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納米鈀合金催化劑的設(shè)計(jì)、制備及其在Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)中的應(yīng)用研究

發(fā)布時(shí)間:2020-12-09 08:52
  Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)是不飽和有機(jī)硼試劑與芳基鹵化物等進(jìn)行的交叉偶聯(lián)反應(yīng)。由于其具有反應(yīng)條件溫和、轉(zhuǎn)化率和選擇性高、反應(yīng)物毒性低等諸多優(yōu)點(diǎn),被廣泛應(yīng)用于藥物、天然產(chǎn)物、生物活性分子、復(fù)雜配體和功能材料等合成中。Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)體系研究的核心在于新型催化劑創(chuàng)制。然而常用的均相配體鈀催化劑存在很多缺點(diǎn),如成本高、毒性大和污染嚴(yán)重、分離過程繁瑣和難以回收等。隨著納米材料研究的興起,非均相催化劑被期待解決上述問題。本論文利用鈀合金(鈀鎳、鈀金和鈀/MIL-1O0(Fe))的雙金屬協(xié)同作用,制備出可在溫和條件下應(yīng)用于Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)的高活性、易分離、良好穩(wěn)定性和循環(huán)使用性的催化劑。研究結(jié)果不僅有效擴(kuò)充了 Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)體系,而且有望為進(jìn)一步利用納米材料催化有機(jī)轉(zhuǎn)化提供參考。本論文的主要研究?jī)?nèi)容如下:1.Pd-Ni/TiO2催化材料的制備及其在Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)中的應(yīng)用研究通過一步還原法將Pd-Ni納米合金負(fù)載到納米級(jí)TiO2表面制備Pd-Ni/TiO2固體催化材料,利用ICP-OES、XRD、TEM和XPS等分析手段... 

【文章來源】:浙江大學(xué)浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:116 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

納米鈀合金催化劑的設(shè)計(jì)、制備及其在Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)中的應(yīng)用研究


圖1.1?Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)的催化循環(huán)[4]??Figure?1.1?The?catalytic?cycle?of?the?Suzuki?coupling?reaction??

偶聯(lián)反應(yīng),手性,配體


?Jeffrey?A.?Dodge團(tuán)隊(duì)以Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)為關(guān)鍵步驟,由2-漠-6-硝基吲哚制??備了一種黃體酮受體拮抗劑3-芳基吲哚(式1.4),其表現(xiàn)出優(yōu)于其他類固醇核激??素受體(如鹽皮質(zhì)激素受體)的選擇性,有可能用于治療子宮肌瘤[23]。??NC ̄〇-?B(〇H)2??^pdcatai^??式1.4合成3-芳基吲哚過程使用的Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)??Scheme?1.4?The?Suzuki?coupling?reaction?used?to?synthesize?3-aryl?indoles??1.2.3.2?Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)在配體和新型功能材料合成中的應(yīng)用??Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)在很多復(fù)雜配體的合成中也是一種非常有效的手段。例如,??Widhalm小組利用棚酸化合物在四三苯基滕記作用下與鹵代芳烴的Suzuki偶聯(lián)??反應(yīng)反應(yīng),再通過簡(jiǎn)單的反應(yīng)可以得到手性聯(lián)萘配體(圖1.3)?[24】。??

偶聯(lián)反應(yīng),配體,消旋物


第1章緒論?浙江大學(xué)碩士學(xué)位論文??消旋物,與Zn40簇配位后可構(gòu)建外消旋的rac-P5A-MOF-l[35】。隨后,他們成功??拆分兩個(gè)對(duì)映異構(gòu)的手性配體,即圖1.6中對(duì)映異構(gòu)配體(心)-1和(5^-1,并分別??組裝了相應(yīng)的含有單一手性活性位點(diǎn)的〇RP)-P5A-MOF-1和〇SP)-P5A-MOF-1,此材??柱固相[34]。??

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]共價(jià)有機(jī)框架材料催化劑[J]. 付先彪,喻桂朋.  化學(xué)進(jìn)展. 2016(07)
[2]發(fā)展高效的不對(duì)稱Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)及其合成應(yīng)用[J]. 徐廣慶,趙慶,湯文軍.  有機(jī)化學(xué). 2014(10)

博士論文
[1]鈀催化Suzuki反應(yīng)合成環(huán)金屬配體及其銥配合物光電性能的研究[D]. 饒小峰.大連理工大學(xué) 2014

碩士論文
[1]結(jié)合活性自由基聚合和Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)制備功能性聚合物[D]. 邢澤詠.蘇州大學(xué) 2013



本文編號(hào):2906621

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