系列卟啉—多酸離子型雜化物的制備、表征及其光催化性能的研究
發(fā)布時間:2020-12-07 13:53
由于卟啉環(huán)內有18個共軛電子,存在共軛雙鍵,在紫外可見光照射下可傳遞電子或激發(fā)電子。其光敏性很高,光照下能夠降解污染物。多金屬氧酸鹽的結構與半導體相似,在紫外至可見光區(qū)有明顯的的吸收峰。紫外光條件下,可產生活性自由基,從而達到降解有機污染物的目的。本文采用四硝基苯基卟啉分別同Anderson型多金屬氧酸鹽以及keggin型多金屬氧酸鹽反應,制得3個新離子型四硝基苯基卟啉-Anderson型多酸有機無機雜化物和3個新離子型四硝基苯基卟啉-Keggin型多酸有機無機雜化物,并進行了系統(tǒng)表征工作。之后系統(tǒng)研究了基于Anderson型多酸雜化物作為光催化劑對1.5-二羥基萘進行光催化降解的反應性能,和基于Keggin型多酸雜化物作為光催化劑對模擬油中含硫化合物的光催化氧化脫硫性能。本論文取得的主要成果如下:1.選擇具有光敏性的四硝基苯基卟啉(C44H26N8O8,記為TNPP)分別與 Anderson 型多金屬氧酸鹽[N(C4H9)4]2{H2ZnMo6O18[(OCH2)3CNH2]2}(記為 ZnMo6),[N(C4H9)4]2{MnMo6O18[(OCH2)3CNH2]2}(記為 MnM...
【文章來源】:北京化工大學北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:121 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
1.1 光催化研究背景
1.1.1 光催化研究背景及現(xiàn)狀
1.2 光催化技術的應用
1.2.1 光催化技術應用于環(huán)境污水
1.2.2 光催化氧化技術應用于石油脫硫
1.2.3 光水解制氫
1.2.4 光催化化學合成
1.3 卟啉化合物研究概況
1.3.1 卟啉化合物的結構和性質
1.3.2 卟啉化合物的光催化性能
1.3.3 卟啉類化合物光催化降解1,5二羥基萘
1.3.4 卟啉類化合物對有機物選擇性催化氧化
1.4 多金屬氧酸鹽簡介
1.4.1 多金屬氧酸鹽的性質和結構
1.4.2 多金屬氧酸鹽在光催化降解方面的應用
1.4.3 多酸催化氧化脫硫
1.5 論文研究目的意義及內容
1.6 本論文創(chuàng)新點:
第二章 四硝基苯基卟啉/不同金屬的Anderson型多金屬氧酸鹽離子型雜化物的合成,表征以及光催化降解1,5-二羥基萘的研究
2.1 引言
2.2 實驗部分
2.2.1 實驗藥品及測試儀器
2.2.2 化合物的制備
2.3 化合物TNPP-MMo6(M=Zn,Mn,Fe)的表征
2.3.1 紅外光譜
2.3.2 JOBs Plot曲線
2.4 H2TNPP-MMo6光催化降解1,5-二羥基萘性能研究
2.4.1 1,5-二羥基萘光催化降解率的計算
2.4.2 不同催化劑對降解1,5-二羥基萘的性能研究
2.4.3 TPP-ZnMo6用量對1,5-二羥基萘降解性能的影響
2.4.4 催化時間對1,5-二羥基萘降解性能的影響
2.4.5 反應溫度對光催化降解1,5-二羥基萘性能的影響
2.4.6 不同光源條件下對1,5-二羥基萘降解性能的影響
2.4.7 NaN3的影響
6光催化降解1,5萘二酚的機理探討"> 2.4.8 催化劑TPP-ZnMo6光催化降解1,5萘二酚的機理探討
6光催化降解產物分析"> 2.4.9 TPP-ZnMo6光催化降解產物分析
2.4.10 催化劑的穩(wěn)定性能與重復使用性能
2.5 結論
第三章 四硝基苯基卟啉-keggin型多酸離子型雜化物制備、表征以及光催化氧化性能脫硫性能的研究
3.1 引言
3.2 實驗部分
3.2.1 實驗藥品及測試儀器
3.2.2 化合物的制備
12,TNPP-PMo12,TNPP-SiMo12的紅外表征"> 3.2.3 化合物TNPP-PW12,TNPP-PMo12,TNPP-SiMo12的紅外表征
3.2.4 光譜滴定法
3.2.5 熱重分析
3.3 光催化氧化脫硫性能
3.3.1 光催化氧化脫硫實驗
3.3.2 化合物以及對應母體多酸對DBT和BT光催化效果
3.3.3 催化劑用量對反應催化脫硫性能的影響
2O2量對反應催化性能的影響"> 3.3.4 氧化劑H2O2量對反應催化性能的影響
3.3.5 反應時間對脫硫性能的影響
3.3.6 光源對反應脫硫性能的影響
12光催化氧化脫硫反應動力學的研究"> 3.3.7 TPP-PW12光催化氧化脫硫反應動力學的研究
12光催化氧化脫硫反應中活性自由基分析"> 3.3.8 TPP-PW12光催化氧化脫硫反應中活性自由基分析
12光催化機理分析"> 3.3.9 TPP-PW12光催化機理分析
3.3.10 光催化氧化脫硫反應的回收實驗
3.4 小結
第四章 結論與展望
4.1 結論
4.2 展望
參考文獻
致謝
發(fā)表的學術論文
專利
作者及導師簡介
附件
【參考文獻】:
期刊論文
[1]光催化技術在污水處理方面的應用分析[J]. 李德超. 低碳世界. 2014(15)
[2]光催化技術及前景分析[J]. 扈彬,劉溫霞,張潔. 華東紙業(yè). 2014(03)
[3]四對硝基苯基卟啉和四對氨基苯基卟啉的合成[J]. 王曉敏,趙玉厚,王素敏,高引娣. 精細化工中間體. 2013(04)
[4]胡桃醌抑制細菌生長作用的研究[J]. 吳朝霞,金楠,張敏,張旋. 食品工業(yè)科技. 2012(06)
[5]Dawson結構雜多磷鎢酸鈉催化氧化噻吩脫硫[J]. 黎先財,徐慶榮,曾曉放,孫德華. 石油化工. 2008(10)
[6]一鍋法從卟啉配體合成μ-氧代四苯基雙核鐵卟啉(英文)[J]. 佘遠斌,馮連順,王愛欣,李修艷. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2008(03)
[7]光催化氧化脫硫脫硝的技術研究[J]. 趙莉,趙毅. 環(huán)境科學與技術. 2007(12)
[8]乙酸酐、H2O2和1,5二-羥基萘酚一鍋合成胡桃醌[J]. 張明曉,李學剛. 應用化學. 2007(12)
[9]光化學催化氧化技術研究進展[J]. 杜波,陳曉燕. 內蒙古環(huán)境科學. 2007(02)
[10]柴油規(guī)格的發(fā)展對煉油和添加劑工業(yè)的影響[J]. 王朝瑋. 汽車工藝與材料. 2007(03)
博士論文
[1]孔結構多酸—二氧化鈦復合材料的制備及其光催化降解酞酸酯研究[D]. 徐蕾.東北師范大學 2010
[2]卟啉分子結構與性質的理論研究[D]. 孟繁夫.西北師范大學 2008
[3]高效脫硫體系及柴油深度氧化脫硫技術研究[D]. 劉淑芝.大慶石油學院 2007
碩士論文
[1]臭氧法和芬頓試劑氧化法處理1,5-萘二磺酸廢水的研究[D]. 曹艷艷.河南大學 2015
[2]磷鎢酸光催化劑的制備及光催化氧化柴油深度脫硫研究[D]. 楊信實.武漢理工大學 2009
本文編號:2903373
【文章來源】:北京化工大學北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:121 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
1.1 光催化研究背景
1.1.1 光催化研究背景及現(xiàn)狀
1.2 光催化技術的應用
1.2.1 光催化技術應用于環(huán)境污水
1.2.2 光催化氧化技術應用于石油脫硫
1.2.3 光水解制氫
1.2.4 光催化化學合成
1.3 卟啉化合物研究概況
1.3.1 卟啉化合物的結構和性質
1.3.2 卟啉化合物的光催化性能
1.3.3 卟啉類化合物光催化降解1,5二羥基萘
1.3.4 卟啉類化合物對有機物選擇性催化氧化
1.4 多金屬氧酸鹽簡介
1.4.1 多金屬氧酸鹽的性質和結構
1.4.2 多金屬氧酸鹽在光催化降解方面的應用
1.4.3 多酸催化氧化脫硫
1.5 論文研究目的意義及內容
1.6 本論文創(chuàng)新點:
第二章 四硝基苯基卟啉/不同金屬的Anderson型多金屬氧酸鹽離子型雜化物的合成,表征以及光催化降解1,5-二羥基萘的研究
2.1 引言
2.2 實驗部分
2.2.1 實驗藥品及測試儀器
2.2.2 化合物的制備
2.3 化合物TNPP-MMo6(M=Zn,Mn,Fe)的表征
2.3.1 紅外光譜
2.3.2 JOBs Plot曲線
2.4 H2TNPP-MMo6光催化降解1,5-二羥基萘性能研究
2.4.1 1,5-二羥基萘光催化降解率的計算
2.4.2 不同催化劑對降解1,5-二羥基萘的性能研究
2.4.3 TPP-ZnMo6用量對1,5-二羥基萘降解性能的影響
2.4.4 催化時間對1,5-二羥基萘降解性能的影響
2.4.5 反應溫度對光催化降解1,5-二羥基萘性能的影響
2.4.6 不同光源條件下對1,5-二羥基萘降解性能的影響
2.4.7 NaN3的影響
6光催化降解1,5萘二酚的機理探討"> 2.4.8 催化劑TPP-ZnMo6光催化降解1,5萘二酚的機理探討
6光催化降解產物分析"> 2.4.9 TPP-ZnMo6光催化降解產物分析
2.4.10 催化劑的穩(wěn)定性能與重復使用性能
2.5 結論
第三章 四硝基苯基卟啉-keggin型多酸離子型雜化物制備、表征以及光催化氧化性能脫硫性能的研究
3.1 引言
3.2 實驗部分
3.2.1 實驗藥品及測試儀器
3.2.2 化合物的制備
12,TNPP-PMo12,TNPP-SiMo12的紅外表征"> 3.2.3 化合物TNPP-PW12,TNPP-PMo12,TNPP-SiMo12的紅外表征
3.2.4 光譜滴定法
3.2.5 熱重分析
3.3 光催化氧化脫硫性能
3.3.1 光催化氧化脫硫實驗
3.3.2 化合物以及對應母體多酸對DBT和BT光催化效果
3.3.3 催化劑用量對反應催化脫硫性能的影響
2O2量對反應催化性能的影響"> 3.3.4 氧化劑H2O2量對反應催化性能的影響
3.3.5 反應時間對脫硫性能的影響
3.3.6 光源對反應脫硫性能的影響
12光催化氧化脫硫反應動力學的研究"> 3.3.7 TPP-PW12光催化氧化脫硫反應動力學的研究
12光催化氧化脫硫反應中活性自由基分析"> 3.3.8 TPP-PW12光催化氧化脫硫反應中活性自由基分析
12光催化機理分析"> 3.3.9 TPP-PW12光催化機理分析
3.3.10 光催化氧化脫硫反應的回收實驗
3.4 小結
第四章 結論與展望
4.1 結論
4.2 展望
參考文獻
致謝
發(fā)表的學術論文
專利
作者及導師簡介
附件
【參考文獻】:
期刊論文
[1]光催化技術在污水處理方面的應用分析[J]. 李德超. 低碳世界. 2014(15)
[2]光催化技術及前景分析[J]. 扈彬,劉溫霞,張潔. 華東紙業(yè). 2014(03)
[3]四對硝基苯基卟啉和四對氨基苯基卟啉的合成[J]. 王曉敏,趙玉厚,王素敏,高引娣. 精細化工中間體. 2013(04)
[4]胡桃醌抑制細菌生長作用的研究[J]. 吳朝霞,金楠,張敏,張旋. 食品工業(yè)科技. 2012(06)
[5]Dawson結構雜多磷鎢酸鈉催化氧化噻吩脫硫[J]. 黎先財,徐慶榮,曾曉放,孫德華. 石油化工. 2008(10)
[6]一鍋法從卟啉配體合成μ-氧代四苯基雙核鐵卟啉(英文)[J]. 佘遠斌,馮連順,王愛欣,李修艷. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2008(03)
[7]光催化氧化脫硫脫硝的技術研究[J]. 趙莉,趙毅. 環(huán)境科學與技術. 2007(12)
[8]乙酸酐、H2O2和1,5二-羥基萘酚一鍋合成胡桃醌[J]. 張明曉,李學剛. 應用化學. 2007(12)
[9]光化學催化氧化技術研究進展[J]. 杜波,陳曉燕. 內蒙古環(huán)境科學. 2007(02)
[10]柴油規(guī)格的發(fā)展對煉油和添加劑工業(yè)的影響[J]. 王朝瑋. 汽車工藝與材料. 2007(03)
博士論文
[1]孔結構多酸—二氧化鈦復合材料的制備及其光催化降解酞酸酯研究[D]. 徐蕾.東北師范大學 2010
[2]卟啉分子結構與性質的理論研究[D]. 孟繁夫.西北師范大學 2008
[3]高效脫硫體系及柴油深度氧化脫硫技術研究[D]. 劉淑芝.大慶石油學院 2007
碩士論文
[1]臭氧法和芬頓試劑氧化法處理1,5-萘二磺酸廢水的研究[D]. 曹艷艷.河南大學 2015
[2]磷鎢酸光催化劑的制備及光催化氧化柴油深度脫硫研究[D]. 楊信實.武漢理工大學 2009
本文編號:2903373
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