發(fā)布時間：2020-09-07 17:54

　　 能源供應(yīng)與環(huán)境污染的矛盾已成為當(dāng)前世界人類與自然和諧相處的最大問題,而光催化被認為是解決這一問題的最有力方法之一。近年來,鈮酸鉀已被開發(fā)為一種高效的光催化劑,而二維材料的復(fù)合已證實為一種有效的增強光催化能力的手段。因此,本文運用第一性原理方法研究鈮酸鉀與類石墨烯二維材料復(fù)合界面的光催化性質(zhì),對已有的實驗成果進行解釋,并設(shè)計全新的高效光催化劑。更重要的是,探索增強光催化效果的影響因素和二維材料在增強光催化效應(yīng)中的作用。首先,研究三個具有不同還原性的RGO單層與KNb O_3(KNO)表面的復(fù)合界面,發(fā)現(xiàn)更高的RGO還原程度增強KNO/RGO納米復(fù)合材料的光催化性能的能力越強。與Ce O_2/RGO納米復(fù)合材料相比,RGO的O原子通過抑制由C 2p態(tài)電子引起的相應(yīng)光催化吸收光譜的紅移的影響來抑制KNO/RGO納米復(fù)合材料的光催化活性。與g-C_3N_4/RGO復(fù)合材料觀察到的結(jié)果相反,RGO還原性的增強將使其吸收邊延伸到可見光區(qū)并且還促進從KNO表面到RGO單層的電荷轉(zhuǎn)移。這項工作為以前獲得的有爭議的實驗結(jié)果提供了合理的解釋。其次,研究Mo S_2單層在Sr Ti O_3(STO)/Mo S_2異質(zhì)結(jié)中在作為光催化制氫中的敏化劑、助催化劑和電荷載體的作用,并通過對KNO/Mo S_2異質(zhì)結(jié)構(gòu)的探索進行了驗證。Mo 4d態(tài)電子對導(dǎo)帶底或價帶頂?shù)呢暙I使STO/MoS_2和KNO/Mo S_2納米復(fù)合材料的光吸收分別比STO和KNO表面提高2~3倍,證明單層Mo S_2是一種有效的敏化劑。與STO/GR或KNO/GR納米復(fù)合材料相比,STO/MoS_2或KNO/MoS_2納米復(fù)合材料的電荷轉(zhuǎn)移增加,這源于較小的平衡距離。單層Mo S_2的作用成功驗證了前人的實驗結(jié)果。最后,探索KNO/IV(IV=Si,Ge,St)復(fù)合材料的電子結(jié)構(gòu)和光催化性質(zhì)。Si、Ge和St的復(fù)合將KNO/IV(IV=Si,Ge,St)復(fù)合材料的光學(xué)吸收區(qū)域成功擴展到可見光區(qū)域,有效增強復(fù)合材料的光催化能力。此外,Si、Ge、St層的電荷載體作用,將成功降低光催化過程中的電子空穴對的復(fù)合,有效促進光催化反應(yīng)的進行�？梢灶A(yù)測KNO/IV(IV=Si,Ge,St)復(fù)合材料可能在光催化領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用。
【學(xué)位單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O643.3;O644.1
【部分圖文】：

哈爾濱工業(yè)大學(xué)理學(xué)碩士學(xué)位論文穴對的效率。該因素直接受到太陽能能量光譜的，太陽能能量主要分布在可見光區(qū)域(約占 44%)和紫外光區(qū)域只占約 8%。此外，觀察可見光區(qū)域模能量強度遠大于后者，對光轉(zhuǎn)換更加有利。區(qū)域多位于紫外光區(qū)，其只能吸收利用 8%的太陽光能量強度遠低于可見光區(qū)域。因此，想方域擴展到可見光區(qū)域?qū)O大增強其光轉(zhuǎn)換效率生電子空穴對極易復(fù)合，無法參與光催化反應(yīng)建外場，使用鐵電材料，構(gòu)建異質(zhì)結(jié)等方法來學(xué)反應(yīng)的速率。本文中研究的 KNO 就是一種優(yōu)料的異質(zhì)結(jié)來增強光學(xué)吸收降低載流子復(fù)合，

(a)KNO-K (b)KNO-Nb圖 2-1 優(yōu)化后的 KNbO3(100)表面。圖中圓球為原子，圓柱為化學(xué)鍵。圖中紫色原子為 K原子，淺藍色原子為 Nb 原子，紅色原子為 O 原子。2.2.2 RGO 單層的構(gòu)建

(a)KNO-K和(b)KNO-Nb的DOS和PDOS

【參考文獻】

相關(guān)博士學(xué)位論文 前2條

1 昝文艷;二維材料及其雜化異質(zhì)結(jié)的結(jié)構(gòu)與電子性質(zhì)的第一性原理研究[D];蘭州大學(xué);2016年

2 許梁;石墨烯及其復(fù)合材料磁性和光催化性能的第一性原理研究[D];湖南大學(xué);2014年

本文編號：2813651