酸功能型離子液體催化異丁烷/異丁烯烷基化反應(yīng)研究
發(fā)布時間:2021-02-07 13:32
目前應(yīng)用于異丁烷/丁烯烷基化反應(yīng)制備烷基化汽油的工業(yè)化催化劑諸如濃硫酸、氫氟酸、沸石分子篩等存在著酸耗高、環(huán)境污染嚴(yán)重、失活較快等缺點,以探尋綠色環(huán)保高效催化劑為目標(biāo),本文設(shè)計合成了三種不同種類酸功能型離子液體,并將其應(yīng)用于催化異丁烷與異丁烯的烷基化反應(yīng),以制備高辛烷值烷基化汽油。利用紅外光譜(FT-IR)、核磁氫譜(1H NMR)等方法手段對離子液體的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,利用熱重(TG-DTG)分析對離子液體的穩(wěn)定性進(jìn)行了測定。建立了三大催化異丁烷/異丁烯烷基化反應(yīng)體系,分別為:(1)Br?nsted-Lewis雙酸功能型離子液體催化異丁烷/異丁烯烷基化反應(yīng)體系;(2)Lewis酸功能型離子液體催化異丁烷/異丁烯烷基化反應(yīng)體系;(3)Br?nsted酸功能型離子液體催化異丁烷/異丁烯烷基化反應(yīng)體系。以N-甲基吡咯烷酮、鹽酸、三氯化鋁等為原料,設(shè)計合成了一系列Br?nsted-Lewis雙酸功能型離子液體,并將其應(yīng)用于催化異丁烷/異丁烯烷基化反應(yīng),篩選出催化制備烷基化汽油效果最好的催化劑是[Hnmp]Cl-1.6AlCl3?疾炝朔磻(yīng)溫度、反應(yīng)時間、離子液體加入量、反應(yīng)轉(zhuǎn)速以及循環(huán)使用壽命...
【文章來源】:青島科技大學(xué)山東省
【文章頁數(shù)】:81 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
前言
1 文獻(xiàn)綜述
1.1 烷基化汽油特點及其現(xiàn)狀
1.2 烷基化反應(yīng)的機理
1.3 傳統(tǒng)無機酸催化烷基化
2SO4催化烷基化"> 1.3.1 H2SO4催化烷基化
1.3.2 HF酸催化烷基化
1.4 離子液體催化烷基化
1.4.1 離子液體簡介
1.4.2 Lewis酸離子液體催化烷基化
1.4.3 Br?nsted酸離子液體催化烷基化
1.4.4 Br?nsted-Lewis雙酸性離子液體催化烷基化
1.5 固體酸催化烷基化
1.6 研究內(nèi)容和選題意義
2 Br?nsted-Lewis雙酸離子液體催化異丁烷烷基化反應(yīng)研究
2.1 引言
2.2 實驗試劑與儀器
2.3 Br?nsted-Lewis雙酸離子液體的合成
2.4 Br?nsted-Lewis雙酸離子液體的表征
2.5 Br?nsted-Lewis雙酸離子液體催化異丁烷烷基化反應(yīng)
2.5.1 烷基化反應(yīng)實驗方法
2.5.2 氣相色譜的測試條件
2.6 離子液體表征
2.6.1 Br?nsted-Lewis雙酸離子液體的吡啶-紅外表征
2.6.2 Br?nsted-Lewis雙酸離子液體的熱重表征
2.6.3 Br?nsted-Lewis雙酸離子液體的紅外表征
2.7 Br?nsted-Lewis雙酸離子液體催化異丁烷烷基化反應(yīng)研究
2.7.1 不同種類Br?nsted-Lewis雙酸離子液體對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
2.7.2 不同摩爾比組成的Br?nsted-Lewis雙酸離子液體對催化異丁烷烷基化反應(yīng)影響
2.7.3 反應(yīng)溫度對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
2.7.4 離子液體加入量對異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
2.7.5 反應(yīng)時間對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
2.7.6 反應(yīng)轉(zhuǎn)速對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
2.7.7 催化劑的循環(huán)使用壽命
2.8 本章小結(jié)
3 Lewis酸低溫共熔離子液體催化異丁烷烷基化反應(yīng)研究
3.1 引言
3.2 實驗試劑與儀器
3.3 Lewis酸低溫共熔離子液體的合成方法
3.4 Lewis酸低溫共熔離子液體的表征
3.5 Lewis酸離子液體低溫共熔鹽催化異丁烷烷基化反應(yīng)
3.5.1 烷基化反應(yīng)實驗方法
3.5.2 氣相色譜的測試條件
3.6 離子液體表征
3.6.1 Lewis酸低溫共熔離子液體紅外表征
3.6.2 Lewis酸低溫共熔離子液體熱重表征
3.6.3 Lewis酸低溫共熔離子液體乙腈紅外表征
3.6.4 不同Lewis酸低溫共熔離子液體對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
3.6.5 不同Lewis酸低溫共熔離子液體的粘度
3.7 Lewis酸低溫共熔離子液體催化制備烷基化汽油反應(yīng)工藝優(yōu)化
3.7.1 離子液體不同摩爾比組成對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
3.7.2 離子液體用量對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
3.7.3 溫度對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
3.7.4 時間對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
3.7.5 轉(zhuǎn)速對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
3.7.6 金屬抑制劑CuCl的加入對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
3.7.7 催化劑的使用壽命
3.8 本章小結(jié)
4 聚醚型Br?nsted酸離子液體耦合三氟甲磺酸催化異丁烷烷基化反應(yīng)研究
4.1 引言
4.2 實驗試劑與儀器
4.3 聚醚型Br?nsted酸離子液體的制備
4.3.1 聚醚型Br?nsted酸離子液體結(jié)構(gòu)及簡稱
4.3.2 聚醚型Br?nsted酸離子液體的合成
4.4 聚醚型Br?nsted酸離子液體的表征
4.5 聚醚型 Br?nsted 酸離子液體催化異丁烷烷基化反應(yīng)
4.5.1 烷基化反應(yīng)實驗方法
4.5.2 氣相色譜的測試條件
4.6 結(jié)果與討論
4.6.1 聚醚型Br?nsted酸離子液體的紅外表征
4.6.2 聚醚型Br?nsted酸離子液體的核磁共振氫譜表征
4.6.3 聚醚型Br?nsted酸離子液體的熱重分析表征
4.6.4 聚醚型Br?nsted酸離子液體物理性能
4.6.5 聚合度n與環(huán)氧乙烷加入量的關(guān)系
4.7 聚醚型Br?nsted酸離子液體催化制備高烷基化汽油反應(yīng)工藝化
4.7.1 不同聚合度聚醚型 Br?nsted 酸離子液體對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
4.7.2 催化劑酸度對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
4.7.3 溫度對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
4.7.4 時間對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
4.7.5 轉(zhuǎn)速對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
4.7.6 添加劑叔丁基溴的加入對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
4.7.7 催化劑的循環(huán)使用壽命
4.8 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀碩士期間發(fā)表的論文
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]離子液體中異丁烷/2-丁烯烷基化反應(yīng)機理研究[J]. 王麗紅,李瑞,劉鷹,胡瑞生. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2016(06)
[2]醚基功能化離子液體合成及催化烷基化反應(yīng)[J]. 盧丹,趙國英,任保增,江振西,張鎖江. 化工學(xué)報. 2015(07)
[3]混合丁烯/異丁烷硫酸烷基化反應(yīng)動力學(xué)[J]. 李迪,孫偉振,奚楨浩,張明華,趙玲. 化工學(xué)報. 2015(02)
[4]液體酸烷基化技術(shù)進(jìn)展[J]. 馬會霞,周峰,喬凱. 化工進(jìn)展. 2014(S1)
[5]Cu對離子液體異丁烷/丁烯烷基化反應(yīng)選擇性的影響研究[J]. 劉鷹,孫宏娟,叢迎楠,胡瑞生. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2014(08)
[6]異丁烷化工利用技術(shù)現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢[J]. 耿旺,湯俊宏,孔德峰. 石油化工. 2013(03)
[7]Chlorogallate(Ⅲ) ionic liquids: Synthesis, acidity determination and their catalytic performances for isobutane alkylation[J]. XING XueQi1,2, ZHAO GuoYing1* & CUI JianZhong2 1Beijing Key Laboratory of Ionic Liquids Clean Process, Key Laboratory of Green Process and Engineering, Institute of Process Engineering, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China 2Department of Chemistry, Tianjin University, Tianjin 300072, China. Science China(Chemistry). 2012(08)
[8]離子液體/CF3SO3H耦合催化1-丁烯/異丁烷烷基化反應(yīng)[J]. 王鵬,張鎮(zhèn),李海方,張鵬,蘭玲,趙國英. 過程工程學(xué)報. 2012(02)
[9]我國混合碳四的化工利用現(xiàn)狀及發(fā)展前景[J]. 張甫,易金華,雷元柏,章志平,任穎. 化工生產(chǎn)與技術(shù). 2011(04)
[10]碳四烴的綜合利用研究[J]. 李濤,柏基業(yè),姚小利. 石油化工. 2009(11)
碩士論文
[1]離子液體酸催化異丁烷烷基化反應(yīng)的研究[D]. 李海方.河北科技大學(xué) 2013
本文編號:3022300
【文章來源】:青島科技大學(xué)山東省
【文章頁數(shù)】:81 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
前言
1 文獻(xiàn)綜述
1.1 烷基化汽油特點及其現(xiàn)狀
1.2 烷基化反應(yīng)的機理
1.3 傳統(tǒng)無機酸催化烷基化
2SO4催化烷基化"> 1.3.1 H2SO4催化烷基化
1.3.2 HF酸催化烷基化
1.4 離子液體催化烷基化
1.4.1 離子液體簡介
1.4.2 Lewis酸離子液體催化烷基化
1.4.3 Br?nsted酸離子液體催化烷基化
1.4.4 Br?nsted-Lewis雙酸性離子液體催化烷基化
1.5 固體酸催化烷基化
1.6 研究內(nèi)容和選題意義
2 Br?nsted-Lewis雙酸離子液體催化異丁烷烷基化反應(yīng)研究
2.1 引言
2.2 實驗試劑與儀器
2.3 Br?nsted-Lewis雙酸離子液體的合成
2.4 Br?nsted-Lewis雙酸離子液體的表征
2.5 Br?nsted-Lewis雙酸離子液體催化異丁烷烷基化反應(yīng)
2.5.1 烷基化反應(yīng)實驗方法
2.5.2 氣相色譜的測試條件
2.6 離子液體表征
2.6.1 Br?nsted-Lewis雙酸離子液體的吡啶-紅外表征
2.6.2 Br?nsted-Lewis雙酸離子液體的熱重表征
2.6.3 Br?nsted-Lewis雙酸離子液體的紅外表征
2.7 Br?nsted-Lewis雙酸離子液體催化異丁烷烷基化反應(yīng)研究
2.7.1 不同種類Br?nsted-Lewis雙酸離子液體對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
2.7.2 不同摩爾比組成的Br?nsted-Lewis雙酸離子液體對催化異丁烷烷基化反應(yīng)影響
2.7.3 反應(yīng)溫度對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
2.7.4 離子液體加入量對異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
2.7.5 反應(yīng)時間對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
2.7.6 反應(yīng)轉(zhuǎn)速對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
2.7.7 催化劑的循環(huán)使用壽命
2.8 本章小結(jié)
3 Lewis酸低溫共熔離子液體催化異丁烷烷基化反應(yīng)研究
3.1 引言
3.2 實驗試劑與儀器
3.3 Lewis酸低溫共熔離子液體的合成方法
3.4 Lewis酸低溫共熔離子液體的表征
3.5 Lewis酸離子液體低溫共熔鹽催化異丁烷烷基化反應(yīng)
3.5.1 烷基化反應(yīng)實驗方法
3.5.2 氣相色譜的測試條件
3.6 離子液體表征
3.6.1 Lewis酸低溫共熔離子液體紅外表征
3.6.2 Lewis酸低溫共熔離子液體熱重表征
3.6.3 Lewis酸低溫共熔離子液體乙腈紅外表征
3.6.4 不同Lewis酸低溫共熔離子液體對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
3.6.5 不同Lewis酸低溫共熔離子液體的粘度
3.7 Lewis酸低溫共熔離子液體催化制備烷基化汽油反應(yīng)工藝優(yōu)化
3.7.1 離子液體不同摩爾比組成對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
3.7.2 離子液體用量對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
3.7.3 溫度對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
3.7.4 時間對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
3.7.5 轉(zhuǎn)速對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
3.7.6 金屬抑制劑CuCl的加入對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
3.7.7 催化劑的使用壽命
3.8 本章小結(jié)
4 聚醚型Br?nsted酸離子液體耦合三氟甲磺酸催化異丁烷烷基化反應(yīng)研究
4.1 引言
4.2 實驗試劑與儀器
4.3 聚醚型Br?nsted酸離子液體的制備
4.3.1 聚醚型Br?nsted酸離子液體結(jié)構(gòu)及簡稱
4.3.2 聚醚型Br?nsted酸離子液體的合成
4.4 聚醚型Br?nsted酸離子液體的表征
4.5 聚醚型 Br?nsted 酸離子液體催化異丁烷烷基化反應(yīng)
4.5.1 烷基化反應(yīng)實驗方法
4.5.2 氣相色譜的測試條件
4.6 結(jié)果與討論
4.6.1 聚醚型Br?nsted酸離子液體的紅外表征
4.6.2 聚醚型Br?nsted酸離子液體的核磁共振氫譜表征
4.6.3 聚醚型Br?nsted酸離子液體的熱重分析表征
4.6.4 聚醚型Br?nsted酸離子液體物理性能
4.6.5 聚合度n與環(huán)氧乙烷加入量的關(guān)系
4.7 聚醚型Br?nsted酸離子液體催化制備高烷基化汽油反應(yīng)工藝化
4.7.1 不同聚合度聚醚型 Br?nsted 酸離子液體對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
4.7.2 催化劑酸度對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
4.7.3 溫度對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
4.7.4 時間對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
4.7.5 轉(zhuǎn)速對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
4.7.6 添加劑叔丁基溴的加入對催化異丁烷烷基化反應(yīng)的影響
4.7.7 催化劑的循環(huán)使用壽命
4.8 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀碩士期間發(fā)表的論文
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]離子液體中異丁烷/2-丁烯烷基化反應(yīng)機理研究[J]. 王麗紅,李瑞,劉鷹,胡瑞生. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2016(06)
[2]醚基功能化離子液體合成及催化烷基化反應(yīng)[J]. 盧丹,趙國英,任保增,江振西,張鎖江. 化工學(xué)報. 2015(07)
[3]混合丁烯/異丁烷硫酸烷基化反應(yīng)動力學(xué)[J]. 李迪,孫偉振,奚楨浩,張明華,趙玲. 化工學(xué)報. 2015(02)
[4]液體酸烷基化技術(shù)進(jìn)展[J]. 馬會霞,周峰,喬凱. 化工進(jìn)展. 2014(S1)
[5]Cu對離子液體異丁烷/丁烯烷基化反應(yīng)選擇性的影響研究[J]. 劉鷹,孫宏娟,叢迎楠,胡瑞生. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2014(08)
[6]異丁烷化工利用技術(shù)現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢[J]. 耿旺,湯俊宏,孔德峰. 石油化工. 2013(03)
[7]Chlorogallate(Ⅲ) ionic liquids: Synthesis, acidity determination and their catalytic performances for isobutane alkylation[J]. XING XueQi1,2, ZHAO GuoYing1* & CUI JianZhong2 1Beijing Key Laboratory of Ionic Liquids Clean Process, Key Laboratory of Green Process and Engineering, Institute of Process Engineering, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China 2Department of Chemistry, Tianjin University, Tianjin 300072, China. Science China(Chemistry). 2012(08)
[8]離子液體/CF3SO3H耦合催化1-丁烯/異丁烷烷基化反應(yīng)[J]. 王鵬,張鎮(zhèn),李海方,張鵬,蘭玲,趙國英. 過程工程學(xué)報. 2012(02)
[9]我國混合碳四的化工利用現(xiàn)狀及發(fā)展前景[J]. 張甫,易金華,雷元柏,章志平,任穎. 化工生產(chǎn)與技術(shù). 2011(04)
[10]碳四烴的綜合利用研究[J]. 李濤,柏基業(yè),姚小利. 石油化工. 2009(11)
碩士論文
[1]離子液體酸催化異丁烷烷基化反應(yīng)的研究[D]. 李海方.河北科技大學(xué) 2013
本文編號:3022300
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