環(huán)境污染問(wèn)題近年來(lái)受到政府的高度重視,工業(yè)化程度的提高及環(huán)保知識(shí)的匱乏,引起嚴(yán)重的大氣污染。氮氧化物(NO_x),大氣污染的罪魁禍?zhǔn)字?使人類(lèi)賴(lài)以生存的自然環(huán)境產(chǎn)生巨大破壞;同時(shí),對(duì)人類(lèi)的健康也存在嚴(yán)重危害。針對(duì)熱電行業(yè)中排出的高濃度氮氧化物,目前已有較成熟的凈化工藝;不過(guò),上述技術(shù)僅限于高濃度、高溫度和固定排放源處的NO_x降解。大氣污染中的NO_x還有一大部分來(lái)自于垃圾焚燒和車(chē)輛排放的尾氣,這些NO_x因?yàn)闈舛鹊汀⑴欧旁床还潭?治理更加困難。光催化技術(shù)幾乎不產(chǎn)生二次污染、反應(yīng)能耗低、反應(yīng)過(guò)程溫和、且反應(yīng)產(chǎn)物易被植物及微生物吸收等特點(diǎn),是極具應(yīng)用前景的環(huán)境友好型技術(shù),被環(huán)保界認(rèn)定為當(dāng)今世界最理想的環(huán)境凈化技術(shù)。但是,現(xiàn)如今研究的大部分單組分光催化劑皆存在轉(zhuǎn)化效率低、光能利用率低、易失活等缺點(diǎn),阻礙了其工業(yè)生產(chǎn)與實(shí)際應(yīng)用。針對(duì)光催化劑存在的上述不足,本工作合成一系列復(fù)合光催化材料,提高光催化效率和穩(wěn)定性,以期光催化技術(shù)早日應(yīng)用于大氣污染治理工作。主要研究?jī)?nèi)容如下:1、采用一步法原位熱解制備了碳酸鍶(SrCO_3)、鈦酸鍶(Sr TiO_3)以及碳酸鍶負(fù)載鈦酸鍶復(fù)合光催化劑,并對(duì)其光催化性能進(jìn)行測(cè)試。研究表明,SrCO_3不僅可以提高Sr TiO_3光催化去除氮氧化物活性,還可以抑制Sr TiO_3的失活。在光催化過(guò)程中,光生電子從Sr TiO_3的導(dǎo)帶遷移到SrCO_3的導(dǎo)帶位置。同時(shí),在SrCO_3表面存在強(qiáng)的O_2吸附可以增加·O_2~-產(chǎn)生。此外,SrCO_3的存在還可提高SrTiO_3表面的酸性,從而增加NO的吸附和促進(jìn)NO的氧化。本工作中,SrCO_3可以取代貴金屬作為新型助催化劑且可以克服貴金屬負(fù)載光催化劑的缺點(diǎn)。2、通過(guò)研磨煅燒法制備了不同質(zhì)量比的g-C_3N_4/SrSO_4復(fù)合光催化劑。通過(guò)X射線分析(XRD)、能譜分析(EDS)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)分析了樣品的結(jié)構(gòu)和組成、元素分布、微觀形貌特征。進(jìn)而通過(guò)紫外可見(jiàn)漫反射(UV-vis DRS),熒光光譜(PL),時(shí)間分辨電子自旋共振(EPR),電化學(xué)(CV)等表征手段分析了催化劑的光學(xué)性能及產(chǎn)生的自由基,通過(guò)捕獲實(shí)驗(yàn)、離子色譜等表征提出了新的催化機(jī)理,考察樣品在可見(jiàn)光下去除NO的性能。最后,對(duì)樣品進(jìn)行了毒性測(cè)試和抑菌測(cè)試,證明該光催化劑具有優(yōu)異的性能。研究表明,在g-C_3N_4中引入適量的SrSO_4可以提高其比表面積,增加吸附和電子轉(zhuǎn)移性能,并提供更多的活性位點(diǎn)。此外,Sr~(2+)的存在有益于光生電子和空穴發(fā)生分離、轉(zhuǎn)移,進(jìn)而提高催化性能。同時(shí),Sr~+能夠通過(guò)類(lèi)芬頓反應(yīng)促進(jìn)·OH的產(chǎn)生,·OH量的增多可以提高催化劑的氧化能力及光催化活性。3、采用溶膠凝膠法,將鈦酸四丁酯(Ti(OBu)_4)逐滴注入溶解了不同質(zhì)量尿素的水中,制備了不同質(zhì)量比的二氧化鈦(TiO_2)與氮化碳(g-C_3N_4)復(fù)合材料,測(cè)試該復(fù)合材料去除NO的性能。通過(guò)XRD、SEM、電化學(xué)工作站等手段表征催化劑的結(jié)構(gòu)、形貌和光電性能,利用紫外可見(jiàn)漫反射光譜(UV-vis DRS)和熒光光譜儀等考察其光學(xué)性能。此外,在可見(jiàn)光下探究了復(fù)合光催化劑去除NO的機(jī)理。
【學(xué)位單位】：新疆大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類(lèi)】：O643.36;O644.1
【部分圖文】：

圖 1-1 NOx 的人類(lèi)活動(dòng)來(lái)源中各部分比重[13]。類(lèi)活動(dòng)來(lái)源指工業(yè)發(fā)電、工業(yè)廢氣排放和機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放及燃燒過(guò)x（圖 1-1）。NOx的人類(lèi)活動(dòng)來(lái)源中，機(jī)動(dòng)車(chē)產(chǎn)生的 NOx占最大的動(dòng)車(chē)保有量逐年增加，2016 年底達(dá) 2.95 億輛，汽車(chē)行駛時(shí)，內(nèi)燃很容易產(chǎn)生 NOx�；鹆Πl(fā)電是空氣中的 NOx的另一來(lái)源，NO 生成度升高而增大，而我國(guó)電力供應(yīng)主要來(lái)自火力發(fā)電[11, 14]。據(jù)環(huán)保部

氧化物的去除方法前，工業(yè)上脫除 NOx的工藝多種多樣，而不同工藝具有不同的優(yōu)除工藝過(guò)程是否需要加入催化劑，可將 NOx的去除工藝過(guò)程可以非催化法。3.1 非催化法3.1.1 化學(xué)吸收法學(xué)吸收法指的是用溶液、溶劑或清水吸收有害氣體的方法，其中水稱(chēng)為吸收劑。因?yàn)?NO 在水中的溶解度很低，故常采用酸液或者劑。吸收法適用范圍廣，可以吸收各種有害氣體，進(jìn)而回收有價(jià)值是，當(dāng)以氨水作吸收劑時(shí)會(huì)生成亞硝酸銨（NH4NO2），NH4NO2于 60 ℃就會(huì)產(chǎn)生強(qiáng)烈的爆炸，限制其應(yīng)用。其次，該工藝流程不高且可能產(chǎn)生廢水二次污染物。3.1.2 電子束輻照法

圖 1-3 生物脫氮法工藝條件及流程。生物脫氮是指在人為控制下利用硝化細(xì)菌的聯(lián)合作用下，經(jīng)過(guò)氨化-硝化-反硝化反應(yīng)，祛除污水中的氨氮，轉(zhuǎn)化廢氣中的 NOx為氮?dú)獾倪^(guò)程（圖 1-3）。該方法與物理化學(xué)法相比具有易操作、污泥產(chǎn)量少、投資少、效率高等優(yōu)點(diǎn)，在實(shí)際污水廠中廣泛應(yīng)用。但是。該方法不適合用于去除 NO，因?yàn)?NO 不溶于水，導(dǎo)致其轉(zhuǎn)化效率太低[37]。1.3.1.4 固體吸附法吸附法是利用固體吸附劑將污染物吸附，然后從廢氣中分離的過(guò)程，NOx的吸附量會(huì)隨溫度或壓力發(fā)生變化，通過(guò)控制吸附和解吸過(guò)程，使 NOx從廢氣中分離。常見(jiàn)的吸附劑有分子篩、氧化鋁、硅膠、活性炭、天然黏土及含氨洗煤等。吸附法具有操作簡(jiǎn)單，不消耗化學(xué)試劑，無(wú)二次污染和凈化率高等優(yōu)點(diǎn)。但該法投資成本和運(yùn)行費(fèi)用高，吸附劑再生成本大，限制其廣泛應(yīng)用。1.3.2 催化法
【參考文獻(xiàn)】

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1 李宇涵;呂康樂(lè);何詠基;趙再望;黃宇;;石榴狀單質(zhì)鉍(Bi)球與g-C_3N_4復(fù)合材料表現(xiàn)出超強(qiáng)可見(jiàn)光氧化NO性能（英文）[J];催化學(xué)報(bào);2017年02期

2 Xuemei Wang;Jianmin Chen;Tiantao Cheng;Renyi Zhang;Xinming Wang;;Particle number concentration, size distribution and chemical composition during haze and photochemical smog episodes in Shanghai[J];Journal of Environmental Sciences;2014年09期

3 ;Preparation and Photocatalytic Properties of g-C_3N_4 /TiO_2 Hybrid Composite[J];Journal of Materials Science & Technology;2010年10期

本文編號(hào)：2889304