發(fā)布時(shí)間：2020-08-10 09:28

【摘要】：本文綜述了海洋毒素電化學(xué)生物傳感器、納米陣列電極和化學(xué)修飾電極的研究現(xiàn)狀及進(jìn)展。通過CV電聚合法在常規(guī)尺寸金電極表面分別修飾聚吡咯(PPy)和聚硫堇(PTh),基于Au/PPy和Au/PTh構(gòu)建了兩種岡田酸(OA)免疫傳感器,實(shí)現(xiàn)對OA的定量檢測。采用模板法,經(jīng)化學(xué)沉積-電沉積制備三維金納米陣列電極(3DGNEEs),對其進(jìn)行電化學(xué)和形貌表征,并以3DGNEEs/PTh為基底,構(gòu)建了一種高靈敏度OA免疫傳感器,實(shí)現(xiàn)對OA的定量檢測。在金電極上電聚合修飾PPy,基于Au/PPy制備OA免疫傳感器。優(yōu)化免疫傳感器組裝過程中的PPy電聚合參數(shù),戊二醛交聯(lián)、抗體固定、BSA封閉等步驟實(shí)驗(yàn)參數(shù),以及免疫反應(yīng)時(shí)間等參數(shù)。用Au/PPy/GA/anti-OA/BSA免疫傳感器以方波伏安法(SWV)對OA濃度進(jìn)行檢測,線性工作區(qū)間為1×10~(-10)~1×10~(-7) g/mL,檢測限為2.69×10~(-11) g/mL(S/N=3)。在金電極上電聚合修飾PTh,基于Au/PTh構(gòu)建OA免疫傳感器,對OA濃度進(jìn)行檢測。優(yōu)化免疫傳感器組裝過程中的PTh電聚合參數(shù),戊二醛交聯(lián)、抗體固定、BSA封閉等步驟實(shí)驗(yàn)參數(shù),免疫反應(yīng)時(shí)間,測試體系等參數(shù)。以電化學(xué)阻抗譜法(EIS)檢測OA濃度時(shí),建立合適的等效電路對阻抗譜進(jìn)行擬合,工作區(qū)間為1×10~(-9)~1×10~(-7) g/mL,檢測限為3.41×10~(-10) g/mL(S/N=3)。以方波伏安法(SWV)檢測OA濃度時(shí),工作區(qū)間為1×10~(-10)~1×10~(-7) g/mL,檢測限為1.81×10~(-11) g/mL(S/N=3)。以聚碳酸酯濾膜為模板,經(jīng)化學(xué)沉積-電沉積制備3DGNEEs,對電沉積實(shí)驗(yàn)參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。采用掃描電子顯微鏡(SEM)和能量色散X射線分析儀(EDX)對電極形貌和組成進(jìn)行表征。分別采用氧化還原電量法、循環(huán)伏安法、電化學(xué)阻抗譜法計(jì)算電極的活性面積�；�3DGNEEs/PTh構(gòu)建OA免疫傳感器。以EIS法進(jìn)行檢測時(shí),線性工作區(qū)間為5×10~(-12)~1×10~(-9) g/mL,檢測限為2.65×10~(-12) g/mL(S/N=3)。以SWV法進(jìn)行檢測時(shí),線性工作區(qū)間為1×10~(-12)~1×10~(-7) g/mL,檢測限為3.20×10~(-15) g/mL(S/N=3)。相比基于常規(guī)尺寸金電極構(gòu)建的OA免疫傳感器,該傳感器具有更低的檢測限和更寬的工作區(qū)間。用該免疫傳感器檢測扇貝樣品中的OA濃度,得OA檢測的平均回收率為110.5%。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O657.1
【圖文】：

圖 4-20 OA 免疫傳感器阻抗測試的等效電路圖 4-20 中，RL為溶液電阻，Qfilm和 Rfilm分別為 Au 電極表面 PTh 膜層與電關(guān)的常相位角原件和電荷傳遞電阻，Rct為 Au/PTh 電極外各修飾膜層（包括戊交聯(lián)層、抗體固定層、BSA 封閉層）的電荷傳遞電阻，Zw為 Warburg 阻抗，電極表面各生物分子膜層與電容有關(guān)的常相位角原件。用這一等效電路對 度測試的阻抗譜進(jìn)行擬合，結(jié)果如圖 4-21 所示，擬合方差為 10-4數(shù)量級。0 3000 6000 9000 12000 15000010002000300040005000Experimental resultsCalculation results'/ohmZZ'/ohm10-210-110010110210310410510603000600090001200015000Experiment resultsCalculation results|Z|/ohmFrequency/Hz0204060a) Nyquist 圖 b) Bode 圖

5.1 3DGNEEs 電極的制備本文以孔徑為 100 nm 的聚碳酸酯濾膜（PC 膜）為模板，制備 3DGNEEs，制備過程如圖 5-1 所示，包括醇清洗、敏化、活化、化學(xué)鍍、純化、去金膜和電沉積等步驟。敏化過程是將還原性離子 Sn2+吸附到 PC 膜孔壁表面，為活化過程中銀的沉積提供反應(yīng)位點(diǎn)；敏化液成分為 0.025~0.028 mol/L SnCl2、0.05~0.08 mol/L CF3COOH，溶劑為體積比為 50:50 的甲醇水溶液，敏化時(shí)間為 40~50 min�；罨^程中，Sn2+將 Ag+還原為單質(zhì)銀，作為化學(xué)鍍金時(shí)氧化還原反應(yīng)的催化劑，發(fā)生的反應(yīng)見式（5-1）；活化液為 0.03 mol/L 的銀氨溶液，活化時(shí)間為 5 min�；瘜W(xué)鍍金時(shí)，金會(huì)在 PC 膜的孔徑內(nèi)生長為金納米線。純化主要是為了去除化學(xué)沉積過程中殘留的Sn 或 Ag 雜質(zhì)，純化采用 25%的 HNO3溶液。去金膜主要采用機(jī)械作用方法，使用透明膠帶去除 PC 膜光亮面的表層金膜。電沉積是在去金膜后的納米電極上恒電位電沉積一段時(shí)間，使二維納米陣列電極生長為三維陣列電極。2+4+Sn +2Ag 2Ag +Sn (5-1

哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)碩士學(xué)位論文條件有所減小。在-1.4 V 沉積電位下，制得的 3DGNEEs 電極表面可以看到一層肉眼可見較為明顯的金膜，SEM 表征中發(fā)現(xiàn)電極表面出現(xiàn)較多的團(tuán)狀納米金，無納米線的生長；該電位下制得電極的還原峰值電流較-1.2 V 條件增大，但仍比-1.0 V條件的峰值電流小，這是由于電極表面大量團(tuán)狀納米金的生長，使得部分 PC 膜惰性區(qū)域表面變?yōu)楦灿薪鸬幕钚詤^(qū)域，但團(tuán)狀納米金使得電極的比表面積相比-1.0 V制得的納米線陣列電極較小。結(jié)合 CV 和 SEM 表征結(jié)果，說明在-1.0 V 沉積電位下，有利于 2DGNEEs 表面金納米線的生長，得到的 3DGNEEs 具有較大的比表面積，而在電位更負(fù)的條件下，電極表面會(huì)出現(xiàn)團(tuán)狀納米金，使得電極的比表面積較小。所以選擇恒電位法制備 3DGNEEs 的沉積電位為-1.0 V（vs. SSE）。

【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 劉艷;石文兵;;功能化石墨烯復(fù)合材料在電化學(xué)免疫傳感器中的應(yīng)用[J];河南師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2014年06期

2 杜璋璋;吳秀玲;馬翠萍;馬洪軍;;基于脂質(zhì)體信號(hào)增強(qiáng)癌胚抗原電化學(xué)免疫傳感器的研究[J];分析試驗(yàn)室;2012年02期

3 陳鈺;劉仲明;王捷;;用于腫瘤標(biāo)志物檢測的電化學(xué)免疫傳感器[J];現(xiàn)代生物醫(yī)學(xué)進(jìn)展;2009年16期

4 趙廣英;邢豐峰;;雞白痢電化學(xué)免疫傳感器的研制[J];食品科技;2007年04期

5 溫志立,汪世平,沈國勵(lì),曾憲芳;免疫傳感器的發(fā)展與制作[J];免疫學(xué)雜志;2001年02期

6 溫志立;免疫傳感器的發(fā)展概述[J];生物醫(yī)學(xué)工程學(xué)雜志;2001年04期

7 鄂茂懷;光學(xué)免疫傳感器的表面等離子體共振研究[J];紡織高�；A(chǔ)科學(xué)學(xué)報(bào);1996年04期

8 俞寶明;;免疫傳感器[J];生命的化學(xué)(中國生物化學(xué)會(huì)通訊);1990年03期

9 尹立志;電化學(xué)免疫傳感器進(jìn)展概況[J];傳感技術(shù)學(xué)報(bào);1989年01期

10 周文莉;任恕;;免疫傳感器的進(jìn)展[J];國外醫(yī)學(xué).生物醫(yī)學(xué)工程分冊;1989年05期

相關(guān)會(huì)議論文 前10條

1 章竹君;;集群標(biāo)記物納米粒子細(xì)胞免疫傳感器[A];中國化學(xué)會(huì)第十屆全國發(fā)光分析學(xué)術(shù)研討會(huì)論文集[C];2011年

2 劉奇才;林麗清;林新華;翁少煌;;免疫傳感器用于檢測CA19-9的實(shí)驗(yàn)研究[A];中華醫(yī)學(xué)會(huì)第七次全國中青年檢驗(yàn)醫(yī)學(xué)學(xué)術(shù)會(huì)議論文匯編[C];2012年

3 徐騰;榮勤豐;邢立文;馮鋒;馬占芳;;金屬離子標(biāo)記的免疫金構(gòu)建雙腫瘤標(biāo)記物電化學(xué)免疫傳感器[A];中國化學(xué)會(huì)第29屆學(xué)術(shù)年會(huì)摘要集——第04分會(huì)：納米生物傳感新方法[C];2014年

4 許媛媛;邊超;陳紹鳳;夏善紅;;采用自組裝技術(shù)修飾電極的電化學(xué)微型免疫傳感器[A];中國微米、納米技術(shù)第七屆學(xué)術(shù)會(huì)年會(huì)論文集（一）[C];2005年

5 程瓊;劉立春;沈紅霞;李洲揚(yáng);;基于超支化合物固化單抗和絲素磁球固化二抗和酶作為放大標(biāo)記的電化學(xué)免疫傳感器[A];中國化學(xué)會(huì)第29屆學(xué)術(shù)年會(huì)摘要集——第04分會(huì)：納米生物傳感新方法[C];2014年

6 朱俊杰;;納米材料構(gòu)建電化學(xué)免疫傳感器[A];中國化學(xué)會(huì)第26屆學(xué)術(shù)年會(huì)分析化學(xué)分會(huì)場論文集[C];2008年

7 滿燕;梁剛;潘立剛;;基于功能化納米材料的鏈格孢酚單甲醚毒素高靈敏電化學(xué)阻抗免疫傳感器研究[A];中國化學(xué)會(huì)第30屆學(xué)術(shù)年會(huì)摘要集-第四分會(huì)：生物分析和生物傳感[C];2016年

8 張莉;胡印月;王峧胤;劉曙照;胡效亞;;無標(biāo)記阻抗型免疫傳感器靈敏檢測大豆中的2,4-二氯苯氧丁酸[A];第十一屆全國電分析化學(xué)會(huì)議論文摘要（4）[C];2011年

9 王海軍;袁若;柴雅琴;牛歡;曹婭玲;;基于雙酶放大的過硫酸根的電致化學(xué)發(fā)光免疫傳感器[A];中國化學(xué)會(huì)第十屆全國發(fā)光分析學(xué)術(shù)研討會(huì)論文集[C];2011年

10 陳翊平;蔣興宇;;基于磁分離的磁弛豫時(shí)間免疫傳感器檢測致病菌的研究[A];中國化學(xué)會(huì)第30屆學(xué)術(shù)年會(huì)摘要集-第三分會(huì)：納米傳感新原理新方法[C];2016年

相關(guān)重要報(bào)紙文章 前2條

1 記者　顧鋼;德發(fā)現(xiàn)植物具有特殊免疫系統(tǒng)[N];科技日報(bào);2007年

2 羅靜 龔俊 程守勤;查腫瘤只要20分鐘[N];健康報(bào);2004年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條

1 馬林政;抗干擾光電化學(xué)傳感器的制備及在生物基質(zhì)中的檢測應(yīng)用[D];青島科技大學(xué);2019年

2 張冰;基于新型信號(hào)放大技術(shù)構(gòu)建的電化學(xué)免疫傳感器研究[D];福州大學(xué);2015年

3 李麗華;基于納米粒子的光、電免疫傳感器的構(gòu)建及其在腫瘤標(biāo)志物檢測中的應(yīng)用研究[D];安徽師范大學(xué);2016年

4 李勝昔;電化學(xué)免疫傳感器在腫瘤標(biāo)志物檢測中的應(yīng)用研究[D];復(fù)旦大學(xué);2012年

5 張凌燕;基于納米材料為基質(zhì)固定生物分子的免疫傳感器研究[D];西南大學(xué);2006年

6 肖飛;新型電化學(xué)免疫傳感器的制備及其在食品安全檢測中的應(yīng)用研究[D];華東師范大學(xué);2012年

7 胡舜欽;新型生物分子固定技術(shù)用于構(gòu)建電化學(xué)免疫傳感器的研究[D];湖南大學(xué);2003年

8 方奕珊;新型高靈敏電化學(xué)免疫傳感器的構(gòu)建及應(yīng)用[D];華南理工大學(xué);2015年

9 馮德香;碳納米材料電化學(xué)免疫傳感器的構(gòu)建及其在腫瘤標(biāo)志物檢測中的應(yīng)用研究[D];安徽師范大學(xué);2015年

10 陳敏;基于直接電子傳遞型電化學(xué)免疫傳感器和微孔板式化學(xué)發(fā)光免疫分析法快速檢測骨肉瘤耐藥相關(guān)蛋白的研究[D];福建醫(yī)科大學(xué);2013年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 吳青松;抗TNF-α納米抗體的制備及在電化學(xué)免疫傳感器中的應(yīng)用[D];南昌大學(xué);2019年

2 梁晨希;基于3DGNEEs的無標(biāo)記岡田酸電化學(xué)免疫傳感分析[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2018年

3 劉增寧;基于免疫傳感器的黃曲霉毒素B_1快速檢測儀的研制[D];山東理工大學(xué);2019年

4 顏芹;基于功能化鈀納米復(fù)合材料的電化學(xué)免疫傳感器的構(gòu)建及應(yīng)用[D];山東理工大學(xué);2019年

5 黃品萱;麥芽中真菌毒素的電化學(xué)免疫傳感器檢測新方法的建立及LC-MS/MS檢測研究[D];錦州醫(yī)科大學(xué);2019年

6 秦榛;基于八面體Cu_2O-Au納米復(fù)合材料和葡萄球菌A蛋白作為信號(hào)放大策略的電化學(xué)免疫傳感器[D];重慶醫(yī)科大學(xué);2019年

7 邢彬;基于過渡金屬構(gòu)建的電致發(fā)光傳感器在疾病標(biāo)志物檢測中的應(yīng)用[D];濟(jì)南大學(xué);2019年

8 宋凱靜;基于2D/2D納米復(fù)合材料構(gòu)建的光電化學(xué)免疫傳感器及其在腫瘤標(biāo)志物檢測中的應(yīng)用[D];太原理工大學(xué);2019年

9 楊玉瑩;基于功能化金納米粒子構(gòu)建的免疫傳感器在腫瘤標(biāo)記物檢測中的應(yīng)用[D];山東理工大學(xué);2017年

10 金雨晨;兩種鈣鈦礦的性質(zhì)研究與低阻抗免疫傳感器[D];山東師范大學(xué);2019年

本文編號(hào)：2787898