Hβ/Al-SBA-15介微孔復(fù)合分子篩負(fù)載Ni-W催化劑對萘加氫裂化制BTX的催化性能
發(fā)布時間:2020-12-21 18:53
采用后合成法制備Hβ/Al-SBA-15復(fù)合分子篩,利用XRD、N2吸附、Py-IR、NH3-TPD、SEM和TEM等手段進行表征。用浸漬法將Ni-W活性組分擔(dān)載在Hβ/Al-SBA-15載體上,制備Ni-W/Hβ/Al-SBA-15催化劑,以萘為模型化合物,考察該催化劑的加氫裂化性能。結(jié)果表明,所合成的Hβ/Al-SBA-15復(fù)合分子篩既有介孔結(jié)構(gòu)又有微孔結(jié)構(gòu),并同時具有B酸和L酸中心,酸性強于SBA-15。具有適度酸性位和介微孔結(jié)構(gòu)的Ni-W/Hβ/Al-SBA-15催化劑,對萘加氫裂化具有較高的萘轉(zhuǎn)化率和BTX選擇性,分別為96%和61.1%。
【文章來源】:燃料化學(xué)學(xué)報. 2017年01期 北大核心
【文章頁數(shù)】:7 頁
【部分圖文】:
圖1分子篩的XRD譜圖
圖1分子篩的XRD譜圖Figure1XRDpatternsofthecompositemolecularsieve(a):atsmallangle;(b):atlargeanglea:Hβ/Al-SBA-15;b:Al-SBA-15;c:SBA-15;d:Hβ2.2N2吸附-脫附表征圖2為四種分子篩載體的N2吸附-脫附曲線。圖2復(fù)合分子篩的N2吸附-脫附等溫線Figure2N2adsorption-desorptionisothermsofthecompositemolecularsievea:SBA-15;b:Al-SBA-15;c:Hβ/Al-SBA-15;d:Hβ樣品SBA-15、Al-SBA-15、Hβ/Al-SBA-15均表現(xiàn)為Ⅳ型N2吸附-脫附等溫線,N2吸附-脫附曲線的吸附線和脫附線之間形成了H1型回滯環(huán),說明三種分子篩孔徑分布較為均勻,并且具有典型的規(guī)整有序介孔結(jié)構(gòu)及均勻的介孔孔道,與XRD表征結(jié)果一致。Hβ分子篩呈現(xiàn)Ⅰ型等溫線的特征,孔道結(jié)構(gòu)單一。與SBA-15和Al-SBA-15相比,Hβ/Al-SBA-15介微孔復(fù)合分子篩在0.10<p/p0<0.60,N2分子以單層到多層吸附在孔道的表面,曲線屬于典型的Ⅰ型微孔吸附曲線;在p/p0為0.60附近,出現(xiàn)明顯的尖銳突越;在0.60<p/p0<0.80,出現(xiàn)滯后環(huán),屬于典型的Ⅳ型介孔吸附曲線[11]。表1為SBA-15、Al-SBA-15、Hβ/Al-SBA-15以及Hβ分子篩的孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)。由表1可知,Hβ/Al-SBA-15與SBA-15相比,由于Hβ分子篩的引入,降低了SBA-15介孔分子篩的比表面積、孔容,孔徑略有增加,其比表面積介于SBA-15和Beta分子篩之間。與Hβ相比,Hβ/Al-SBA-15外表面積和孔容增大,意味著介孔結(jié)構(gòu)形成[12]。表1不同分子篩的孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)Table1TexturalpropertiesofdifferentmolecularsievesSampleABET/(m2·g-1)vBJH/(cm3·g-1)dAEVR/nmSBA-15696.481.126.41Al-SBA-15755.191.125.92Hβ/Al-SBA-15669.840.936.
A-15與SBA-15相比,由于Hβ分子篩的引入,降低了SBA-15介孔分子篩的比表面積、孔容,孔徑略有增加,其比表面積介于SBA-15和Beta分子篩之間。與Hβ相比,Hβ/Al-SBA-15外表面積和孔容增大,意味著介孔結(jié)構(gòu)形成[12]。表1不同分子篩的孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)Table1TexturalpropertiesofdifferentmolecularsievesSampleABET/(m2·g-1)vBJH/(cm3·g-1)dAEVR/nmSBA-15696.481.126.41Al-SBA-15755.191.125.92Hβ/Al-SBA-15669.840.936.48Hβ487.020.420.932.3吡啶紅外表征圖3為SBA-15、Al-SBA-15、Hβ/Al-SBA-15以及Hβ分子篩的Py-FTIR譜圖。圖3各種分子篩樣品的Py-FTIR譜圖Figure3Py-FTIRspectraofdifferentmolecularsievesa:Hβ;b:Al-SBA-15;c:SBA-15;d:Hβ/Al-SBA-15已知在1450cm-1附近的紅外吸收峰代表95第1期程俊杰等:Hβ/Al-SBA-15介微孔復(fù)合分子篩負(fù)載Ni-W催化劑對萘加氫裂化制BTX的催化性能
【參考文獻】:
期刊論文
[1]β/SBA-15復(fù)合分子篩的制備及其催化合成叔丁基苯酚的性能[J]. 徐新龍,沈健. 石油化工. 2014(07)
[2]復(fù)合分子篩β/SBA-15的合成及表征[J]. 徐新龍,沈健. 精細化工. 2014(05)
[3]高硅β分子篩的原位合成及其在甲苯催化燃燒中的應(yīng)用[J]. 王洪平,張澤凱,陳銀飛. 石油化工. 2011(11)
[4]用ZSM-5降解液進行SBA-15分子篩合成的研究[J]. 李猛,傅吉全. 北京化工大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2010(04)
[5]以嵌段共聚物為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑的SBA-15和SBA-16的合成及表征[J]. 諸榮,陳航榕,施劍林,嚴(yán)東生. 無機材料學(xué)報. 2003(04)
[6]加氫裂化集總動力學(xué)模型的研究——Ⅰ.四氫萘加氫裂化集總模型[J]. 劉炳泗,邱建國,袁興東. 石油學(xué)報(石油加工). 1994(03)
本文編號:2930316
【文章來源】:燃料化學(xué)學(xué)報. 2017年01期 北大核心
【文章頁數(shù)】:7 頁
【部分圖文】:
圖1分子篩的XRD譜圖
圖1分子篩的XRD譜圖Figure1XRDpatternsofthecompositemolecularsieve(a):atsmallangle;(b):atlargeanglea:Hβ/Al-SBA-15;b:Al-SBA-15;c:SBA-15;d:Hβ2.2N2吸附-脫附表征圖2為四種分子篩載體的N2吸附-脫附曲線。圖2復(fù)合分子篩的N2吸附-脫附等溫線Figure2N2adsorption-desorptionisothermsofthecompositemolecularsievea:SBA-15;b:Al-SBA-15;c:Hβ/Al-SBA-15;d:Hβ樣品SBA-15、Al-SBA-15、Hβ/Al-SBA-15均表現(xiàn)為Ⅳ型N2吸附-脫附等溫線,N2吸附-脫附曲線的吸附線和脫附線之間形成了H1型回滯環(huán),說明三種分子篩孔徑分布較為均勻,并且具有典型的規(guī)整有序介孔結(jié)構(gòu)及均勻的介孔孔道,與XRD表征結(jié)果一致。Hβ分子篩呈現(xiàn)Ⅰ型等溫線的特征,孔道結(jié)構(gòu)單一。與SBA-15和Al-SBA-15相比,Hβ/Al-SBA-15介微孔復(fù)合分子篩在0.10<p/p0<0.60,N2分子以單層到多層吸附在孔道的表面,曲線屬于典型的Ⅰ型微孔吸附曲線;在p/p0為0.60附近,出現(xiàn)明顯的尖銳突越;在0.60<p/p0<0.80,出現(xiàn)滯后環(huán),屬于典型的Ⅳ型介孔吸附曲線[11]。表1為SBA-15、Al-SBA-15、Hβ/Al-SBA-15以及Hβ分子篩的孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)。由表1可知,Hβ/Al-SBA-15與SBA-15相比,由于Hβ分子篩的引入,降低了SBA-15介孔分子篩的比表面積、孔容,孔徑略有增加,其比表面積介于SBA-15和Beta分子篩之間。與Hβ相比,Hβ/Al-SBA-15外表面積和孔容增大,意味著介孔結(jié)構(gòu)形成[12]。表1不同分子篩的孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)Table1TexturalpropertiesofdifferentmolecularsievesSampleABET/(m2·g-1)vBJH/(cm3·g-1)dAEVR/nmSBA-15696.481.126.41Al-SBA-15755.191.125.92Hβ/Al-SBA-15669.840.936.
A-15與SBA-15相比,由于Hβ分子篩的引入,降低了SBA-15介孔分子篩的比表面積、孔容,孔徑略有增加,其比表面積介于SBA-15和Beta分子篩之間。與Hβ相比,Hβ/Al-SBA-15外表面積和孔容增大,意味著介孔結(jié)構(gòu)形成[12]。表1不同分子篩的孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)Table1TexturalpropertiesofdifferentmolecularsievesSampleABET/(m2·g-1)vBJH/(cm3·g-1)dAEVR/nmSBA-15696.481.126.41Al-SBA-15755.191.125.92Hβ/Al-SBA-15669.840.936.48Hβ487.020.420.932.3吡啶紅外表征圖3為SBA-15、Al-SBA-15、Hβ/Al-SBA-15以及Hβ分子篩的Py-FTIR譜圖。圖3各種分子篩樣品的Py-FTIR譜圖Figure3Py-FTIRspectraofdifferentmolecularsievesa:Hβ;b:Al-SBA-15;c:SBA-15;d:Hβ/Al-SBA-15已知在1450cm-1附近的紅外吸收峰代表95第1期程俊杰等:Hβ/Al-SBA-15介微孔復(fù)合分子篩負(fù)載Ni-W催化劑對萘加氫裂化制BTX的催化性能
【參考文獻】:
期刊論文
[1]β/SBA-15復(fù)合分子篩的制備及其催化合成叔丁基苯酚的性能[J]. 徐新龍,沈健. 石油化工. 2014(07)
[2]復(fù)合分子篩β/SBA-15的合成及表征[J]. 徐新龍,沈健. 精細化工. 2014(05)
[3]高硅β分子篩的原位合成及其在甲苯催化燃燒中的應(yīng)用[J]. 王洪平,張澤凱,陳銀飛. 石油化工. 2011(11)
[4]用ZSM-5降解液進行SBA-15分子篩合成的研究[J]. 李猛,傅吉全. 北京化工大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2010(04)
[5]以嵌段共聚物為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑的SBA-15和SBA-16的合成及表征[J]. 諸榮,陳航榕,施劍林,嚴(yán)東生. 無機材料學(xué)報. 2003(04)
[6]加氫裂化集總動力學(xué)模型的研究——Ⅰ.四氫萘加氫裂化集總模型[J]. 劉炳泗,邱建國,袁興東. 石油學(xué)報(石油加工). 1994(03)
本文編號:2930316
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