【摘要】：生物傳感器在臨床、食品、環(huán)境等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景,近年來(lái)研究一直很活躍。開發(fā)合適的材料將生物分子固定于電極表面,對(duì)于生物分子在生化分析和生物傳感中的廣泛應(yīng)用具有重要意義。影響傳感器性能的因素主要包括固定材料的生物相容性、穩(wěn)定性等。納米材料因具有良好的生物相容性以及獨(dú)特的催化活性,為生物傳感器的發(fā)展提供了良好的應(yīng)用前景。將納米材料應(yīng)用于生物傳感器的構(gòu)建可以顯著提高傳感器的響應(yīng)性能[1]。本論文基于納米材料的優(yōu)異的性能,建立了不同形貌納米材料的合成方法,并將這些納米材料組裝到電極表面用于生物傳感界面的構(gòu)建,研制一系列新型酶?jìng)鞲衅饔糜谄咸烟�、酚類等生物傳感器。主要研究�(jī)?nèi)容如下:(1)研究了酪氨酸酶(Tyr)/金納米粒子(Au)-氧化鋅納米薄膜(ZnO)/多壁碳納米管(MWCNTs)復(fù)合材料(Tyr/Au-ZnO/MWCNTs)的制備方法并將其應(yīng)用于Tyr底物(苯酚和鄰苯二酚)以及Tyr抑制劑(阿特拉津)傳感。我們采用MWCNTs為基底材料,一步電化學(xué)還原合成Au-ZnO/MWCNTs復(fù)合材料,將其運(yùn)用于Tyr生物傳感器的構(gòu)建,研究了苯酚、鄰苯二酚以及阿特拉津在修飾電極上的電化學(xué)行為。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,所制備的Tyr/Au-ZnO/MWCNTs傳感器對(duì)苯酚檢測(cè)的靈敏度高達(dá)49.4mA mM-1cm-2,檢測(cè)下限(LOD)為1.3nM,線性范圍為0.01～2.22 μM;檢測(cè)鄰苯二酚的靈敏度為40.5 mA mM-1 cm-2,LOD為2.6 nM,線性范圍為0.01～3.27 μM。傳感器檢測(cè)苯酚、鄰苯二酚的靈敏度明顯高于絕大多數(shù)同類型傳感器。同時(shí),基于阿特拉津?qū)yr活性的抑制作用,所制備的傳感器也可用于對(duì)阿特拉津的快速靈敏檢測(cè)。結(jié)果表明,阿特拉津在修飾電極上具有良好的響應(yīng),線性范圍為0.5～50 nM,LOD低至0.5 nM。此外,該酶?jìng)鞲衅骶哂辛己玫目垢蓴_性和穩(wěn)定性,有望在環(huán)境污染物的檢測(cè)中得到更廣泛的應(yīng)用。(2)聚二甲基二烯丙基氯化銨(PDDA)是一種水溶性陽(yáng)離子季銨鹽電解質(zhì),利用PDDA的還原性、3D石墨網(wǎng)(Co-N-GNWs)和金屬納米材料優(yōu)良的導(dǎo)電性和高的比表面積,采用一步水熱法合成PDDA-Au-Co-N-GNWs納米復(fù)合材料,將得到的復(fù)合材料滴干于金電極表面,然后將所修飾電極置于1 mM H2PtCl6溶液中并恒電位于-0.2V 下電鍍 300 s,得到 Pt/PDDA-Au-Co-N-GNWs/Au 電極,將葡萄糖氧化酶(GOx)滴干在該電極表面,構(gòu)建了性能良好的GOx/Pt/PDDA-Au-Co-N-GNWs/Au傳感器,并將所制備的傳感器應(yīng)用于葡萄糖的高敏檢測(cè)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明該傳感器在0.01～16 mM線性范圍內(nèi)對(duì)葡萄糖檢測(cè)靈敏度高達(dá)149μA mM-1 cm-2,LOD為1 μM。酶電極也具有很好的第二代生物傳感性能,能夠作為生物陽(yáng)極用于研制生物燃料電池。本研究以GOx/Pt/PDDA-Au-Co-N-GNWs/Au酶電極為生物陽(yáng)極,構(gòu)建了單極葡萄糖生物燃料電池,結(jié)果顯示該酶電極作為生物陽(yáng)極構(gòu)建的生物燃料電池性能優(yōu)越。(3)物理吸附和共價(jià)交聯(lián)法相結(jié)合進(jìn)行酶的固定化。首先通過靜電作用將Tyr吸附在MWCNTs-Au-Fe304-NH2復(fù)合材料上,然后,通過戊二醛(GA)的共價(jià)交聯(lián),進(jìn)一步將更多Tyr固定在復(fù)合材料上。我們考察了酶濃度、吸附溶液pH、吸附時(shí)間、GA濃度和Fe3O4-N-H2用量等固定化條件對(duì)酶?jìng)鞲行阅艿挠绊懖?duì)其進(jìn)行了優(yōu)化以獲得最佳性能,籍此成功制備了 Tyr生物傳感器并用于酚類污染物和重金屬離子的檢測(cè)。所得傳感器對(duì)苯酚檢測(cè)的線性范圍為0.2～24 μM,檢測(cè)下限為0.03 μM,靈敏度高達(dá)1884 μA mM-1 cm-2,在0.2～26 μM線性范圍內(nèi)傳感器對(duì)鄰苯二酚的檢測(cè)靈敏度為1643 μA mM-1 cm-2,檢測(cè)下限為 0.05 μM。
【學(xué)位授予單位】：湖南師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O657.1

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前1條

1 張智慧;應(yīng)淑華;史汶靈;范小雪;黃杉生;;一種新型的檢測(cè)阿特拉津的酪氨酸酶?jìng)鞲衅鞯难兄芠J];化學(xué)傳感器;2010年03期

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前1條

1 遲寶珠;納米材料的制備及其在電化學(xué)生物傳感器中的應(yīng)用[D];湖南大學(xué);2009年

本文編號(hào)：2798177