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納米片層ZSM-5分子篩的合成及其催化裂解性能研究

發(fā)布時間:2020-12-12 19:45
  低碳烯烴是重要的基礎(chǔ)化工原料,在國民經(jīng)濟發(fā)展中占有十分重要的地位。傳統(tǒng)的蒸汽熱裂解工藝在多產(chǎn)乙烯,聯(lián)產(chǎn)丙烯時存在原料范圍窄、能耗和設(shè)備投資大、環(huán)境污染嚴(yán)重和產(chǎn)能較低的缺點。相比之下,催化裂解技術(shù)由于引入了高效催化劑,不僅可以降低反應(yīng)溫度,還能提高目標(biāo)產(chǎn)物的選擇性。ZSM-5分子篩具有催化活性高,水熱穩(wěn)定性強的優(yōu)點,但是其全微孔體系也使得反應(yīng)分子的擴散速率降低,影響反應(yīng)速率,嚴(yán)重時生成積碳,導(dǎo)致催化劑失活,降低使用壽命。近年來,納米片層ZSM-5分子篩的合成與應(yīng)用受到廣泛關(guān)注,其具有較大的比表面積和介孔孔容,有序的片層結(jié)構(gòu)急劇縮短了擴散路徑,且增加了大量的孔口酸性位,在輕烴的催化裂解中,可以提高反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率、烯烴收率和催化穩(wěn)定性。本論文自主合成了長碳鏈雙季銨鹽表面活性劑,并用核磁共振技術(shù)確認了其結(jié)構(gòu)。以此雙季銨鹽為模板劑,以正硅酸四乙酯為硅源,十八水合硫酸鋁為鋁源,采用水熱晶化法合成了納米片層ZSM-5分子篩。設(shè)計多組探索實驗,分析了包括填充度、堿度、模板劑、晶化溫度和晶化時間對分子篩合成的影響,并采用X射線衍射、氮氣吸脫附等溫曲線、掃描電鏡、透射電鏡和氨氣程序升溫脫附等多種方法對分子篩... 

【文章來源】:浙江大學(xué)浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:87 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

納米片層ZSM-5分子篩的合成及其催化裂解性能研究


圖2.?1?ZSM-5分子篩的骨架結(jié)構(gòu)(a)和孔道特征(b)??Figure?2.?1?Framwork?structure?(a)?and?channel?characteristics?(b)?of?ZSM-5?zeolite??

結(jié)構(gòu)表征,片層,分子篩,納米


C18H37(Br_)3(簡稱18-N3-18)可以導(dǎo)向合成多級孔分子篩,XRD表征結(jié)果顯示樣品具有有??序六方結(jié)構(gòu),但無法識別其具體骨架類型,高分辨透射電鏡也可以觀察到分子篩的六方結(jié)??構(gòu),超薄片層僅有1.7?nm,具體的結(jié)構(gòu)表征如圖2.?6所示。在后來的研究中[61],他們同??樣采用18-N3-18作為模板劑,導(dǎo)向合成了單片層尺寸為1.5nm的納米片層ZSM-5型分子??篩,所以本例中的分子篩片層應(yīng)該也含有ZSM-5骨架結(jié)構(gòu)。氬氣吸脫附結(jié)果表明這種???MMS具有較高的比表面積和介孔孔容。??13??

晶化條件,六方結(jié)構(gòu),孔壁,靜態(tài)


■疆靈??淡(degrees)?Relative?pressure.?P/Pe??圖2.?5有序納米片層ZSM-5分子篩的結(jié)構(gòu)表征[4]??Figure?2.?5?The?structural?characterization141?of?MFI?nanosheets?with?a?multilamellar?structure??Ryoo等人_設(shè)計合成了?一系列全新的Gemini型多季銨基團表面活性劑,以此為模??板劑通過一步水熱合成法成功制備出多種對應(yīng)的有序多級孔分子篩材料(OMMS)。具有??不同數(shù)量季銨基團的表面活性劑,可以導(dǎo)向合成不同分子篩片層厚度和類似骨架的??OMMS。釆用三季銨基團表面活性劑?C|8H37-N+(CH3)2-C6H|2-N+(CH3)2-C6Hi2-N+(CH3)2-??C18H37(Br_)3(簡稱18-N3-18)可以導(dǎo)向合成多級孔分子篩,XRD表征結(jié)果顯示樣品具有有??序六方結(jié)構(gòu),但無法識別其具體骨架類型,高分辨透射電鏡也可以觀察到分子篩的六方結(jié)??構(gòu),超薄片層僅有1.7?nm,具體的結(jié)構(gòu)表征如圖2.?6所示。在后來的研究中[61],他們同??樣采用18-N3-18作為模板劑,導(dǎo)向合成了單片層尺寸為1.5nm的納米片層ZSM-5型分子??篩

【參考文獻】:
期刊論文
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博士論文
[1]對稱型雙子咪唑表面活性劑的合成及分子動力學(xué)研究[D]. 劉國宇.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2013
[2]輕烴催化裂解多級孔分子篩的構(gòu)建及其性能研究[D]. 馬利勇.浙江大學(xué) 2012
[3]輕烴催化裂解催化劑的催化機理及其動力學(xué)研究[D]. 朱寧.浙江大學(xué) 2010

碩士論文
[1]多級孔道ZSM-5沸石分子篩的合成及其催化裂解性能研究[D]. 王莉.浙江大學(xué) 2014
[2]輕烴催化裂解反應(yīng)與催化劑失活的研究[D]. 陸雯雯.浙江大學(xué) 2012



本文編號:2913169

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