【摘要】：本論文中,在無有機(jī)結(jié)構(gòu)模板劑(OSDA)條件下,合成具有多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的納米ZSM-5沸石分子篩和納米Y沸石分子篩團(tuán)聚體。在采用聚合物-晶種協(xié)同輔助的基本策略合成多級(jí)孔納米ZSM-5分子篩時(shí),其基本原理是:向初期反應(yīng)母液添加少量目標(biāo)沸石的晶種溶液,促使無機(jī)源物質(zhì)快速解聚、重排,進(jìn)而強(qiáng)化成核過程;添加聚丙烯酰胺(PAM)形成凝膠網(wǎng)絡(luò),并利用網(wǎng)格間隙容納分子篩基本構(gòu)筑單元(Composition Biulding Units,CBU)或初期獲得的納米顆粒,對(duì)其生長進(jìn)行限制;同時(shí),利用CBU對(duì)呈團(tuán)聚狀態(tài)的聚丙烯酰胺基團(tuán)進(jìn)行包覆;在隨后的晶化過程中采用較苛刻的實(shí)驗(yàn)條件,調(diào)控分子篩骨架元素溶解、重排、融合、再生長過程(Ostwald Effect);合成具有高結(jié)晶度和大量多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的納米分子篩團(tuán)聚體。研究了陰離子聚丙烯酰胺(PAM,Mn≈3000000)的濃度、晶種添加量、反應(yīng)體系的堿度和晶化溫度對(duì)產(chǎn)物結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響,并對(duì)晶內(nèi)介孔的形成的機(jī)制進(jìn)行研究。發(fā)現(xiàn):(ⅰ)引入ZSM-5晶種溶液可高效的促進(jìn)成核過程;(ⅱ)PAM凝膠網(wǎng)絡(luò)加速分子篩合成中誘導(dǎo)期的相分離過程,對(duì)所得的超細(xì)MFI結(jié)構(gòu)構(gòu)筑單元進(jìn)行“限域固定”,脫除后對(duì)應(yīng)產(chǎn)物中的晶間介孔結(jié)構(gòu);(ⅲ)部分PAM團(tuán)聚物被ZSM-5基本構(gòu)筑單元包覆,可對(duì)應(yīng)產(chǎn)物中的晶內(nèi)介孔結(jié)構(gòu)。由于存在多樣的多級(jí)孔結(jié)構(gòu),制備的納米ZSM-5團(tuán)聚體具備了優(yōu)異的傳質(zhì)性能。在固體塑料廢棄物(SPW)模型化合物,低密度聚乙烯(LDPE)的催化降解反應(yīng)中顯示了高催化活性,表觀反應(yīng)活化能由~170 kJ·mol~(-1)降低至~95 kJ·mol~(-1)。在不同聚合物空間限域的條件下,合成多級(jí)孔納米Y分子篩團(tuán)聚體,系統(tǒng)研究了不同模板策略的調(diào)控作用,包括具有不同分子量的聚合物,硬模板和非離子表面活性劑膠束�？傊�,引入小分子量Mn≈3000000的PAM后,可以合成出高度有序,結(jié)晶度較高的納米Y分子篩團(tuán)聚體;當(dāng)使用大分子量Mn≥5000000的PAM作為模板時(shí),產(chǎn)生的Y分子篩具有“穴”狀的介觀結(jié)構(gòu),類似于使用納米碳粉作為硬模板時(shí)獲得的介孔結(jié)構(gòu)。
【學(xué)位授予單位】：齊魯工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36

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本文編號(hào)：2802176