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卟啉敏化石墨相氮化碳光催化體系的構(gòu)建及性能研究

發(fā)布時(shí)間:2020-11-13 05:17
   近年來(lái),能源危機(jī)和環(huán)境污染引發(fā)了人類的廣泛關(guān)注,進(jìn)而促使人們尋求新的清潔可持續(xù)能源。光催化產(chǎn)氫和光催化降解是解決上述問(wèn)題的潛在可行方法。因此尋找高活性的光催化劑成為當(dāng)下的研究熱點(diǎn)之一。(1)本論文利用吸附的方式將5,10,15,20-四(4-羧基苯基)卟啉(TCPP)負(fù)載在Pt/g-C_3N_4的表面上。通過(guò)高分辨透射電子顯微鏡(TEM),X射線衍射(XRD),X射線光電子能譜(XPS),傅里葉變換紅外光譜(FTIR),紫外-可見(jiàn)漫反射光譜(UV-Vis DRS)和穩(wěn)態(tài)熒光光譜(PL)等手段對(duì)復(fù)合材料的微觀結(jié)構(gòu)和化學(xué)結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。研究發(fā)現(xiàn)將TCPP負(fù)載到Pt/g-C_3N_4上可顯著增強(qiáng)可見(jiàn)光催化體系的產(chǎn)氫活性,且TCPP負(fù)載量為1 wt.%的TCPP/Pt/g-C_3N_4復(fù)合材料的光催化活性最高,比Pt/g-C_3N_4高2.1倍。推測(cè)這種性能改進(jìn)的原因?yàn)門CPP的引入使TCPP/Pt/g-C_3N_4對(duì)可見(jiàn)光的利用率得到提升;同時(shí),在TCPP和g-C_3N_4之間形成的有機(jī)異質(zhì)結(jié)構(gòu)很可能在一定程度上促進(jìn)了電子轉(zhuǎn)移并抑制了g-C_3N_4上光生電子和空穴的復(fù)合。(2)制備了TCPP/CN/CdS三元復(fù)合材料(TCPPCNCdS)。通過(guò)掃描電子顯微鏡(SEM),TEM,XRD,XPS,FTIR,UV-Vis DRS和PL等手段對(duì)該復(fù)合材料的微觀結(jié)構(gòu)和化學(xué)結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。該三元復(fù)合材料表現(xiàn)出良好的光催化產(chǎn)氫活性。(3)制備了TCPP/CNX/Ag三元復(fù)合材料(TCPPCNXAg)。通過(guò)SEM,TEM,XRD,FTIR,UV-Vis DRS和PL等手段對(duì)復(fù)合材料進(jìn)行了表征。并研究了該復(fù)合材料在光催化產(chǎn)氫體系中的性能。
【學(xué)位單位】:天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位年份】:2018
【中圖分類】:O643.36;O644.1
【部分圖文】:

結(jié)構(gòu)示意圖,類石墨,半導(dǎo)體催化劑,立方相


化不僅可以利用太陽(yáng)能光催化分解水產(chǎn)氫,還能光催化降物,為解決能源危機(jī)和環(huán)境問(wèn)題提供了理想途徑,具有巨9]、CdS[10,11]、ZnO[12,13]等很多半導(dǎo)體被認(rèn)為是紫外或可見(jiàn)在近些年得到了很廣泛的研究。但是目前的半導(dǎo)體催化劑了其應(yīng)用,尋找新的半導(dǎo)體催化劑成為了研究的熱點(diǎn)問(wèn)碳和類石墨相氮化碳 A.Y. Liu 和 M.L. Cohen 根據(jù) β-Si3N4的晶體結(jié)構(gòu),從理3N4)這種新的共價(jià)化合物。1996 年 Teter 和 Hemley[14],推測(cè) C3N4有 α 相、β 相、類石墨相、立方相和準(zhǔn)立方相型結(jié)構(gòu)中,類石墨相(g-C3N4)密度最低, 能量也最低,穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)。目前學(xué)術(shù)界提出的 g-C3N4的最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)如圖是 g-C3N4基本結(jié)構(gòu)單元[15]。

熱聚合法,氰胺,雙氰胺,三聚氰胺


天津大學(xué)碩士學(xué)位論文C3N4的制備于制備 g-C3N4的前驅(qū)體有氰胺、雙氰胺、三聚氰胺、尿素、硫脲備方法有熱聚合法、高溫高壓法[17]、沉積法[18]以及溶劑熱法[19]備方法,熱聚合法具有反應(yīng)步驟簡(jiǎn)單、對(duì)反應(yīng)設(shè)備和反應(yīng)條件較熱聚合法已經(jīng)成為制備 g-C3N4主要方法。熱聚合法僅需要把原弗爐中并在惰性氣氛中按照一定的升溫速度加熱到一定溫度即條件如圖 1-2 所示。

示意圖,產(chǎn)氫,光催化,納米


天津大學(xué)碩士學(xué)位論文g-C3N4片層之間的作用力主要是弱范德華力,在超聲作用下,g-C3N4與溶劑相互作用,實(shí)現(xiàn)層層之間的分離。Yang 等人[27]通過(guò)超聲輔助液相剝離的方法制備出了僅有 2nm 的 g-C3N4納米片,如圖 1-3 所示。實(shí)驗(yàn)還證明溶劑在很大程度影響剝離效果,在異丙醇,甲基吡咯烷酮、水、乙醇和丙酮五種溶劑中,異丙醇剝離效果最好。
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本文編號(hào):2881787

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