揮發(fā)性有機化合物（VOCs）不僅嚴重污染環(huán)境而且給人類健康造成了極大的危害。催化氧化燃燒法是實際生產(chǎn)中應(yīng)用較為廣泛且有效的消除揮發(fā)性有機化合物的措施之一,設(shè)計廉價且高效的催化劑是該工藝發(fā)展的關(guān)鍵,不僅可以節(jié)省成本而且能夠提高效率,具有一定的研究價值。甲醇是揮發(fā)性有機化合物中的一種,其在催化劑表面上的解離和氧化受到了人們的極大關(guān)注。二氧化鋯是一種酸堿雙功能型催化劑,因其化學(xué)穩(wěn)定性良好也常被用作催化劑載體。二氧化鋯表面的羥基形式是不一樣的且其表面羥基對反應(yīng)的影響較大。因為表面催化反應(yīng)比較復(fù)雜,實驗手段具有一定的局限性,反應(yīng)路徑不能很詳細地給出,從理論計算角度去研究可以提高預(yù)測反應(yīng)機理的效率�；诿芏确汉碚摰牡谝恍栽碛嬎阍谟嬎慊瘜W(xué)領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用,本論文利用周期性超原胞模型和第一性原理計算方法研究了甲醇在二氧化鋯表面解離氧化的反應(yīng)機理以及銀簇在二氧化鋯表面的吸附生長機理,具體內(nèi)容和相應(yīng)的結(jié)論如下:（1）甲醇（CH₃OH）在羥基化單斜二氧化鋯（-1 1 1）（H-m-ZrO₂（-1 1 1））表面的解離和氧化:二氧化鋯表面存在羥基,受表面羥基的影響... 

【文章來源】：大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：78 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 綠色化學(xué)與化工
    1.2 揮發(fā)性有機化合物的治理
        1.2.1 冷凝法
        1.2.2 吸附法
        1.2.3 膜分離技術(shù)
        1.2.4 光催化氧化法
        1.2.5 催化氧化燃燒法
    1.3 表面催化反應(yīng)
    1.4 二氧化鋯基催化劑
        1.4.1 二氧化鋯的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)
        1.4.2 單組份二氧化鋯的研究現(xiàn)狀
        1.4.3 二氧化鋯作為載體的研究現(xiàn)狀
    1.5 本文的選題意義與研究內(nèi)容
2 第一性原理計算方法概論
    2.1 密度泛函理論
        2.1.1 近似方法
        2.1.2 Thomas-Fermi模型
        2.1.3 Hohenberg-Kohn定理
        2.1.4 Kohn-Sham方程
        2.1.5 交換關(guān)聯(lián)泛函
    2.2 第一性原理計算
        2.2.1 Bloch定理
        2.2.2 周期性超原胞模型
        2.2.3 贗勢理論
        2.2.4 搜索過渡態(tài)方法
    2.3 VASP軟件簡介
2（-111）表面的氧化：第一性原理研究">3 甲醇在H-m-ZrO₂（-111）表面的氧化：第一性原理研究
    3.1 引言
    3.2 計算細節(jié)
    3.3 收斂性測試
    3.4 結(jié)果與討論
3OH在H-m-ZrO₂（-111）表面的吸附">        3.4.1 CH₃OH在H-m-ZrO₂（-111）表面的吸附
3OH在H-m-ZrO₂（-111）表面的解離">        3.4.2 CH₃OH在H-m-ZrO₂（-111）表面的解離
3O在H-m-ZrO₂（-111）表面的氧化">        3.4.3 CH₃O在H-m-ZrO₂（-111）表面的氧化
        3.4.4 反應(yīng)勢能面分析
        3.4.5 色散效應(yīng)的校正分析
    3.5 本章小結(jié)
4 銀簇在二氧化鋯表面的吸附與生長：第一性原理研究
    4.1 引言
    4.2 計算細節(jié)
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 二氧化鋯晶胞
        4.3.2 氣相Agn簇
2表面的吸附">        4.3.3 氣相Agn簇在ZrO₂表面的吸附
2表面的生長">        4.3.4 氣相Agn簇在ZrO₂表面的生長
        4.3.5 電荷和態(tài)密度分析
    4.4 本章小結(jié)
5 結(jié)論、創(chuàng)新點與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 創(chuàng)新點
    5.3 展望
參考文獻
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝


【參考文獻】：
期刊論文
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博士論文
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[3]NH3和NO在金屬Ir表面吸附與解離的第一性原理研究[D]. 何朝政.吉林大學(xué) 2013
[4]若干表面體系的第一性原理研究[D]. 張文華.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2008
[5]負載金催化劑的第一性原理研究：從納米催化到單活性位非均相催化[D]. 王傳明.復(fù)旦大學(xué) 2007

碩士論文
[1]貴金屬表面和團簇催化反應(yīng)機理的第一性原理研究[D]. 王桐雨.西南大學(xué) 2011



本文編號：3038017