非線性光學(xué)晶體材料作為固體激光器的關(guān)鍵器件,在科技和日常生活中發(fā)揮著極其關(guān)鍵的作用,具有重大的研究意義。發(fā)現(xiàn)性能優(yōu)良的非線性晶體材料需要進(jìn)行合理的設(shè)計(jì)、探索和篩選。過(guò)去研究表明,選用易發(fā)生二階姜泰勒效應(yīng)畸變的d~0過(guò)渡金屬離子和含有孤對(duì)電子的陽(yáng)離子,具有π共軛體系的平面三角形陰離子基團(tuán)和易發(fā)生極性位移的d~(10)組態(tài)的陽(yáng)離子來(lái)設(shè)計(jì)構(gòu)筑理想的非線性光學(xué)晶體是有效的途徑。本文以水熱法合成非線性光學(xué)晶體為導(dǎo)向,結(jié)合含有孤對(duì)電子的Se~(4+)離子和d~(10)組態(tài)的Cd~(2+)離子,同時(shí)引入堿土金屬陽(yáng)離子,合成了四個(gè)新的亞硒酸鹽化合物,并系統(tǒng)的探究了堿土金屬離子半徑對(duì)亞硒酸鹽化合物結(jié)構(gòu)的影響作用;結(jié)合含有孤對(duì)電子的I~(5+)和Bi~(3+)離子,在堿金屬陽(yáng)離子的調(diào)控下合成了中心和非中心對(duì)稱的兩個(gè)新碘酸鹽化合物,并對(duì)其非線性光學(xué)性能進(jìn)行深入分析和探討。具體如下:1.四個(gè)新的亞硒酸鹽化合物分別是MgCd_3(SeO_3)_4、Ca_(0.7)Cd_(2.3)(SeO_3)_3、SrCd(SeO_3)_2和BaCd(SeO_3)_2,X-射線單晶衍射解析其晶體結(jié)構(gòu),并進(jìn)行了熱重、紅外、紫外-可見(jiàn)漫反射等測(cè)試,同時(shí)進(jìn)行了偶極矩計(jì)算�；衔颩gCd_3(SeO_3)_4展示了一個(gè)由二維[Cd_3O_(12)]_n層和孤立的SeO_3基團(tuán)構(gòu)成的三維[Cd_3(SeO_3)_4]~(2-)框架結(jié)構(gòu),其中[Cd_3O_(12)]_n層是由[Cd_2O_(10)]~(16-)二聚體和蝴蝶狀的[Cd_4O_(20)]~(32-)四聚體組成的。Ca_(0.7)Cd_(2.3)(SeO_3)_3是由[Cd(SeO_3)]_n雙鏈形成的平滑二維[Cd_2(SeO_3)_3]_n層結(jié)構(gòu)。SrCd(SeO_3)_2展示了一個(gè)由共頂點(diǎn)連接的CdO_6八面體和SeO_3基團(tuán)形成的波浪狀二維[Cd(SeO_3)_2]_n層結(jié)構(gòu)。BaCd(SeO_3)_2的結(jié)構(gòu)是Z字形[CdO_4]_n鏈和SeO_3基團(tuán)形成的風(fēng)車狀一維[Cd(SeO_3)_2]_n鏈。堿土金屬與氧原子連接展現(xiàn)出規(guī)則有趣的結(jié)構(gòu)花紋,從MgO_6八面體和CaO_7多面體,到SrO_9三帽三角棱柱形成的絲帶鏈和BaO_(12)二十面體形成的水鎂石層,同時(shí)SeO_3基團(tuán)展現(xiàn)了從四齒到六齒的配位模式。這些靈活的結(jié)構(gòu)表明堿土金屬離子半徑對(duì)鎘亞硒酸鹽的結(jié)構(gòu)有很大的影響,這為結(jié)構(gòu)的調(diào)控提供了一個(gè)良好的思路。2.兩個(gè)碘酸鹽化合物是非心的NaBi(IO_3)_4和中心對(duì)稱的KBi(IO_3)_3(OH)。化合物NaBi(IO_3)_4展示了一個(gè)由[BiI_4O_(13)]_n層和[BiI_3O_(11)]_n層構(gòu)成的含有Bi_4I_4 8-元環(huán)通道的二維[Bi(IO_3)_4]~-雙層結(jié)構(gòu),其中[BiI_4O_(13)]_n層和[BiI_3O_(11)]_n層都是由BiO_8多面體和IO_3基團(tuán)通過(guò)O原子共頂點(diǎn)連接形成的。KBi(IO_3)_3(OH)是由單帽的八面體BiO_7連接IO_3基團(tuán)形成的一維[Bi(IO3)_3]_n鏈結(jié)構(gòu)。NaBi(IO_3)_4和KBi(IO_3)_3(OH)都具有良好的熱穩(wěn)定性,并且分別展示了3.45和3.50 eV的寬帶隙。通過(guò)密度泛函理論計(jì)算分析了結(jié)構(gòu)與其光學(xué)性能的關(guān)系。粉末倍頻信號(hào)顯示非心化合物NaBi(IO_3)_4具有良好的非線性效應(yīng)~5×KDP,透光范圍可達(dá)0.35-12μm,表明該化合物在中紅外波段具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。
【學(xué)位單位】：山西師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O734
【部分圖文】：

(a) (b)圖 1-4 (a)IO43-和 IO3-基團(tuán)形成的[I3O8] 離子；(b)化合物 NaI3O8的晶體結(jié)構(gòu) d0組態(tài)的過(guò)渡金屬陽(yáng)離子的碘酸鹽0組態(tài)的過(guò)渡金屬陽(yáng)離子主要有 Ti4+，V5+，Nb5+，Mo6+等，因?yàn)?SOJT 效應(yīng)的原因

其信號(hào)可達(dá)到~12.5 KDP(500 α-SiO2)，并且是第一類相位匹配的（圖1-8b）。此外，穩(wěn)定性可以達(dá)到 400℃，具有較寬的帶隙 3.3eV，是一個(gè)具有潛在應(yīng)用價(jià)值的晶體。隨后2005年，胡章貴課題組報(bào)道了一列結(jié)晶于 P212121空間群的 Bi2(IO4)(IO3)3化合物，是由 IO3和 IO4基團(tuán)以及 BiO8和 BiO9的多面體形成的三維結(jié)構(gòu)（圖 1-9a），非

化合物Bi(IO3)F2的晶體結(jié)構(gòu)圖

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本文編號(hào)：2809857