富金屬過渡金屬磷化物（Ni₂P、MoP及WP等）是重要的催化材料,在加氫精制、選擇加氫/脫氫以及析氫等領(lǐng)域表現(xiàn)出良好的性能。與硫化物催化劑相比,過渡金屬磷化物催化劑不僅具有更高的反應(yīng)活性,還表現(xiàn)出獨特的性能,即在加氫脫硫（HDS）反應(yīng)初始階段,磷化物催化劑的反應(yīng)活性隨反應(yīng)時間的增加而增加。在HDS反應(yīng)過程中,磷化物催化劑表面形成的金屬磷硫相被認(rèn)為是反應(yīng)的真正活性相。硫化處理體相MoP可以得到表面含硫相,并且在HDS反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的C-S斷裂活性。為了進(jìn)一步研究硫化MoP催化劑斷裂C-N鍵和C-O鍵的反應(yīng)活性,本文以硫化氫（H₂S）和二甲基二硫（DMDS）為硫化劑,并以十氫喹啉（DHQ）和二苯并呋喃（DBF）為模型化合物,考察硫化MoP催化劑的加氫脫氮（HDN）和加氫脫氧（HDO）反應(yīng)性能。以DHQ為模型化合物探究了H₂S和DMDS硫化對MoP催化劑HDN反應(yīng)活性的影響。兩種硫化劑處理都提高了MoP催化劑對DHQ的脫氫活性和C-N鍵斷裂活性。采用H₂S硫化時,低溫（300 ^oC... 

【文章來源】：大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：65 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 綜述
    1.1 原油中含氮化合物的種類及加氫脫氮反應(yīng)性能
        1.1.1 含氮化合物的種類
        1.1.2 加氫脫氮反應(yīng)機(jī)理
        1.1.3 喹啉的加氫脫氮反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)
2S對加氫脫氮反應(yīng)的影響">        1.1.4 H₂S對加氫脫氮反應(yīng)的影響
    1.2 油品中含氧化合物的種類及加氫脫氧反應(yīng)性能
        1.2.1 油品中含氧化合物的種類
        1.2.2 二苯并呋喃的加氫脫氧反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)
    1.3 過渡金屬磷化物催化劑
        1.3.1 過渡金屬磷化物的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)
        1.3.2 過渡金屬磷化物制備
        1.3.3 過渡金屬磷化物的催化性能
        1.3.4 磷化物在加氫精制反應(yīng)中的活性中心
    1.4 選題依據(jù)
2 實驗部分
    2.1 實驗原料及儀器
    2.2 MoP催化劑的制備及表征
        2.2.1 催化劑前驅(qū)體的制備
        2.2.2 催化劑前驅(qū)體的活化
        2.2.3 催化劑的硫化處理
    2.3 催化劑表征
        2.3.1 X射線衍射（XRD）
        2.3.2 X射線光電子能譜（XPS）
    2.4 催化劑的活性評價
3 硫化處理對體相MoP催化劑HDN性能影響
    3.1 HDN反應(yīng)條件
    3.2 DHQ在體相MoP催化劑上HDN反應(yīng)
    3.3 硫化氫硫化體相MoP催化劑
    3.4 二甲基二硫（DMDS）硫化體相MoP催化劑
        3.4.1 DMDS濃度對催化效果的影響
2壓力對催化效果的影響">        3.4.2 DMDS硫化H₂壓力對催化效果的影響
        3.4.3 DMDS摻雜對催化效果的影響
        3.4.4 低濃度DHQ的反應(yīng)活性及DMDS摻雜的影響
    3.5 硫化后MoP催化劑的脫氫活性考察
    3.6 本章小結(jié)
4 硫化處理對體相MoP催化劑HDO反應(yīng)性能影響
    4.1 HDO反應(yīng)條件
    4.2 DBF在體相MoP催化劑上的HDO反應(yīng)
        4.2.1 DBF的HDO反應(yīng)
        4.2.2 CHB和BCH的加氫反應(yīng)
    4.3 DBF在體相MoP催化劑上的反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)研究
        4.3.1 CHPOH的HDO反應(yīng)
        4.3.2 苯酚的HDO反應(yīng)
        4.3.3 DBF的HDO反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)
    4.4 氧氣處理體相MoP催化劑
    4.5 硫化氫硫化體相MoP催化劑
        4.5.1 硫化處理對DBFHDO的影響
        4.5.2 硫化處理對CHPOHHDO的影響
    4.6 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝



本文編號：3049850