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卟啉敏化石墨相氮化碳光催化體系的構建及性能研究

發(fā)布時間:2020-11-13 05:17
   近年來,能源危機和環(huán)境污染引發(fā)了人類的廣泛關注,進而促使人們尋求新的清潔可持續(xù)能源。光催化產(chǎn)氫和光催化降解是解決上述問題的潛在可行方法。因此尋找高活性的光催化劑成為當下的研究熱點之一。(1)本論文利用吸附的方式將5,10,15,20-四(4-羧基苯基)卟啉(TCPP)負載在Pt/g-C_3N_4的表面上。通過高分辨透射電子顯微鏡(TEM),X射線衍射(XRD),X射線光電子能譜(XPS),傅里葉變換紅外光譜(FTIR),紫外-可見漫反射光譜(UV-Vis DRS)和穩(wěn)態(tài)熒光光譜(PL)等手段對復合材料的微觀結構和化學結構進行了表征。研究發(fā)現(xiàn)將TCPP負載到Pt/g-C_3N_4上可顯著增強可見光催化體系的產(chǎn)氫活性,且TCPP負載量為1 wt.%的TCPP/Pt/g-C_3N_4復合材料的光催化活性最高,比Pt/g-C_3N_4高2.1倍。推測這種性能改進的原因為TCPP的引入使TCPP/Pt/g-C_3N_4對可見光的利用率得到提升;同時,在TCPP和g-C_3N_4之間形成的有機異質(zhì)結構很可能在一定程度上促進了電子轉移并抑制了g-C_3N_4上光生電子和空穴的復合。(2)制備了TCPP/CN/CdS三元復合材料(TCPPCNCdS)。通過掃描電子顯微鏡(SEM),TEM,XRD,XPS,FTIR,UV-Vis DRS和PL等手段對該復合材料的微觀結構和化學結構進行了表征。該三元復合材料表現(xiàn)出良好的光催化產(chǎn)氫活性。(3)制備了TCPP/CNX/Ag三元復合材料(TCPPCNXAg)。通過SEM,TEM,XRD,FTIR,UV-Vis DRS和PL等手段對復合材料進行了表征。并研究了該復合材料在光催化產(chǎn)氫體系中的性能。
【學位單位】:天津大學
【學位級別】:碩士
【學位年份】:2018
【中圖分類】:O643.36;O644.1
【部分圖文】:

結構示意圖,類石墨,半導體催化劑,立方相


化不僅可以利用太陽能光催化分解水產(chǎn)氫,還能光催化降物,為解決能源危機和環(huán)境問題提供了理想途徑,具有巨9]、CdS[10,11]、ZnO[12,13]等很多半導體被認為是紫外或可見在近些年得到了很廣泛的研究。但是目前的半導體催化劑了其應用,尋找新的半導體催化劑成為了研究的熱點問碳和類石墨相氮化碳 A.Y. Liu 和 M.L. Cohen 根據(jù) β-Si3N4的晶體結構,從理3N4)這種新的共價化合物。1996 年 Teter 和 Hemley[14],推測 C3N4有 α 相、β 相、類石墨相、立方相和準立方相型結構中,類石墨相(g-C3N4)密度最低, 能量也最低,穩(wěn)定的結構。目前學術界提出的 g-C3N4的最穩(wěn)定結構如圖是 g-C3N4基本結構單元[15]。

熱聚合法,氰胺,雙氰胺,三聚氰胺


天津大學碩士學位論文C3N4的制備于制備 g-C3N4的前驅體有氰胺、雙氰胺、三聚氰胺、尿素、硫脲備方法有熱聚合法、高溫高壓法[17]、沉積法[18]以及溶劑熱法[19]備方法,熱聚合法具有反應步驟簡單、對反應設備和反應條件較熱聚合法已經(jīng)成為制備 g-C3N4主要方法。熱聚合法僅需要把原弗爐中并在惰性氣氛中按照一定的升溫速度加熱到一定溫度即條件如圖 1-2 所示。

示意圖,產(chǎn)氫,光催化,納米


天津大學碩士學位論文g-C3N4片層之間的作用力主要是弱范德華力,在超聲作用下,g-C3N4與溶劑相互作用,實現(xiàn)層層之間的分離。Yang 等人[27]通過超聲輔助液相剝離的方法制備出了僅有 2nm 的 g-C3N4納米片,如圖 1-3 所示。實驗還證明溶劑在很大程度影響剝離效果,在異丙醇,甲基吡咯烷酮、水、乙醇和丙酮五種溶劑中,異丙醇剝離效果最好。
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