H2作為還原劑選擇性催化還原氮氧化物（H2-SCR）的研究因為其還原劑清潔無毒、還原產(chǎn)物不會造成二次污染等優(yōu)勢而備受研究者的關(guān)注。本文選擇貴金屬Pd作為活性組分,通過水熱法制備的CeTi復(fù)合氧化物作為載體,發(fā)現(xiàn)Pd/CeTi催化劑在H2-SCR反應(yīng)中具有良好活性。然后利用XRD、XPS、NOx-TPD、H2-TPR、BET等手段對催化劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,用原位紅外漫反射（insitu DRIFTS）對催化劑上的H2-SCR反應(yīng)進(jìn)行了機理表征。對于一系列的Pd/CexTiy催化劑,當(dāng)Ce：Ti摩爾比為1：2時,催化性能最佳,空速為70000h-1,150-300℃溫度范圍內(nèi),NO、的轉(zhuǎn)化率都在90%以上,極大的拓寬了催化劑的活性溫度窗口,并且副產(chǎn)物NH3的生成量較Pd/TiO2大大降低,從而提高了N2選擇性。在XRD的表征中Pd/CexTiy催化劑并未檢測到TiO2的兩種晶型（金紅石型和銳鈦礦型）,表明Ce元素的摻雜改變了載體的結(jié)構(gòu),Ti4+進(jìn)入到CeO2的晶格中形成CeO2-TiO2固溶體,H2-TPR表征表明Ce、Ti之間的相互作用以及活性組分Pd與載體之間的相互作用都有助于提高催化... 

【文章來源】：北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：89 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１?Ｐｔ／ＭｇＯ－Ｃｅ〇２催化劑上Ｈ２－ＳＣＲ機理圖??Ｆｉｇ?１－１?艮ｅａｃｔｉｏｎ?ｓｃｈｅｍｅ?ｏｆ?ＳＣＲ?ｂｙ?Ｈ］?ｏｖｅｒ?Ｐｔ／ＭｇＯ－Ｃｅ〇２?ｃａｔａｌｙｓｔ??

圖?３－５?Ｐｄ／Ｔｉ〇２（ａ）、Ｐｄ／Ｃｅ〇２（ｂ）和?Ｐｄ／ＣｅＴｉ（ｃ）催化劑的?Ｎ〇ｘ－ＴＰＤ?譜圖??Ｆｉｇｕｒｅ?３－５?ＮＯｘ－ＴＰＤ?ｐｒｏｆｉｌｅｓ?ｏｆ?Ｐｄ／Ｔｉ〇２（ａ）、Ｐｄ／Ｃｅ〇２（ｂ）ａｎｄ?Ｐｄ７＆Ｔｉ?（ｃ）?ｃａｔａｌｙｓｔｓ??ｌＰｄ／ｎ〇２、ｌＰｄ／Ｃｅ〇２?［＾及ｌＰｄ／Ｃｅ｜化催化劑的?ＮＯｘ－ＴＰＤ結(jié)果如圖３－５所示，??可Ｗ看出，Ｐｄ／Ｃｅ化圖中ＮＯ、Ｎ化、Ｎ化這蘭種氣體的脫附量遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于Ｐｄ／Ｔｉ〇２??和Ｐｄ／ＣｅＴｉ的脫附量，Ｐｄ／Ｔ伯２和Ｐｄ／ＣｅＴｉ的ＮＯｘ－ＴＰＤ曲線中均在１２５‘Ｃ附近??出現(xiàn)明顯的ＮＯｘ和Ｎ化脫附峰，并且在整個溫度區(qū)間均有ＮＯｘ和Ｎ０２的脫附，??經(jīng)過面積積分得到各催化劑上ＮＯ、Ｎ化、ＮＯ、的脫附量如表３－２所示。??表?３－２?Ｐｄ／Ｔｉ〇２、Ｐｄ／Ｃｅ〇２?和?Ｐｄ／ＣｅｉＴｉ；催化劑上?Ｎ〇ｘ?脫附量??Ｔａｂｌｅ?３－１?Ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ?ａｍｏｕｎｔ?ｏｎ?Ｐｄ／Ｔｉ〇２、Ｐｄ／Ｃｅ〇２?抑ｄ?Ｐｄ／ＣｅｉＴｉｚ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ??催化劑?ＮＯ?（ｊｉｍｏｌ／ｇ）?Ｎ０２?（＾ｒｎｏｌ／ｇ）?Ｎ〇ｘ?（｜ｉｍｏｌ／ｇ）??Ｐｄ／Ｔｉ〇２?４８?２２１．９?２７０??Ｐｄ／Ｃｅ〇２?１０?９７?１０７??Ｐｄ／ＣｅｉＴｉ２?＾＾＾???表３－２中我們看出，Ｐｄ／ＣｅＴｉ上ＮＯｘ脫附量（３２９Ｍｍｏｌ／ｇ）?Ｎ０２的脫附量??（２６１｜ｊｍｏｌ／ｇ）要高于Ｐｄ／ｎ化和Ｐｄ／Ｃｅ化催化劑上的脫附量，綜合圖３－１的活??性評價圖可知

Ｆｉｇｕｒｅ３－ｌｌ?Ｉｎ－ｓｉｔｕ?ＤＲＩＦＴＳ?ｓｐｅｃｔｒａ?ｏｖｅｒ?Ｐｄ／Ｔｉ〇２（ａ）＾?Ｐｄ／Ｃｅ〇２（ｂ）?ａｎｄ?Ｐｄ／ＣｅＴｉ（ｃ）?ｃａｔａｌｙｓｔｓ??ａｔ?出ｆｆｅｒｅｎｔ?ｔｅｍｐｅｒａｔｕｉｅｓ?ａｆｔｅｒ?ＮＯ?ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ??圖３－１１腳為Ｐｄ／Ｔｉ化催化劑上ＮＯ的吸附，催化劑通入ＮＯ氣體充分吸附，??檢測催化劑上的吸附物種，從圖中可看出，３０°Ｃ時分別在１８％、１７８０、１６１１、??１５３７、１５０５、１２８７ｃｍ－＇處出現(xiàn)吸附峰。這些峰分別歸屬于氣相弱吸附ＮＯ（１８５６ｃｍ－ｉ）??腳，妨－化〇２２—（１７８０ｃｍ－ｉ）腳，氣態(tài)Ｎ０２的非對稱振動模式（１６１１ｃｍ－ｉ）罔，雙齒??硝酸鹽（１５８３ｃｍ－ｉ盧Ｓ１，塾合雙齒硝酸鹽（１５３７ｃｍ－ｉ）＾７７ｌ，單齒硝酸鹽（１２８７ｃｍ’ｉ）［６３］??和（１５０５ｃｍ－ｉ）【６２］，橋式硝酸鹽伸縮振動＂２４２〇１１－１）【７８］，ｌＯＯ’Ｃ時在１７００ｃｍ－＇處出??現(xiàn)新的吸附峰，我們將其歸屬于表面硝酸鹽物種。我們發(fā)現(xiàn)，隨著溫度的升高，??當(dāng)溫度達(dá)到２５０＾［＾＾后，除了?１７８０ｃｍ—ｌ處［Ｍｌ的ｃｋ－Ｎ２０２２＾的峰還存在之外，其他??峰全部消失。??圖３－ｎ（ｂ）為３０－３５０°Ｃ不同溫度條件下，Ｐｄ／Ｃｅ〇２催化劑上ＮＯ穩(wěn)態(tài)吸附的??紅外譜圖

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]富氧條件下改性Pd/TiO2-Al2O3催化劑上H2選擇性催化還原NOx[J]. 段開嬌,劉志明,苑磊.  科學(xué)通報. 2014(26)
[2]CeO2-WO3復(fù)合氧化物催化劑的NH3-SCR反應(yīng)機理（英文）[J]. 陳亮,李俊華,葛茂發(fā),馬磊,常化振.  催化學(xué)報. 2011(05)
[3]富氧條件下氫氣選擇催化還原氮氧化物研究的進(jìn)展[J]. 武鵬,于青,嚴(yán)晶晶,武光軍,李蘭冬,關(guān)乃佳.  催化學(xué)報. 2010(08)
[4]Pd基催化劑上H2快速選擇催化還原NOx[J]. 于青,孔凡曉,李蘭冬,武光軍,關(guān)乃佳.  催化學(xué)報. 2010(03)
[5]CeO2-TiO2混合氧化物及Pd/CeO2-TiO2催化劑的氧化還原性能[J]. 朱華青,秦張峰,王建國.  催化學(xué)報. 2005(05)
[6]選擇性催化還原煙氣脫硝技術(shù)及其在我國的應(yīng)用研究[J]. 賈雙燕,路濤,李曉蕓,寧獻(xiàn)武.  電力環(huán)境保護(hù). 2004(01)

碩士論文
[1]Mn-Ce-Ti催化劑上NH3選擇性催化還原NOx的研究[D]. 朱珺之.北京化工大學(xué) 2014
[2]Pt-W（Mo）/TiO2催化劑上H2選擇性催化還原NOx的研究[D]. 苑磊.北京化工大學(xué) 2014



本文編號：2975613