異原子摻雜的多孔碳氧還原催化活性的研究
發(fā)布時間:2020-12-05 11:21
當(dāng)今世界經(jīng)濟(jì)迅猛發(fā)展,社會對于能源的需求更甚以往;同時,化石材料仍然在能源供給中占據(jù)絕對的比重,并導(dǎo)致了諸多問題。為擺脫能源危機(jī)和環(huán)境污染,以及謀求人類社會的可持續(xù)發(fā)展,必須大規(guī)模利用新型清潔能源。其中,氧氣還原反應(yīng)(ORR)是新能源利用裝置燃料電池和金屬-空氣電池的核心反應(yīng),并且,ORR的低反應(yīng)速率極大的制約了燃料電池和金屬-空氣電池的效率。目前商業(yè)化應(yīng)用的ORR催化劑是鉑基催化劑;然而,盡管鉑基催化劑有很高的催化效率,其昂貴的成本,貴金屬的稀缺性和催化的不穩(wěn)定性限制了鉑基催化劑的廣泛應(yīng)用。因此,開發(fā)廉價、高效并且穩(wěn)定的非鉑基催化劑是燃料電池進(jìn)一步應(yīng)用的關(guān)鍵。同時,材料的制備方法可以影響催化劑本身的物理和化學(xué)結(jié)構(gòu)特性,決定活性點的種類,位置,數(shù)目等等,.因此對于催化劑活性有直觀的,重要的影響。本文通過摻雜,組裝,模板法等手段,重點利用了核殼結(jié)構(gòu)和類似的復(fù)合結(jié)構(gòu),使催化劑得以充分的活化并均勻的引入摻雜的目標(biāo)元素,制備了一系列性能優(yōu)良的非貴金屬催化劑和非金屬催化劑,主要成果如下:1.提出一個使用具有核殼結(jié)構(gòu)的納米顆粒作為模板,制備氧還原反應(yīng)和析氧反應(yīng)的雙功能催化劑的方法。在此策略中,本研...
【文章來源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:139 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
圖1-3質(zhì)子交換膜燃料電池示意圖
H^Gas)?Jk?yir3〇a(Air}??Anode?Catalyst?Layer?Cathode?Catalyst?Layer??Mambraoe?(Electrolyte)??圖1-3質(zhì)子交換膜燃料電池示意圖。該燃料電池工作站的工作溫度是30-180°C,工作效率??在30-60%。燃料可以使用純氫氣,甲醇,天然氣或汽油[6]??Fig.?1-3?Schematic?of?a?polymer?electrolyte?membrane(PEM)?fuel?cell.?The?fuel?cell?stacks??operate?at?30-180?°C?with?30-60%?efficiency.?Fuel?options?include?pure?hydrogen,?methanol,??natural?gas,?and?gasoline^??直接甲醇燃料電池(Direct?Methanol?Fue]?Cell,?DMFC)是質(zhì)子交換膜燃料電池??的一種PM。其優(yōu)勢在于使用液體燃料,方便與儲存和運輸;同時,也無需對材??料進(jìn)行重整制氫。根據(jù)不同的電池構(gòu)型,燃料采用甲醇與水的混合物或者純甲醇。??直接甲醇燃料電池目前處于蓬勃發(fā)展之中,有望應(yīng)用于便攜式的發(fā)電設(shè)備、筆記??.本或者手機(jī)中。直接甲醇燃料電池的陽極通常采用鈾釕催化劑
致ORR活性急劇下降。如何有效的引入并保持一個特定的規(guī)整的納米結(jié)構(gòu)是比??.較困難的,這一問題也是現(xiàn)今研究者的研究重點之一。Liang等人%制備了一系??列的在酸性條件下具有催化能力的介孔非貴金屬催化劑(圖1-7)。為了引入中孔,??他們使用硅納米顆粒,如具有規(guī)整結(jié)構(gòu)的SBA-15或者蒙脫石等作為模板。在所??制備的材料中,以維生素B12為前驅(qū)體,以硅納米顆粒為模板制備的催化劑具??有最好的催化活性,在酸性條件下,催化劑半波電位僅比商業(yè)鉑碳催化劑低58??mV左右,同時有很高的選擇性(電子轉(zhuǎn)移數(shù)大于3.95)和非常優(yōu)異的電化學(xué)穩(wěn)??定性(在CV循環(huán)10000次后,半波電位只降低了?9?mV)。他們把催化劑的出色??ORR活性歸因為規(guī)整的中空結(jié)構(gòu),高比表面積和均勻分布及數(shù)量充足的均相金??屬/氮催化活性點。??通常來講,通過熱解手段制備的M?
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]燃料電池聚合物電解質(zhì)膜[J]. 張宏偉,周震濤. 化學(xué)進(jìn)展. 2008(04)
本文編號:2899372
【文章來源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:139 頁
【學(xué)位級別】:博士
【部分圖文】:
圖1-3質(zhì)子交換膜燃料電池示意圖
H^Gas)?Jk?yir3〇a(Air}??Anode?Catalyst?Layer?Cathode?Catalyst?Layer??Mambraoe?(Electrolyte)??圖1-3質(zhì)子交換膜燃料電池示意圖。該燃料電池工作站的工作溫度是30-180°C,工作效率??在30-60%。燃料可以使用純氫氣,甲醇,天然氣或汽油[6]??Fig.?1-3?Schematic?of?a?polymer?electrolyte?membrane(PEM)?fuel?cell.?The?fuel?cell?stacks??operate?at?30-180?°C?with?30-60%?efficiency.?Fuel?options?include?pure?hydrogen,?methanol,??natural?gas,?and?gasoline^??直接甲醇燃料電池(Direct?Methanol?Fue]?Cell,?DMFC)是質(zhì)子交換膜燃料電池??的一種PM。其優(yōu)勢在于使用液體燃料,方便與儲存和運輸;同時,也無需對材??料進(jìn)行重整制氫。根據(jù)不同的電池構(gòu)型,燃料采用甲醇與水的混合物或者純甲醇。??直接甲醇燃料電池目前處于蓬勃發(fā)展之中,有望應(yīng)用于便攜式的發(fā)電設(shè)備、筆記??.本或者手機(jī)中。直接甲醇燃料電池的陽極通常采用鈾釕催化劑
致ORR活性急劇下降。如何有效的引入并保持一個特定的規(guī)整的納米結(jié)構(gòu)是比??.較困難的,這一問題也是現(xiàn)今研究者的研究重點之一。Liang等人%制備了一系??列的在酸性條件下具有催化能力的介孔非貴金屬催化劑(圖1-7)。為了引入中孔,??他們使用硅納米顆粒,如具有規(guī)整結(jié)構(gòu)的SBA-15或者蒙脫石等作為模板。在所??制備的材料中,以維生素B12為前驅(qū)體,以硅納米顆粒為模板制備的催化劑具??有最好的催化活性,在酸性條件下,催化劑半波電位僅比商業(yè)鉑碳催化劑低58??mV左右,同時有很高的選擇性(電子轉(zhuǎn)移數(shù)大于3.95)和非常優(yōu)異的電化學(xué)穩(wěn)??定性(在CV循環(huán)10000次后,半波電位只降低了?9?mV)。他們把催化劑的出色??ORR活性歸因為規(guī)整的中空結(jié)構(gòu),高比表面積和均勻分布及數(shù)量充足的均相金??屬/氮催化活性點。??通常來講,通過熱解手段制備的M?
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]燃料電池聚合物電解質(zhì)膜[J]. 張宏偉,周震濤. 化學(xué)進(jìn)展. 2008(04)
本文編號:2899372
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