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多級孔沸石微球的合成及催化性能研究

發(fā)布時間:2021-01-19 16:08
  沸石是具有有序規(guī)整孔道的硅鋁酸鹽晶體,由于其大的比表面積、均勻的孔道、可調(diào)變的表面性質(zhì),常在工業(yè)中被用作催化劑、吸附劑和離子交換劑。然而沸石有限的孔道尺寸(0.3-1.0nm),盡管表現(xiàn)出優(yōu)良的擇形性,但在多數(shù)情況下,由于其狹小的孔道限制,嚴重制約其應(yīng)用。沸石的孔道限制主要表現(xiàn)在兩方面:一是分子尺寸與孔道尺寸相近,產(chǎn)生較大的擴散阻力,降低分子的傳質(zhì)速率,引發(fā)副反應(yīng)而降低選擇性,甚至結(jié)炭失活;二是分子尺寸大于孔道尺寸,分子只能接觸外表面的活性中心,而無法接近沸石內(nèi)部大量的活性中心,使活性位的有效利用率大大降低。合成多級孔沸石無疑成為當前解決沸石孔道限制的最好方法。多級孔沸石是一類同時具有微孔、中孔(或大孔)結(jié)構(gòu)的沸石,引入次級孔能有效地改善分子傳質(zhì),提高活性位的有效利用率。中孔沸石和納米自組裝沸石是多級孔沸石的兩個分支,前者是由晶內(nèi)中孔和沸石固有微孔構(gòu)成,后者是納米晶粒自組裝形成晶間孔。它們都是在單一的微孔結(jié)構(gòu)中引入次級孔,消除空間限制,提高擴散速率,增加活性位的有效利用率,其對涉及大分子的反應(yīng)特別有利。本論文通過阻斷效應(yīng),利用硅烷化的中孔二氧化硅為硅源,合成多級孔CaA和ZSM-5沸石... 

【文章來源】:太原理工大學山西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】:109 頁

【學位級別】:博士

【部分圖文】:

多級孔沸石微球的合成及催化性能研究


四種典型沸石(上到下依次為:八面沸石(X、Y型沸石)、ZSM-12、ZMS-5/Silicalite-1、Theta-1/ZSM-22)的結(jié)構(gòu)及各自微孔體系及尺寸

骨架圖,沸石,四面體,八面沸石


1-1 四種典型沸石(上到下依次為:八面沸石(X、Y 型沸石)、ZSM-1ZMS-5/Silicalite-1、Theta-1/ZSM-22)的結(jié)構(gòu)及各自微孔體系及尺寸[2-1 Structures of four selected zeolites and their micropore systems and dim

沸石,酸中心


[14],見圖1-3所示,因此,沸石作為固體酸催化劑被廣泛應(yīng)用于化工中[2,14-16]。如長鏈烴的裂化及異構(gòu)化、甲醇轉(zhuǎn)化低碳烯烴、合成氣制甲醇和二甲醚、一氧化碳加氫、芳香烴芐基化以及藥物合成等。1.2 A 型沸石1.2.1 A 型沸石結(jié)構(gòu)上世紀 50 年代,Milton 等利用低溫水熱合成技術(shù)將堿金屬或堿土金屬氫氧化物加入硅鋁酸鹽凝膠中,合成出低硅鋁比的 A 型、X 型和 Y 型沸石。這類沸石具有較好的

【參考文獻】:
期刊論文
[1]多級孔分子篩的制備與催化應(yīng)用[J]. 彭鵬,張占全,王有和,Fazle Subhan,閻子峰.  化學進展. 2013(12)
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[3]ZSM-5分子篩的合成與應(yīng)用[J]. 任瑞霞,劉姝,宋雯雯,劉海蓮.  化工科技. 2011(01)
[4]分級孔沸石材料的合成、表征及其催化應(yīng)用[J]. 汪洋,馬利勇,朱寧,陳豐秋,詹曉力.  化學進展. 2009(09)
[5]ZSM-5分子篩在煉油工業(yè)中的應(yīng)用[J]. 張寶香,李永泰.  工業(yè)催化. 2006(08)
[6]氧化鋁的改性及其在合成氣直接制二甲醚反應(yīng)中的應(yīng)用[J]. 毛東森,楊為民,張斌,盧冠忠.  催化學報. 2006(06)
[7]超穩(wěn)Y沸石負載雜多酸催化劑的制備、表征及催化性能 Ⅰ.制備及表征[J]. 劉琪英,武文良,王延儒,王軍.  石油化工. 2003(05)
[8]八面沸石骨架中空穴結(jié)構(gòu)的紅外光譜研究[J]. 唐頤,朱玉琴,高滋.  催化學報. 1988(04)
[9]ZSM-5分子篩的酸性和裂化活性[J]. 關(guān)迺佳,潘履讓,項壽鶴,李赫咺.  石油學報(石油加工). 1986(04)
[10]ZSM-5沸石選擇性催化作用的研究——Ⅱ.甲苯烷基化選擇性生成對二甲苯[J]. 周日新,安勝恩,劉宗章.  催化學報. 1983(04)

博士論文
[1]多級孔ZSM-5沸石的孔結(jié)構(gòu)、酸性及其芳香烴芐基化催化反應(yīng)性能研究[D]. 苗海霞.太原理工大學 2014



本文編號:2987298

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