【摘要】：鈦硅分子篩(TS-1)在以H_2O_2為氧化劑的選擇氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能,受到國內(nèi)外研究者的廣泛關(guān)注。本實(shí)驗(yàn)室前期采用氣溶膠輔助法合成了TS-1分子篩,能有效降低模板劑用量,提高單釜利用率。但所得分子篩尺寸比傳統(tǒng)水熱合成的TS-1較大,因此可能影響其擴(kuò)散性能。為解決這一問題,對氣溶膠輔助合成TS-1分子篩的合成條件進(jìn)行了改進(jìn)。首先通過提高模板劑濃度合成出了更小晶粒尺寸的TS-1;調(diào)節(jié)模板劑用量能夠顯著影響鈦物種分布。當(dāng)模板劑濃度為40wt%,TPAOH/Si O_2≥0.08,可以合成出鈦分布良好、晶粒尺寸為230-270 nm的小晶粒TS-1分子篩。其次,采用TPAOH溶液對上述制得的小晶粒TS-1分子進(jìn)行改性處理,研究TPAOH改性濃度對TS-1結(jié)構(gòu)和催化性能的影響。結(jié)果表明,TPAOH處理后雖然出現(xiàn)了非骨架鈦物種,但分子篩內(nèi)部出現(xiàn)不規(guī)則空穴,顯著改善了其擴(kuò)散性能,使其催化性能得到提高。其中,用于改性的TPAOH溶液濃度為0.04mol/L時,催化丙烯環(huán)氧化反應(yīng)性能最好。最后,在前驅(qū)體溶液中加入CTAB,將介孔結(jié)構(gòu)引入無定型鈦硅氧化物前驅(qū)體粉末,加入模板劑水熱晶化得到納米TS-1分子篩團(tuán)聚體。對合成條件的研究表明:CTAB/SiO_2=0.2時制備的無定型前驅(qū)體具有最佳的介孔有序度,合成的TS-1分子篩形貌均一,團(tuán)聚體尺寸在250nm左右,并具有最大的外比表面積和孔容,顯示出良好的丙烯環(huán)氧化性能。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 于春梅;史廣明;;我國環(huán)氧丙烷生產(chǎn)及發(fā)展趨勢解析[J];石油化工技術(shù)與經(jīng)濟(jì);2015年03期

2 李劍;;環(huán)氧丙烷生產(chǎn)技術(shù)分析與比較[J];合成技術(shù)及應(yīng)用;2011年02期

3 郭楊龍;姚煒;劉曉暉;盧冠忠;;丙烯環(huán)氧化合成環(huán)氧丙烷技術(shù)的研究進(jìn)展[J];石油化工;2008年02期

4 金長子;李鋼;王祥生;王云;馬書啟;;Ti-HMS分子篩的合成、表征及催化性能研究[J];石油學(xué)報(石油加工);2005年06期

5 朱金華,沈偉,徐華龍,周亞明,余承忠,趙東元;水熱一步法合成Ti-SBA-15分子篩及其催化性能研究[J];化學(xué)學(xué)報;2003年02期

6 張義華,王祥生,郭新聞,修金海,劉松;以TiCl_4醇溶液作鈦源在水熱體系中合成鈦硅分子篩TS-1[J];燃料化學(xué)學(xué)報;2000年06期

7 高煥新,曹靜,陸巍然,盧文奎,陳慶齡;丙烯氧化制環(huán)氧丙烷催化劑的合成[J];石油學(xué)報(石油加工);2000年03期

8 ;THE SYNTHESIS OF Ti-ZSM-5 STARTING WITH DE-[B]ZSM-5[J];催化學(xué)報;1997年04期

9 萬穎,盧冠忠;混合模板劑合成鈦硅分子篩[J];華東理工大學(xué)學(xué)報;1997年02期

10 陳國輝，夏清華，高滋;不同來源的鈦硅沸石的孔結(jié)構(gòu)、酸性和催化性能[J];高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報;1996年09期

本文編號：2774970