催化反應(yīng)在化學(xué)工業(yè)中扮演著不可替代的角色。人類活動中大約90%的化學(xué)品生產(chǎn)過程與催化過程有關(guān)。然而,大量的化石燃料和二次能源消耗是催化反應(yīng)的核心問題之一。利用太陽能驅(qū)動催化反應(yīng),是緩解能源需求的最可行和最經(jīng)濟(jì)的解決方案。近年來,國內(nèi)外科研人員已經(jīng)開發(fā)出多種太陽能驅(qū)動催化方式,包括光催化、光電、等離子體催化、光熱催化。其中,光熱催化是一個新興的熱門研究課題。但是,由于室外太陽光密度較低,催化劑不能達(dá)到足夠的高溫,進(jìn)而使得大部分催化反應(yīng)不能被自然光驅(qū)動。本課題組前期開發(fā)的新型光熱器件可以有效地提升弱光利用率,進(jìn)而提高了催化劑的弱光輻照溫度�；诖�,我們開發(fā)了高效催化劑與新型光熱器件結(jié)合進(jìn)行弱光驅(qū)動的光熱催化,探索了新型光熱系統(tǒng)在環(huán)境和能源領(lǐng)域的應(yīng)用。本文主要的研究內(nèi)容和結(jié)論如下:1.根據(jù)選擇吸光原理構(gòu)建了新型光熱器件,并與真空隔熱結(jié)合去構(gòu)建新的光熱轉(zhuǎn)換系統(tǒng)。新型光熱器件實現(xiàn)了低熱輻射、低熱傳導(dǎo)、高效太陽光吸收的協(xié)同,使得太陽光能夠高效轉(zhuǎn)換為熱能。并將熱能限域在光熱器件內(nèi)部,產(chǎn)生高溫去加熱催化劑,最終實現(xiàn)標(biāo)準(zhǔn)太陽光輻照下的催化劑溫度超過285℃,從而進(jìn)行無二次能源輸入的弱光輻照光熱催化。2.... 

【文章來源】：河北大學(xué)河北省

【文章頁數(shù)】：61 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

（a）水分解裝置原理圖（b）鈣鈦礦太陽能電池與電催化劑串聯(lián)光伏系統(tǒng)示意圖

河北大學(xué)碩士學(xué)位論文4陽能到氫氣的效率為12.3%[28]。2019年，羅景山教授和MichaelGrtzel教授[29]等人制備了碳化鈦（TiC）納米線支撐的鉑（Pt）納米團(tuán)簇催化劑用于析氫反應(yīng)，結(jié)合鎳鐵雙氫氧化物（NiFe-LDH）析氧反應(yīng)催化劑，由成本較低的單片鈣鈦礦/硅疊層太陽能電池來驅(qū)動水分解，在一個太陽輻照下實現(xiàn)了18.7%的太陽能到氫能（STH）的轉(zhuǎn)換效率。這為太陽能轉(zhuǎn)換提供了一個令人興奮的途徑。但是，光電催化的核心問題是太陽能電池和催化劑的成本問題。1.3.3等離子體輔助催化具有較寬的光吸收范圍的等離子體金屬(金、銀、銅等)納米晶體在光的作用下，可以被激發(fā)產(chǎn)生高能電子，即熱電子。表面等離子激發(fā)所產(chǎn)生的熱電子提高了催化劑的催化活性。目前等離子體催化研究處于起步階段，但在未來很有可能取得突破，具有很大的發(fā)展可能性。圖1-2反應(yīng)示意圖2018年康奈爾大學(xué)的陳鵬教授及其團(tuán)隊利用相關(guān)超分辨和電子顯微鏡技術(shù)對金和銀等離子體納米結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究。研究發(fā)現(xiàn)，表面等離子體增強(qiáng)的反應(yīng)活性具有空間局域性，在納米粒子的間隙區(qū)域，催化反應(yīng)的活性最高。經(jīng)模擬計算分析，催化增強(qiáng)與局部實際光強(qiáng)成二次比例，可以確定催化活性的提高依賴于表面等離子激發(fā)所產(chǎn)生的熱電子。2019年中國科技大學(xué)熊宇杰團(tuán)隊發(fā)表了表面等離子體在溫和條件下通過離解機(jī)制在純水中固氮的文章[31]。該文章證明了AuRu納米結(jié)構(gòu)的表面等離子體可以在溫和的條件下(室溫、低壓、純水和入射光)通過解離機(jī)制有效地驅(qū)動N2的還原。將等離子體AuRu光吸收和催化活性位點的結(jié)合，加速了N2的活化和加氫，氨生成率為101.4μmolg-1h-1。在光的輻照下，表面等離子體可能涉及強(qiáng)的局部電嘗催化劑和N2界面的直接激發(fā)以

第一章緒論5及熱電子轉(zhuǎn)移。因為等離子體催化劑主要為貴金屬，所以催化劑的低豐度和高成本是等離子體催化的關(guān)鍵問題。1.3.4光熱催化光熱催化簡單來說是在光誘導(dǎo)材料產(chǎn)生熱達(dá)到反映所需溫度，或在光生載流子可以與熱效應(yīng)協(xié)同催化的一種新興催化方法。光熱催化是催化領(lǐng)域的一個熱門研究課題，光熱催化的研究主要集中在污染物消除[32]，CO2還原[33,34]等。近年來，光熱催化已被證明是傳統(tǒng)熱催化的一種潛在替代方法。圖1-3反應(yīng)示意圖通過太陽光輻照催化劑，特別是黑色催化劑，太陽光能夠被催化劑吸收轉(zhuǎn)換為熱能（光熱效應(yīng)），從而去提升催化劑的溫度和獲得光生載流子[35]。清華大學(xué)張彭義教授[32]利用石墨烯表面光熱效應(yīng)來改善金屬氧化物的催化活性。這篇論文中，他們將石墨烯與二氧化錳復(fù)合(MnO2-G)，復(fù)合后材料不但具有優(yōu)異的光熱轉(zhuǎn)換特性，而且對甲醛的氧化效率高于單一的MnO2或石墨烯。其中，MnO2為甲醛氧化提供了反應(yīng)活性位點，石墨烯將光能轉(zhuǎn)化為熱能并通過與MnO2的接觸界面將熱能傳遞給MnO2，使MnO2溫度升高，實現(xiàn)MnO2長效催化分解甲醛（如圖1-3）。


本文編號：3043822