近年來,由于熒光傳感器的各種優(yōu)能及特性,被廣泛報道。在眾多報道的熒光傳感器中,發(fā)現(xiàn)基于二芳烯類的熒光傳感器吸引了許多化學家們的關(guān)注。在化學、生物分析領(lǐng)域、環(huán)境的監(jiān)測和細胞成像等在眾多領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用。二芳基乙烯類化合物被稱為最有潛能的光致變色材料,能夠在一定波長的紫外光和白光的循環(huán)照射下實現(xiàn)開閉環(huán)態(tài)結(jié)構(gòu)間的轉(zhuǎn)換。此外,這類化合物還具備響應(yīng)迅速,卓越的熱穩(wěn)定性,優(yōu)異的抗疲勞性。所以,目前我們研究的主要趨勢是設(shè)計合成特定識別功能的二芳基乙烯類衍生物,如具備離子檢測、pH影響、酸堿響應(yīng)等。一般是將熒光團或者是官能團引入到二芳基乙烯類分子上,從而形成新型的二芳基乙烯類熒光傳感器。本論文設(shè)計6種基于二芳基乙烯類的熒光傳感器,通過改變不同的熒光團或者是采用不同的二芳烯母體可以實現(xiàn)對不同離子的檢測、酸堿以及光化學性質(zhì)的研究。論文的主要內(nèi)容如下:第一章,介紹了熒光傳感器的研究背景,二芳烯類衍生物的研究進展和該類衍生物在生物領(lǐng)域中的應(yīng)用,以及羅丹明6G衍生物、熒光素衍生物在熒光傳感器的研究概況。通過系統(tǒng)的研究光化學性能,從而提出了本課題的研究內(nèi)容。在第二章中,我們通過希夫堿方式與二芳烯相連接合成一種新型的含有羅丹明6G酰肼熒光團的二芳基乙烯衍生物DTR-1O,利用紫外/白光以及其他化學物質(zhì)的調(diào)控下來實現(xiàn)多重開關(guān)響應(yīng)。測試結(jié)果表明該化合物能夠高識別Fe~(3+)以及酸堿響應(yīng)的熒光傳感器。在第三章中,一個多功能的二芳烯DTR-2O是將二芳烯含水楊醛和羅丹明6G熒光團連接起來。實驗結(jié)果表明DTR-2O能夠在甲醇比水溶液(v/v=4:1)中連續(xù)識別Cr~(3+)和CO_3~(2-),當加入Cr~(3+)后物質(zhì)溶液熒光會增強,在此基礎(chǔ)上在加入CO_3~(2-)熒光猝滅到原溶液狀態(tài)。此外,在DMF溶劑中將Cu~(2+)加入到DTR-2O中,發(fā)現(xiàn)能夠裸眼識別Cu~(2+),并可作為Cu~(2+)的比色型傳感器。在第四章中,通過用Click反應(yīng),以三氮唑基團為中間的連接體合成一種多功能的二芳基乙烯化合物DTR-3O。在乙腈比水溶液(v/v=1:1)測試發(fā)現(xiàn)能夠區(qū)分識別Cu~(2+)和Fe~(3+),對Cu~(2+)進行了光致變色以及熒光響應(yīng)測試,而對Fe~(3+)只開展了熒光開關(guān)方面的性能研究,表明該化合物可作為一種多功能的熒光探針來檢測Cu~(2+)和Fe~(3+)。在第五章中,三種二芳烯熒光傳感器DTF-4O、DTF-5O、DTF-6O是通過用希夫堿的連接方式將熒光素酰肼官能團引入到不同的二芳基乙烯中。測試結(jié)果表明,在乙腈溶液中發(fā)現(xiàn)只有化合物DTF-4O對Hg~(2+)表現(xiàn)專一性、高識別選擇。還可以受Hg~(2+)/EDTA、UV/Vis有效地調(diào)控,可用作識別Hg~(2+)的高性能熒光傳感器。
【學位單位】：江西科技師范大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：O657.3;TP212
【部分圖文】：

第 1 章 引言.2 熒光化學傳感器.2.1 熒光化學傳感器的概念及機理熒光化學傳感器是化學傳感器中主要的一種傳感器，也是環(huán)境，食品，醫(yī)分析檢測這一過程中的一個重要環(huán)節(jié)，它是通過本身物質(zhì)與特定分子或識別光團（羅丹明 6G、熒光素 、喹啉、香豆素等[11-15]經(jīng)過連接體組合在一起導發(fā)生物理性能變化，如溶液的顏色變化，激發(fā)發(fā)射光譜的變化，最后將所能別的信號轉(zhuǎn)換為能被外界所知的熒光信號。由于信號易發(fā)現(xiàn)、非常靈敏、檢線低以及對細胞毒性小等優(yōu)點而被廣泛研究。如圖 1-1 所示，熒光傳感器由受，信號體，連接體這三部分組成，其中受體（receptor）：是對特定的分子進行合；信號體（fluorophore）：是受體與特定的目標分子結(jié)合后，將其所識別的號輸出為熒光信號；連接體(linker)：是受體與信號體間的連接，從而進行性的傳遞。現(xiàn)在研究中發(fā)現(xiàn)最常用的連接方式是希夫堿[16-18]。

締合物（Excimer/Exciplex）等。這些識別原理為后人在熒光理論基礎(chǔ)，以下介紹的是比較常見的識別機理。導電子轉(zhuǎn)移（PET），是以前線軌道理論[19-22]為理論支撐然后T 機理�；谶@種原理設(shè)計的熒光分子會有光物理性變化而受睞。這類熒光傳感器應(yīng)具備以下三個條件：（1）可作為一個子相互作用；（2）與特定分子結(jié)合之后，會增強或者抑制給PET 過程，導致熒光強度上升或者是猝滅伴隨著的顏色也會發(fā)光量子產(chǎn)率高。如圖 1-2 所示，在光刺激的條件下，激發(fā)態(tài)給的移動能力（簡稱為激子），能夠?qū)⒓ぷ愚D(zhuǎn)移到熒光基團（受， 激發(fā)態(tài)下的激子不能按原來的軌道返回，導致信號單元的而當給體與受體結(jié)合之后，將會降低給體的給電子能力，從過程以及不能提供電子給熒光團，激發(fā)態(tài)的熒光團的電子以式回到激發(fā)態(tài)的原有軌道，從而發(fā)射熒光[23]，表現(xiàn)為一種常化學傳感器。

圖 1-3 PET 機理實例圖基于 ICT 類的熒光傳感器一般是由供、給電子基團兩部分所組成。在這樣的電子體系里，當受體或給體被光刺激后會改變其分子的偶極矩，導致供給電子的能力受到影響從而引發(fā) ICT 的過程[26-28]。如圖 1-4，這一過程主要發(fā)生變化的是在熒光光譜上，當?shù)孜锱c信號體直接作用后：一種是導致共軛體系減弱，從而使得熒光、紫外光譜圖發(fā)生藍移現(xiàn)象[29-32]。另外一種是當?shù)孜锸歉浑娮踊鰪娛荏w的吸電子能力，導致體系共軛程度也增強，從而導致熒光和紫外的發(fā)射光譜紅移[33,34]�；谶@種機理可以分析檢測動物、細胞等中的金屬離子，從而為比率型的傳感器提供了可行性的理論基礎(chǔ)。
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本文編號：2893356