低碳烯烴是重要的基礎(chǔ)化工原料,在國(guó)民經(jīng)濟(jì)發(fā)展中占有十分重要的地位。傳統(tǒng)的蒸汽熱裂解工藝在多產(chǎn)乙烯,聯(lián)產(chǎn)丙烯時(shí)存在原料范圍窄、能耗和設(shè)備投資大、環(huán)境污染嚴(yán)重和產(chǎn)能較低的缺點(diǎn)。相比之下,催化裂解技術(shù)由于引入了高效催化劑,不僅可以降低反應(yīng)溫度,還能提高目標(biāo)產(chǎn)物的選擇性。ZSM-5分子篩具有催化活性高,水熱穩(wěn)定性強(qiáng)的優(yōu)點(diǎn),但是其全微孔體系也使得反應(yīng)分子的擴(kuò)散速率降低,影響反應(yīng)速率,嚴(yán)重時(shí)生成積碳,導(dǎo)致催化劑失活,降低使用壽命。近年來,納米片層ZSM-5分子篩的合成與應(yīng)用受到廣泛關(guān)注,其具有較大的比表面積和介孔孔容,有序的片層結(jié)構(gòu)急劇縮短了擴(kuò)散路徑,且增加了大量的孔口酸性位,在輕烴的催化裂解中,可以提高反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率、烯烴收率和催化穩(wěn)定性。本論文自主合成了長(zhǎng)碳鏈雙季銨鹽表面活性劑,并用核磁共振技術(shù)確認(rèn)了其結(jié)構(gòu)。以此雙季銨鹽為模板劑,以正硅酸四乙酯為硅源,十八水合硫酸鋁為鋁源,采用水熱晶化法合成了納米片層ZSM-5分子篩。設(shè)計(jì)多組探索實(shí)驗(yàn),分析了包括填充度、堿度、模板劑、晶化溫度和晶化時(shí)間對(duì)分子篩合成的影響,并采用X射線衍射、氮?dú)馕摳降葴厍�、掃描電鏡、透射電鏡和氨氣程序升溫脫附等多種方法對(duì)分子篩... 

【文章來源】：浙江大學(xué)浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：87 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖２．?１?ＺＳＭ－５分子篩的骨架結(jié)構(gòu)（ａ）和孔道特征（ｂ）??Ｆｉｇｕｒｅ?２．?１?Ｆｒａｍｗｏｒｋ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?（ａ）?ａｎｄ?ｃｈａｎｎｅｌ?ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓ?（ｂ）?ｏｆ?ＺＳＭ－５?ｚｅｏｌｉｔｅ??

Ｃ１８Ｈ３７（Ｂｒ＿）３（簡(jiǎn)稱１８－Ｎ３－１８）可以導(dǎo)向合成多級(jí)孔分子篩，ＸＲＤ表征結(jié)果顯示樣品具有有??序六方結(jié)構(gòu)，但無法識(shí)別其具體骨架類型，高分辨透射電鏡也可以觀察到分子篩的六方結(jié)??構(gòu)，超薄片層僅有１．７?ｎｍ，具體的結(jié)構(gòu)表征如圖２．?６所示。在后來的研究中［６１］，他們同??樣采用１８－Ｎ３－１８作為模板劑，導(dǎo)向合成了單片層尺寸為１．５ｎｍ的納米片層ＺＳＭ－５型分子??篩，所以本例中的分子篩片層應(yīng)該也含有ＺＳＭ－５骨架結(jié)構(gòu)。氬氣吸脫附結(jié)果表明這種??？ＭＭＳ具有較高的比表面積和介孔孔容。??１３??

■疆靈??淡（ｄｅｇｒｅｅｓ）?Ｒｅｌａｔｉｖｅ?ｐｒｅｓｓｕｒｅ．?Ｐ／Ｐｅ??圖２．?５有序納米片層ＺＳＭ－５分子篩的結(jié)構(gòu)表征［４］??Ｆｉｇｕｒｅ?２．?５?Ｔｈｅ?ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ?ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ１４１?ｏｆ?ＭＦＩ?ｎａｎｏｓｈｅｅｔｓ?ｗｉｔｈ?ａ?ｍｕｌｔｉｌａｍｅｌｌａｒ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ??Ｒｙｏｏ等人＿設(shè)計(jì)合成了?一系列全新的Ｇｅｍｉｎｉ型多季銨基團(tuán)表面活性劑，以此為模??板劑通過一步水熱合成法成功制備出多種對(duì)應(yīng)的有序多級(jí)孔分子篩材料（ＯＭＭＳ）。具有??不同數(shù)量季銨基團(tuán)的表面活性劑，可以導(dǎo)向合成不同分子篩片層厚度和類似骨架的??ＯＭＭＳ。釆用三季銨基團(tuán)表面活性劑?Ｃ｜８Ｈ３７－Ｎ＋（ＣＨ３）２－Ｃ６Ｈ｜２－Ｎ＋（ＣＨ３）２－Ｃ６Ｈｉ２－Ｎ＋（ＣＨ３）２－??Ｃ１８Ｈ３７（Ｂｒ＿）３（簡(jiǎn)稱１８－Ｎ３－１８）可以導(dǎo)向合成多級(jí)孔分子篩，ＸＲＤ表征結(jié)果顯示樣品具有有??序六方結(jié)構(gòu)，但無法識(shí)別其具體骨架類型，高分辨透射電鏡也可以觀察到分子篩的六方結(jié)??構(gòu)，超薄片層僅有１．７?ｎｍ，具體的結(jié)構(gòu)表征如圖２．?６所示。在后來的研究中［６１］，他們同??樣采用１８－Ｎ３－１８作為模板劑，導(dǎo)向合成了單片層尺寸為１．５ｎｍ的納米片層ＺＳＭ－５型分子??篩

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Influence of the post-treatment of HZSM-5 zeolite on catalytic performance for alkylation of benzene with methanol[J]. Qingtao Wang,Wenwen Han,Hualei Hu,Jinghui Lyu,Xiaolong Xu,Qunfeng Zhang,Hongjing Wang,Xiaonian Li.  Chinese Journal of Chemical Engineering. 2017(12)
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博士論文
[1]對(duì)稱型雙子咪唑表面活性劑的合成及分子動(dòng)力學(xué)研究[D]. 劉國(guó)宇.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2013
[2]輕烴催化裂解多級(jí)孔分子篩的構(gòu)建及其性能研究[D]. 馬利勇.浙江大學(xué) 2012
[3]輕烴催化裂解催化劑的催化機(jī)理及其動(dòng)力學(xué)研究[D]. 朱寧.浙江大學(xué) 2010

碩士論文
[1]多級(jí)孔道ZSM-5沸石分子篩的合成及其催化裂解性能研究[D]. 王莉.浙江大學(xué) 2014
[2]輕烴催化裂解反應(yīng)與催化劑失活的研究[D]. 陸雯雯.浙江大學(xué) 2012



本文編號(hào)：2913169