：(1)在已經(jīng)合成的CdS納米微球的基礎(chǔ)上,采用L-B-L等方法以RGO作為電子傳輸介質(zhì)合成了全固態(tài)Z型光催化還原CO2體系CdSNPs/RGO/TiO2。在Z模型體系中,由于石墨烯極好的電子傳輸特性以及其獨特的二維結(jié)構(gòu),為兩個半導(dǎo)體提供了一條高效的載流子傳輸通道,CdS價帶上的光生空穴與TiO2導(dǎo)帶上的光生電子通過具有良好導(dǎo)電性的石墨烯復(fù)合,使得CdS上光生電子的復(fù)合被抑制,載流子的壽命得到了明顯延長,光催化實驗結(jié)果表明,CdS/RGO/TiO2復(fù)合納米材料可將CO2高效的還原成CH4,其還原效率比CdS納米微球提高了大約5倍。(2)使用表面活性劑PVP控制形貌,用共沉淀法合成了一系列直徑為40～50 nm的ZnxCd1-xS固溶體微球,并在液相體系中光催化還原CO2,主要產(chǎn)物包括乙醛,甲醇,乙醇等。結(jié)果表明,液相還原CO2的產(chǎn)物與效率和固溶體的能帶結(jié)構(gòu)有很大關(guān)系,其中當(dāng)x=0.2與x=0.8時,樣品的效率較高,其中只有Zn0.8Cd0.2 S樣品進一步生成了乙醇。其原因為：Zn0.8Cd0.2S樣品擁有較大的帶隙,從而有著較強的氧化還原能力,在樣品表面形成了大量中間體,通過二聚作用生成乙醇。
【關(guān)鍵詞】：光催化CO_2還原 Z模型 復(fù)合納米材料 固溶體
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第一章 緒論9-29
• 1.1 引言9-10
• 1.2 光催化還原CO_2的基本原理10-14
• 1.2.1 光催化還原CO_2半導(dǎo)體光催化劑10-12
• 1.2.2 光催化還原CO_2反應(yīng)機理12-13
• 1.2.3 半導(dǎo)體光催化劑CO_2還原的效率表征13-14
• 1.3 探究還原CO_2半導(dǎo)體光催化劑14-16
• 1.3.1 金屬氧化物14-15
• 1.3.2 金屬硫化物和磷化物15-16
• 1.3.3 其它半導(dǎo)體材料16
• 1.4 還原CO_2半導(dǎo)體光催化劑的調(diào)控16-19
• 1.4.1 異質(zhì)結(jié)半導(dǎo)體光催化劑16-17
• 1.4.2 Z型半導(dǎo)體光催化劑17-18
• 1.4.3 固溶體光催化劑18-19
• 1.5 本論文的選題依據(jù)和主要研究內(nèi)容19-21
• 1.5.1 論文的選題依據(jù)19
• 1.5.2 論文的研究內(nèi)容19-21
• 參考文獻21-29
• 第二章 實驗部分29-35
• 2.1 主要化學(xué)試劑29
• 2.2 主要實驗設(shè)備29-30
• 2.3 樣品制備30
• 2.4 催化劑的物性表征30-34
• 2.4.1 粉末X射線衍射儀(XRD)30
• 2.4.2 場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FE-SEM)30-31
• 2.4.3 透射電子顯微鏡(TEM)31
• 2.4.4 紫外-可見吸收光譜(UV-Vis)31
• 2.4.5 X射線光電子能譜(XPS)分析31
• 2.4.7 拉曼光譜(Raman)分析31
• 2.4.8 瞬態(tài)時間分辨熒光光譜分析31-32
• 2.4.9 光催化還原CO_2性能評價32-34
• 參考文獻34-35
• 第三章 全固態(tài)Z型光催化體系CdS/RGO/TiO_2的合成及其光催化還原CO_2性能的研究35-46
• 3.1 引言35-36
• 3.2 實驗部分36-37
• 3.2.1 Z型光催化體系CdS/RGO/TiO_2的制備36
• 3.2.2 測試和表征手段36-37
• 3.2.3 光催化性能評價37
• 3.3 實驗結(jié)果討論37-43
• 3.4 本章小結(jié)43-44
• 參考文獻44-46
• 第四章 能帶調(diào)控的Zn_xCd_(1_x)S固溶體及其液相中光催化還原CO_2的研究46-57
• 4.1 引言46-47
• 4.2 實驗部分47-48
• 4.2.1 形貌均一的Zn_xCd_(1_x)S固溶體的制備47
• 4.2.2 測試和表征手段47
• 4.2.3 光催化性能評價47-48
• 4.3 實驗結(jié)果討論48-54
• 4.3.1 形貌和結(jié)構(gòu)分析48-53
• 4.3.2 光催化還原CO_2性能評價53-54
• 4.4 本章小結(jié)54-55
• 參考文獻55-57
• 第五章 結(jié)論與展望57-59
• 5.1 主要結(jié)論57
• 5.2 展望57-59
• 攻讀碩士期間獲得的學(xué)術(shù)成果和獎勵59-60
• 致謝60-61

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本文編號：306137