【摘要】：本論文對(duì)幾種VB族金屬層狀化合物進(jìn)行了制備以及物理性質(zhì)的表征。關(guān)注范德瓦爾茲層狀材料體系中的磁輸運(yùn)、電荷密度波與超導(dǎo)電性,以及非范德瓦爾茲層狀MAX相的新材料體系探索與綜合物性表征。本論文獲得的主要研究結(jié)果如下。首先,對(duì)具有電荷密度波特性的VB族層狀材料NbTe2與TaTe2的各向異性磁輸運(yùn)和磁學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了系統(tǒng)的研究,進(jìn)而分析了兩者的費(fèi)米面特征。我們?cè)?T'-NbTe2與LT-TaTe2中都觀察到了反常的線性磁阻,并通過量子線性磁阻模型進(jìn)行了合理的解釋,得到兩者的費(fèi)米面都由比例較大的經(jīng)典色散費(fèi)米面與比例較小的線性色散費(fèi)米口袋共同組成的結(jié)論,且線性色散能帶是導(dǎo)致線性磁阻的原因。進(jìn)一步,我們觀察到了 LT-TaTe2的磁阻在低溫高場(chǎng)下相對(duì)于1T'-NbTe2存在更為復(fù)雜的各向異性,說明LT-TaTe2中小費(fèi)米口袋具有特殊的各向異性。另外我們?cè)趦蓚�(gè)晶向上觀察到了磁化強(qiáng)度的量子振蕩,并給出費(fèi)米面極值截面面積的大小。這些結(jié)果為揭示1T'-NbTe2和LT-TaTe2的費(fèi)米面結(jié)構(gòu)特征提供了重要信息。其次,我們對(duì)Ta2S2C與Ta2Se2C中的電荷密度波進(jìn)行了表征,在兩者中發(fā)現(xiàn)了調(diào)制周期分別為3~(1/2)×3~(1/2)和7~(1/2)×7~(1/2)的電荷密度波。Ta2 S2C 與 Ta2 Se2C具有獨(dú)特的雙金屬層結(jié)構(gòu),在單個(gè)層狀單元內(nèi)具有兩層金屬原子。我們首次提出雙金屬層電荷密度波的概念并證實(shí)其存在。通過結(jié)構(gòu)解析,我們給出了雙金屬層電荷密度波的構(gòu)型,并指出雙金屬層之間不同的相位差將會(huì)導(dǎo)致不同的構(gòu)型。更進(jìn)一步,我們給出了 Ta2S2-xSexC的完整電子結(jié)構(gòu)相圖,對(duì)其超導(dǎo)電性與電荷密度波之間的關(guān)系進(jìn)行了探究。我們發(fā)現(xiàn)Ta2S2C在0.3 K以上不存在超導(dǎo),而Ta2Se2C是一個(gè)Tc71.07的超導(dǎo)體。隨著Se含量x的增加,電荷密度波逐漸受到抑制,并誘發(fā)超導(dǎo),當(dāng)x～0.8時(shí)達(dá)到最優(yōu)摻雜,其超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度為4K左右。通過對(duì)其臨界磁場(chǎng)以及比熱信息進(jìn)行測(cè)定,得出Ta2S2-xSexC為弱耦合的第二類超導(dǎo)體。最后,我們發(fā)現(xiàn)了新的MAX相材料體系,包括Nb3As2C、Nb3P2C、Ta3P2C、V3As2C共四個(gè)新相。與傳統(tǒng)的Mn+1AXn表示的MAX相不同,其分子式可以表達(dá)為M3A2X,打破了人們對(duì)MAX相的固有認(rèn)識(shí)。其中Nb3As2C為純相。我們通過實(shí)驗(yàn)測(cè)定并結(jié)合第一性原理計(jì)算,得出M3A2X材料具有優(yōu)異的導(dǎo)電性與力學(xué)性能,Nb3As2C的體積模量實(shí)驗(yàn)測(cè)定值為225(5)GPa,處于目前報(bào)道的MAX相中的前列。并發(fā)現(xiàn)其電子結(jié)構(gòu)上與傳統(tǒng)MAX相不同,M3A2X不存在載流子補(bǔ)償,其載流子類型主要為電子型,費(fèi)米面主要由兩個(gè)大的開軌道費(fèi)米面組成,只在K點(diǎn)附近有小部分的空穴型費(fèi)米面存在。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院物理研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O611
【圖文】：

對(duì)三種 VB 族金屬層狀化合物體系進(jìn)行了研究。首a）中的各向異性量子磁輸運(yùn)和磁性進(jìn)行研究，探討其面形貌特征；其次，從過渡族金屬二硫?qū)倩锍霭l(fā)， 族金屬硫碳化物 Ta2S2-xSexC，探究其本征物性以及對(duì)雙金屬層的電荷密度波量子態(tài)，并探討電荷密度波的性與電荷密度波之間的關(guān)聯(lián)；最后，探索新的 VB 族金體結(jié)構(gòu)并對(duì)其物性進(jìn)行綜合的表征。四小節(jié)，具體安排如下。要介紹了本文所關(guān)注的兩種過渡族金屬層狀材料體系渡族金屬二硫?qū)倩镆约胺欠兜峦郀柶潓訝罱Y(jié)構(gòu)的 Ma）天然鮑魚殼的 SEM 圖[17]，（b）MAX 相 Ti3SiC2彎曲和扭構(gòu)[18]。

屬二硫?qū)倩铮═ransition metal dichalcognides，簡(jiǎn)稱以表達(dá)為 MX2，M 為早過渡族金屬（Earlytransition 和 VIB 族金屬元素，如圖 1.2 中彩色標(biāo)出的過渡族金 過渡族金屬二硫?qū)倩镌胤植迹簣D中彩色方框分別標(biāo)出可以及三種硫?qū)僭�。其�?Co，Ni 等元素為半彩色表示該系列材以形成層狀結(jié)構(gòu)[21]。

幾種 VB 族金屬層狀化合物的制備與物性表征以為 S，Se 和 Te。根據(jù)不同的元素組成，總共有六十中接近三分之二為層狀化合物。s 具有與石墨相似的層狀結(jié)構(gòu)，使得該類材料在電學(xué)輸運(yùn)及熱學(xué)等性質(zhì)上存在強(qiáng)的各向異性[19,20]。如圖 1.3（b），可以看到 MoS2的形貌與石墨相近，晶體的層狀特征個(gè)層狀單元厚度為 6~7 ，由一層金屬原子與兩層硫?qū)僮优挪汲?X-M-X 的三明治結(jié)構(gòu)，層內(nèi)的 M 與 X 之間。M 與 X 成鍵后 X 原子上沒有懸鍵存在，在層與層之合。

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前1條

1 趙忠賢,陳立泉,楊乾聲,黃玉珍,陳賡華,唐汝明,劉貴榮,崔長(zhǎng)庚,陳烈,王連忠,郭樹權(quán),李山林,畢建清;Ba-Y-Cu氧化物液氮溫區(qū)的超導(dǎo)電性[J];科學(xué)通報(bào);1987年06期

本文編號(hào)：2785880