發(fā)布時間：2020-08-08 17:31

【摘要】：本論文對幾種VB族金屬層狀化合物進行了制備以及物理性質(zhì)的表征。關(guān)注范德瓦爾茲層狀材料體系中的磁輸運、電荷密度波與超導(dǎo)電性,以及非范德瓦爾茲層狀MAX相的新材料體系探索與綜合物性表征。本論文獲得的主要研究結(jié)果如下。首先,對具有電荷密度波特性的VB族層狀材料NbTe2與TaTe2的各向異性磁輸運和磁學(xué)性質(zhì)進行了系統(tǒng)的研究,進而分析了兩者的費米面特征。我們在1T'-NbTe2與LT-TaTe2中都觀察到了反常的線性磁阻,并通過量子線性磁阻模型進行了合理的解釋,得到兩者的費米面都由比例較大的經(jīng)典色散費米面與比例較小的線性色散費米口袋共同組成的結(jié)論,且線性色散能帶是導(dǎo)致線性磁阻的原因。進一步,我們觀察到了 LT-TaTe2的磁阻在低溫高場下相對于1T'-NbTe2存在更為復(fù)雜的各向異性,說明LT-TaTe2中小費米口袋具有特殊的各向異性。另外我們在兩個晶向上觀察到了磁化強度的量子振蕩,并給出費米面極值截面面積的大小。這些結(jié)果為揭示1T'-NbTe2和LT-TaTe2的費米面結(jié)構(gòu)特征提供了重要信息。其次,我們對Ta2S2C與Ta2Se2C中的電荷密度波進行了表征,在兩者中發(fā)現(xiàn)了調(diào)制周期分別為3~(1/2)×3~(1/2)和7~(1/2)×7~(1/2)的電荷密度波。Ta2 S2C 與 Ta2 Se2C具有獨特的雙金屬層結(jié)構(gòu),在單個層狀單元內(nèi)具有兩層金屬原子。我們首次提出雙金屬層電荷密度波的概念并證實其存在。通過結(jié)構(gòu)解析,我們給出了雙金屬層電荷密度波的構(gòu)型,并指出雙金屬層之間不同的相位差將會導(dǎo)致不同的構(gòu)型。更進一步,我們給出了 Ta2S2-xSexC的完整電子結(jié)構(gòu)相圖,對其超導(dǎo)電性與電荷密度波之間的關(guān)系進行了探究。我們發(fā)現(xiàn)Ta2S2C在0.3 K以上不存在超導(dǎo),而Ta2Se2C是一個Tc71.07的超導(dǎo)體。隨著Se含量x的增加,電荷密度波逐漸受到抑制,并誘發(fā)超導(dǎo),當x～0.8時達到最優(yōu)摻雜,其超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度為4K左右。通過對其臨界磁場以及比熱信息進行測定,得出Ta2S2-xSexC為弱耦合的第二類超導(dǎo)體。最后,我們發(fā)現(xiàn)了新的MAX相材料體系,包括Nb3As2C、Nb3P2C、Ta3P2C、V3As2C共四個新相。與傳統(tǒng)的Mn+1AXn表示的MAX相不同,其分子式可以表達為M3A2X,打破了人們對MAX相的固有認識。其中Nb3As2C為純相。我們通過實驗測定并結(jié)合第一性原理計算,得出M3A2X材料具有優(yōu)異的導(dǎo)電性與力學(xué)性能,Nb3As2C的體積模量實驗測定值為225(5)GPa,處于目前報道的MAX相中的前列。并發(fā)現(xiàn)其電子結(jié)構(gòu)上與傳統(tǒng)MAX相不同,M3A2X不存在載流子補償,其載流子類型主要為電子型,費米面主要由兩個大的開軌道費米面組成,只在K點附近有小部分的空穴型費米面存在。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院物理研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O611
【圖文】：

對三種 VB 族金屬層狀化合物體系進行了研究。首a）中的各向異性量子磁輸運和磁性進行研究，探討其面形貌特征；其次，從過渡族金屬二硫?qū)倩锍霭l(fā)， 族金屬硫碳化物 Ta2S2-xSexC，探究其本征物性以及對雙金屬層的電荷密度波量子態(tài)，并探討電荷密度波的性與電荷密度波之間的關(guān)聯(lián)；最后，探索新的 VB 族金體結(jié)構(gòu)并對其物性進行綜合的表征。四小節(jié)，具體安排如下。要介紹了本文所關(guān)注的兩種過渡族金屬層狀材料體系渡族金屬二硫?qū)倩镆约胺欠兜峦郀柶潓訝罱Y(jié)構(gòu)的 Ma）天然鮑魚殼的 SEM 圖[17]，（b）MAX 相 Ti3SiC2彎曲和扭構(gòu)[18]。

屬二硫?qū)倩铮═ransition metal dichalcognides，簡稱以表達為 MX2，M 為早過渡族金屬（Earlytransition 和 VIB 族金屬元素，如圖 1.2 中彩色標出的過渡族金 過渡族金屬二硫?qū)倩镌胤植迹簣D中彩色方框分別標出可以及三種硫?qū)僭�。其�?Co，Ni 等元素為半彩色表示該系列材以形成層狀結(jié)構(gòu)[21]。

幾種 VB 族金屬層狀化合物的制備與物性表征以為 S，Se 和 Te。根據(jù)不同的元素組成，總共有六十中接近三分之二為層狀化合物。s 具有與石墨相似的層狀結(jié)構(gòu)，使得該類材料在電學(xué)輸運及熱學(xué)等性質(zhì)上存在強的各向異性[19,20]。如圖 1.3（b），可以看到 MoS2的形貌與石墨相近，晶體的層狀特征個層狀單元厚度為 6~7 ，由一層金屬原子與兩層硫?qū)僮优挪汲?X-M-X 的三明治結(jié)構(gòu)，層內(nèi)的 M 與 X 之間。M 與 X 成鍵后 X 原子上沒有懸鍵存在，在層與層之合。

【參考文獻】

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1 趙忠賢,陳立泉,楊乾聲,黃玉珍,陳賡華,唐汝明,劉貴榮,崔長庚,陳烈,王連忠,郭樹權(quán),李山林,畢建清;Ba-Y-Cu氧化物液氮溫區(qū)的超導(dǎo)電性[J];科學(xué)通報;1987年06期

本文編號：2785880