發(fā)布時間：2020-08-22 17:23

【摘要】：質(zhì)譜因具有分析速度快、選擇性好、靈敏度高、檢測限低等特點,是現(xiàn)在分析領域一種發(fā)展迅速的檢測方法。它廣泛用于生命科學、環(huán)境安全、食品安全、藥物科學、疾病診斷等方面。質(zhì)譜大多致力于復雜樣品的檢測。然而常規(guī)的離子源技術(shù)在分析復雜樣品時必須對樣品進行前處理。為了實現(xiàn)對復雜樣品的原位、實時、在線、無損檢測,科研工作者開發(fā)了一系列簡單、快速、無需或很少樣品前處理的新型離子源。其中,紙噴霧不僅可以用于分析物的離子化,還可以攜帶和運輸樣品,并且無需氣動輔助或激光輔助系統(tǒng)。它是質(zhì)譜分析領域最常用的離子源之一。然而,由于傳統(tǒng)紙噴霧中電極與樣品的直接接觸,導致實驗裝置復雜和實驗操作繁瑣,從而限制了紙噴霧在高通量質(zhì)譜分析中的廣泛應用。為了解決上述問題,我們需要開發(fā)新的方法簡化傳統(tǒng)紙噴霧,擴大其在高通量質(zhì)譜分析中的應用。本課題主要是在感應納升電噴霧與傳統(tǒng)紙噴霧的基礎上,將感應電壓用于紙基質(zhì),實現(xiàn)感應紙噴霧。該技術(shù)的核心是利用感應電壓的加電方式避免紙與電極的物理接觸,使之更有利于高通量質(zhì)譜分析。與傳統(tǒng)的高通量紙噴霧質(zhì)譜相比,利用高通量感應紙噴霧質(zhì)譜分析,實驗前不需要在移動平臺上預先制備電極,實驗中紙三角不受電極位置的限制,實驗后不需要反復清洗電極。本文研究的主要內(nèi)容包括:(1)利用感應電壓,開發(fā)感應紙噴霧質(zhì)譜分析平臺。感應紙噴霧是基于傳統(tǒng)紙噴霧和感應納升電噴霧的原理,將感應電壓用于濕潤的紙基質(zhì),最終在紙的尖端誘導產(chǎn)生帶電液滴。感應紙噴霧分析平臺構(gòu)建的步驟如下:首先,搭建高壓交流電源用于提供感應紙噴霧的感應電壓;其次,自制感應紙噴霧用于分析物的離子化;最后,利用感應紙噴霧質(zhì)譜檢測血樣中的藥物分子,證明感應電壓對紙噴霧的可行性。(2)比較感應紙噴霧與傳統(tǒng)紙噴霧離子抑制的程度,探究感應紙噴霧的機理。對于新開發(fā)的感應紙噴霧,我們對其機理進行了探究。我們通過利用不同分析物的混合體系,比較了感應紙噴霧與傳統(tǒng)紙噴霧中離子抑制的程度,并且進一步通過實際樣品(全血、原尿)中藥物分子的檢測,評價了兩者的離子抑制程度。實驗結(jié)果發(fā)現(xiàn),與傳統(tǒng)紙噴霧相比,感應紙噴霧的離子抑制程度較弱。我們推測該結(jié)果是因為在感應紙噴霧中,高壓電源產(chǎn)生交變的電場,不同離子由于電遷移率的不同,導致待測物與干擾物會發(fā)生瞬時分離,從而降低了復雜樣品中的離子抑制效應。(3)利用感應紙噴霧,建立高通量質(zhì)譜分析方法。這一部分主要介紹如何利用我們開發(fā)的感應紙噴霧,建立簡單快速的高通量質(zhì)譜分析方法。首先,我們利用感應電壓,搭建了高通量感應紙噴霧質(zhì)譜分析平臺;其次,我們利用該平臺對藥物分子進行快速篩選,完成一個樣品檢測的時間是2.6秒;最后,我們通過對該平臺的重現(xiàn)性進行評估,實現(xiàn)了復雜基質(zhì)中藥物的快速定量。此外,我們建立了反應-高通量感應紙噴霧質(zhì)譜分析方法,實現(xiàn)了對化學反應的快速篩選。
【學位授予單位】：中國科學技術(shù)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O657.63
【圖文】：

ＳＰＥＣＴＲＵＭ逡逑圖１．１質(zhì)譜儀分析的基本流程圖和數(shù)據(jù)系統(tǒng)的反饋過程ｗ。逡逑圖１．１展示了一臺質(zhì)譜儀分析的基本流程圖和數(shù)據(jù)系統(tǒng)的反饋過程。逡逑質(zhì)譜儀通常是按以下操作步驟進行的：逡逑第一步，先使樣品通過離子源進行離子化，產(chǎn)生離子（進樣系統(tǒng)，離子源）；逡逑第二步，離子再由質(zhì)量分析器根據(jù)不同的ｍ／ｚ進行分離；逡逑第三步，檢測器根據(jù)接收的不同離子進行放大和測量離子流強度并轉(zhuǎn)化為電逡逑信號；逡逑第四步，數(shù)據(jù)系統(tǒng)將檢測器的電信號進行處理并傳輸?shù)接嬎銠C，而且還可以逡逑通過反饋控制儀器。逡逑近年來，為了實現(xiàn)簡單、快速、無需樣品預處理的質(zhì)譜分析，該領域的研宄逡逑方向大多針對離子源的開發(fā)和應用。本章先介紹傳統(tǒng)的離子源，再介紹最近發(fā)展逡逑迅猛的敞開式大氣壓離子源，最后提出我們開發(fā)的新型敞開式大氣壓離子源－感逡逑應紙噴霧。逡逑２逡逑

年？邋ＤｏＷ３６］等人初步描述了電噴霧對生物分子離子化的適用性；２０世紀８０年代，逡逑Ｆｅｎｎ［３］推進電噴霧的使用。逡逑如圖１．２所示，電噴霧［３，１２－１４］是在大氣壓條件下，樣品溶液以１邋一ｌＯ＾Ｌ／ｍｉｎ的逡逑低流速流經(jīng)毛細管，然后在毛細管上施加一個３－６邋ｋＶ的高壓，毛細管與對電極逡逑的距離大概是０．３－２邋ｃｍ，結(jié)果毛細管和對電極之間產(chǎn)生強烈的電場（ｌ0６Ｖ／ｍ的逡逑量級）。在電噴霧中，形成氣相離子的過程可以概括為以下三個步驟：（１）在電逡逑噴霧毛細管的頂端形成帶電的液滴；（２）由于溶劑的蒸發(fā)和電荷感應導致液滴衰逡逑變，產(chǎn)生更小的液滴，重復該過程，直到它們足夠小；（３）氣相離子從這些液滴逡逑中產(chǎn)生。逡逑Ｎ２邋（８０°Ｃ）逡逑＋３邋ｔｏ邋６邋ｋＶ，邋ｉｏｎｓ邋＋邐ｊ邐Ｎｏｚｚｌｅ逡逑＿邋ｉ邐邋ｙ邐ｚ逡逑？邋Ｓｋｉｍｍｅｉ邋Ａｎａｌｙｓｅｒ逡逑Ｅｌｅｃｔｒｏｓｐｒａｙ邐／／邋Ｉ逡逑Ｍｅｔａｌｌｉｃ邋ｃａｐｉｌｌａｒｙ邐＾逡逑Ｌｅｎｓ邐＇）邐Ｐｕｍｐ逡逑Ｎ２（８０°Ｃ）逡逑、—．．邋．．邐們邋ｊ逡逑Ｅｌｅｃｔｒｏｓｐｒａｙ邋Ｓｈｅａｔ邋ｇａｓ邋邐—？ｔ—Ｔ邐｜逡逑ｍｅｔａｌｌｉｃ邋ｆｌｏｗ邐Ｈｅａｔｅｄ邋ｃａｐｉｌｌａｒｙ邐Ｔｕｂｅ邋0邋？逡逑ｃａｐｉｌｌａｒｙ邐ｌｅｎｓ邋Ｓｋ，ｍｍｅｒ逡逑圖１．２電噴霧離子源（上）和加熱的毛細管示意圖（下）［ｉ２］。逡逑電噴霧中噴霧形成的初始電壓由溶劑的表面張力決定。在電噴霧中，水作為逡逑溶劑的初始電壓為４邋ｋＶ邋（水的表面張力為０．０７３邋Ｎｍ＿２）

ｎａｎｏｅｌｅｃｔｒｏｓｐｒａｙ邋ｉｏｎｉｚａｔｉｏｎ，邋ｉｎｄｕｃｅｄ邋ｎＥＳＩ）［４５］，實現(xiàn)了更為簡單的實驗操作，提高逡逑了通量分析和耐基質(zhì)效應。該方法將感應電壓用于納升電噴霧噴針的尖端，誘導逡逑產(chǎn)生帶電液滴。感應納升電噴霧的設計如圖１．４所示，它完全避免了電極與樣品逡逑的直接物理接觸。在距離納升電噴霧噴針２ｍｍ的位置放一塊電極，與高壓交流逡逑電源相連，提供感應電壓。它所需要的高壓一般為２－４ｋＶ，頻率可以從１０－２０００ＨＺ，逡逑一般設置頻率為５０Ｈｚ。當接通高壓電源時，在相鄰納升電噴霧噴針周圍產(chǎn)生強逡逑烈的電磁場，促使感應納升電噴霧的液滴發(fā)生破裂，從而產(chǎn)生電噴霧，實現(xiàn)質(zhì)譜逡逑６逡逑

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本文編號：2800946