芳烴是一類重要的有機(jī)合成原料,長期以來通過石油化工路線制得。以煤化工副產(chǎn)烴及甲醇為原料制芳烴一方面提升了原料的附加值,提高了經(jīng)濟(jì)效益;另一方面可減少芳烴生產(chǎn)對石油資源的依賴。然而煤化工副產(chǎn)烴組分復(fù)雜,其芳構(gòu)化反應(yīng)比較復(fù)雜。LPG及輕石腦油的芳構(gòu)化反應(yīng)已有較多研究且部分已實(shí)現(xiàn)了工業(yè)化,但對于催化劑形貌（孔結(jié)構(gòu)）對活性及動(dòng)力學(xué)等方面影響的研究和認(rèn)識還比較少。本論文以甲醇制丙烯副產(chǎn)烴中含量較高的正己烷為原料,研究催化劑形貌與芳構(gòu)化反應(yīng)活性及反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的關(guān)系,認(rèn)識形貌在芳構(gòu)化反應(yīng)的影響本質(zhì)。另外,也考察了催化劑表面硅改性在甲醇芳構(gòu)化制芳烴中的催化性能。1.合成了形貌規(guī)整的納米片層ZSM-5分子篩,厚度僅有30-40 nm。采用浸漬法對水熱合成的納米片層ZSM-5（NSZ5）和大晶粒ZSM-5（BZ5）兩種不同形貌的分子篩進(jìn)行Zn改性,并考察了負(fù)載量對晶體結(jié)構(gòu)、晶體形貌、孔結(jié)構(gòu)、酸性質(zhì)、活性及產(chǎn)物分布等的影響。Zn的負(fù)載對晶體結(jié)構(gòu)及形貌并沒有明顯影響,但顯著改變了酸分布,增加了分子篩表面L酸,提高了 L/B比例,有利于芳構(gòu)化反應(yīng),芳烴選擇性及收率得到提高。尤其當(dāng)浸漬量為3%wt時(shí),Zn/BZ5的... 

【文章來源】：寧夏大學(xué)寧夏回族自治區(qū) 211工程院校

【文章頁數(shù)】：70 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖I-1ZSM-5結(jié)構(gòu)單元Fig.l-117}ebasicstrucNrelu>ihofZSM-3

水熱穩(wěn)定性、優(yōu)異的擇形性和抗積碳性的催化劑。??１．２．２?ＺＳＭ－５?的性質(zhì)??ＺＳＭ－５分子篩也稱高硅五元沸石，最小的結(jié)構(gòu)單元由硅（鋁）氧四面體（丁０４）組成。如圖１－１，??相鄰的Ｔ０４通過公用一個(gè)氧原子相互連接而成，進(jìn)而連接成五元環(huán)，八個(gè)五元環(huán)棱邊相連構(gòu)??成。如圖１－２，?ＺＳＭ－５分子篩的骨架，三維孔道結(jié)構(gòu)的沸石分子篩由鏈與鏈之間的氧橋鍵形成??片、片與片通過二次螺旋軸形成如圖１－３，分子篩也具有兩種孔道，直通道是平行ａ軸方向孔口??為橢圓形％２１１，孔徑尺寸為０．５１?ｒａｎ?ｘ?０．５５?ｎｍ［２Ｗ３］；平行ｂ軸方向如圖１－３孔口是十元環(huán)孔道孔??徑尺寸為０．５４?１１１１１＞＜０．５６?１１１１１［２４＇２５］，“２”字形性中心：布朗斯特酸（８）和路易斯酸（１＾８酸給出質(zhì)子??的，Ｌ酸接受電子對，ＺＳＭ－５分子篩有兩個(gè)酸性位活與硅鋁比、交換的陽離子種類、骨架間元??素之間的種類、鍵長、鍵角、電負(fù)性等有關(guān)，在一定程度上，Ｂ酸主要決定化學(xué)反應(yīng)的方向和??程度ＺＳＭ－５分子篩因獨(dú)特孔道結(jié)構(gòu)、可調(diào)變的酸性、抗積碳、擇形性等特點(diǎn)［２８＇２９］

／－聚合物，合成ＺＳＭ－５形貌約２?ｎｍ厚的片層，比表面積約５２０?ｍ２／ｇ，沿著ｂ軸方向由單個(gè)晶胞??組成，與傳統(tǒng)分子篩相比，比表面積較大，ｂ軸取向?yàn)椋�，晶胞參�?shù)為［ｈｏｉ］，形貌上呈片狀，層??４層之間相交叉，積有序，其物相和形貌如圖１＊４和１－５所示＾３２］。??§??Ｓ??Ｃ０??ｇ?Ｉ?Ｍｕｌｔｉｌａｍｅｌｌａｒ?ＭＦＩ??Ｉ?Ｃｏｎｖｅｎｔｉｏｎａｌ?ＭＦＩ??５?１０?１５?２０?２５?３０?３５?４０??２０?（ｄｅｇｒｅｅｓ）??圖１－４片層ＺＳＭ－５的ＸＲＤ??Ｆｉｇ．?１－４?ＸＲＤ?ｐａｔｔｅｒｎｓ?ｏｆＫａｎｏｓｈｅｅｔ?ＺＳＭ－５??－３－??


本文編號：3043915