【摘要】：環(huán)境污染、疾病傳染和食品安全等重大問(wèn)題與人們生活密切相關(guān),所以備受人們關(guān)注。其中,重金屬污染日益嚴(yán)重,其毒性較大且難以除去,對(duì)人們的健康造成嚴(yán)重威脅。因此,對(duì)種類繁多的金屬離子的區(qū)分識(shí)別和高通量檢測(cè)顯得尤為重要。具有交互響應(yīng)性的熒光傳感器陣列,被廣泛應(yīng)用于金屬離子的區(qū)分識(shí)別。兩親性表面活性劑能在水溶液中自組裝形成各種聚集體,提供疏水空腔來(lái)增溶各種疏水性物質(zhì),故其被廣泛應(yīng)用于熒光傳感器的制備。此外,表面活性劑組裝體對(duì)熒光探針?lè)肿拥墓馕锢硇再|(zhì)和傳感性能都具有良好的調(diào)控作用,因此其在構(gòu)建熒光傳感器中具有多種優(yōu)勢(shì)。多單元傳感器陣列常常存在樣品消耗量大、數(shù)據(jù)采集復(fù)雜、處理過(guò)程繁瑣等缺點(diǎn),而發(fā)展交互響應(yīng)性的單一型熒光傳感器既能實(shí)現(xiàn)區(qū)分識(shí)別,又能避免上述問(wèn)題。因此,本論文發(fā)展了基于表面活性劑聚集體調(diào)控作用的區(qū)分識(shí)別型單一熒光傳感器,用于對(duì)金屬離子的區(qū)分識(shí)別和相關(guān)實(shí)際樣品的測(cè)定。第一部分工作將具有多波長(zhǎng)發(fā)射、熒光量子產(chǎn)率高、對(duì)微環(huán)境敏感的熒光基團(tuán)芘與金屬離子受體二(2-甲基吡啶)胺基團(tuán)通過(guò)柔性連接臂連接,合成了含受體結(jié)構(gòu)的熒光探針�？疾炝岁庪x子表面活性劑SDS對(duì)其光物理性質(zhì)的調(diào)控作用,構(gòu)建了具有多發(fā)射帶的二元熒光傳感體系,實(shí)現(xiàn)了對(duì)13種被測(cè)金屬離子Mg2+、A13+、Ca2+、Cr3+、Fe3+、Co2+、Ni2+、Cu2+、Zn2+、Cd2+、Ba2+、Hg2+和 Pb2+的多波長(zhǎng)交互響應(yīng)。采集不同波長(zhǎng)處的熒光響應(yīng)信號(hào),可形成針對(duì)被測(cè)金屬離子的指紋識(shí)別圖譜,通過(guò)PCA數(shù)據(jù)處理實(shí)現(xiàn)了對(duì)13種金屬離子的區(qū)分識(shí)別。該傳感器還可應(yīng)用于對(duì)純凈水和礦泉水的區(qū)分,以及對(duì)不同品牌礦泉水的區(qū)分識(shí)別。通過(guò)核磁滴定實(shí)驗(yàn)、對(duì)照化合物傳感檢測(cè)以及時(shí)間分辨熒光光譜測(cè)試發(fā)現(xiàn),傳感體系的交互響應(yīng)性是由二(2-甲基吡啶)胺基團(tuán)對(duì)金屬離子的結(jié)合作用和SDS聚集體對(duì)探針的光物理性質(zhì)調(diào)控作用的協(xié)同效應(yīng)實(shí)現(xiàn)的。第二部分工作是基于第一部分工作的設(shè)計(jì)思路,即利用分析物受體和表面活性劑調(diào)控的協(xié)同作用來(lái)實(shí)現(xiàn)對(duì)更多種類金屬離子的區(qū)分識(shí)別和對(duì)檢測(cè)環(huán)境更為復(fù)雜的樣品的實(shí)際應(yīng)用。此工作中,引入與金屬離子作用更強(qiáng)且具有多齒金屬離子螯合配體的基團(tuán)作為受體與熒光報(bào)告基團(tuán)芘用柔性連接臂相連,制備新型熒光探針。我們將考察陰離子表面活性劑對(duì)其光物理性質(zhì)的調(diào)控作用,選擇能使探針產(chǎn)生豐富熒光信號(hào)的表面活性劑與探針組裝,構(gòu)建單一熒光傳感器,以期實(shí)現(xiàn)對(duì)更多金屬離子的區(qū)分識(shí)別,并進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)其在人體血清以及地表水如河流、湖泊等復(fù)雜環(huán)境中對(duì)金屬離子的實(shí)際檢測(cè)。
【學(xué)位授予單位】：陜西師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O657.3
【圖文】：

Ａｎ邋ａｒｒａｙ邋ｗｉｔｈ逡逑ｍｕｌｔｉｐｌｅ邋ｒｅｃｅｐｔｏｒｓ逡逑圖１－１邋（ａ）單一分析物傳感示意圖；（ｂ）多受體的傳感陣列示意圖逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１－１邋Ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｓｉｎｇｌｅ邋ａｎａｌｙｔｅ邋ｓｅｎｓｉｎｇ邋（ａ）；逡逑ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ邋ｓｅｎｓｉｎｇ邋ｕｓｉｎｇ邋ｍｕｌｔｉｐｌｅ邋ｒｅｃｅｐｔｏｒｓ邋（ｂ）逡逑近年來(lái)，兩親性表面活性劑由于其特殊的結(jié)構(gòu)和組裝行為而被廣泛應(yīng)用于熒逡逑光傳感器的構(gòu)建［２７＿２９］。其分子結(jié)構(gòu)主要具有以下特點(diǎn)：１）分子由親水基和親油基逡逑構(gòu)成，在水溶液中可以自組裝形成各種兩親分子聚集體，如膠束、囊泡等。這些逡逑聚集體具有疏水性內(nèi)腔，可以增溶各種疏水性物質(zhì)因此，表面活性劑聚集體逡逑可以通過(guò)增溶各種疏水性熒光探針來(lái)構(gòu)建熒光傳感器，來(lái)實(shí)現(xiàn)疏水性探針在水溶逡逑液中的傳感應(yīng)用；２）離子型表面活性劑聚集體的表面具有較高的電荷濃度，可以逡逑和帶相反電荷的離子型分析物發(fā)生靜電富集作用［３（）１。因此，離子型表面活性劑聚逡逑集體還可作為熒光傳感器的受體，用于檢測(cè)帶有相反電荷的分析物的檢測(cè)；３）表逡逑面活性劑聚集體的動(dòng)態(tài)平衡結(jié)構(gòu)

邐？．ｔｄ？ｗ邐＇，＿＿＿＂邋ｉ“＿ｒ？Ａｗｆｔｎ邋４？ｗｍ４逡逑圖１－３邋（ａ）雙咪唑攑鹽修飾的雙芘衍生物ＳＩ、Ｓ２、Ｓ３；邋（ｂ）鑭系金屬離子誘導(dǎo)ＳＤＳ聚集體逡逑中陽(yáng)離子雙芘熒光探針的熒光變化的示意圖逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１－３邋（ａ）邋Ｂｉｓｐｙｒｅｎｅ邋ｄｅｒｉｖａｔｉｖｅｓ邋ＳＩ－Ｓ３邋ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ邋ｔｗｏ邋ｉｍｉｄａｚｏｌｉｕｍ邋ｕｎｉｔｓ，邋（ｂ）邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ逡逑ｃａｒｔｏｏｎ邋ｔｏ邋ｉｌｌｕｓｔｒａｔｅ邋ｔｈｅ邋ｐｏｓｓｉｂｌｅ邋ｍｅｃｈａｎｉｓｍ邋ｏｆ邋Ｌｎ３邋ｉｏｎｓ邋ｉｎｄｕｃｉｎｇ邋ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｃｅ邋ｖａｒｉａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｔｈｅ逡逑ｃａｔｉｏｎｉｃ邋ｂｉｓｐｙｒｅｎｅ邋ｆｌｕｏｒｏｐｈｏｒｅｓ邋ｉｎ邋ＳＤＳ邋ａｓｓｅｍｂｌｉｅｓ逡逑ｔ邋ｏ邋＊－？邐Ｎｄ邐．邋ｉ？邐邐二逡逑Ｐｒ＂邋Ｉ邐？？0＞邋ｒ，邐。：Ｓ逡逑Ｈｓ：邋ＭｏＭｏｍｃｒ邐Ｌ邐■0？邋＿邐＼邋．１逡逑？”？邋＿｜！0＇ｌｏ？ｏｍｃｒ邐？邐＼Ｊ逡逑ＥｔｒｉｎＫｒ邐ｉ邐４３．逡逑Ｓ２邋Ｅｔｃｉａｒｒ邐Ｕ邐邐ｉ邐ｉ邐ｉ邐．邐ｉ邐ｉ邐ｉ邐ｉ邐逡逑ＱｓｊＦ％ｃｌ－，ｒ邐■？■0

邐Ｍ邐。方逡逑圖１－４邋（ａ）邋ＳＩ、Ｓ２、Ｓ３的ｍｏｎｏｍｅｒ和ｅｘｃｉｍｅｒ信號(hào)對(duì)鑭系金屬離子產(chǎn)生交互響應(yīng)的指紋識(shí)逡逑別圖譜；（ｂ）邋ＳＤＳ水溶液中不同濃度鑭系金屬離子的二維ＰＣＡ區(qū)分圖逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１－４邋（ａ）邋Ｒｅｃｏｇｎｉｔｉｏｎ邋ｐａｔｔｅｒｎｓ邋ｆｏｒ邋ｌａｎｔｈａｎｉｄｅ邋ｉｏｎｓ邋（５０邋＼ｉＭ）邋ｂｙ邋ｃｏｌｌｅｃｔｉｎｇ邋ｌｏｇａｒｉｔｈｍ邋ｄａｔａ邋ｏｆ逡逑ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｃｅ邋ｖａｒｉａｔｉｏｎｓ邋ｏｆ邋ＳＩ－Ｓ３邋ａｔ邋ｓｅｌｅｃｔｅｄ邋ｍｏｎｏｍｅｒ邋ａｎｄ邋ｅｘｃｉｍｅｒ邋ｗａｖｅｌｅｎｇｔｈｓ邋ｉｎ邋ＳＤＳ邋ａｑｕｅｏｕｓ逡逑ｓｏｌｕｔｉｏｎ邋（［ＳＩ］邋＝邋［Ｓ２］邋＝邋［Ｓ３］邋＝邋１．０邋ｊｉＭ；邋［ＳＤＳ］邋＝邋４．０邋ｍＭ；邋Ａｅｘ邋＝邋３４５邋ｎｍ）．邋（ｂ）邋Ｔｗｏ－ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌ邋ＰＣＡ逡逑ｓｃｏｒｅ邋ｐｌｏｔ邋ｆｏｒ邋ａｎ邋ａｒｒａｙ邋ｏｆ邋Ｓ１－Ｓ３／ＳＤＳ邋ｓｅｎｓｏｒ邋ｓｙｓｔｅｍｓ邋ｄｉｓｃｒｉｍｉｎａｔｉｎｇ邋ｌａｎｔｈａｎｉｄｅ邋ｉｏｎｓ邋ｉｎ邋ａｑｕｅｏｕｓ逡逑ｓｏｌｕｔｉｏｎ邋ａｔ邋ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ邋ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓ邋（［ＳＩ］邋＝邋［Ｓ２］邋＝邋［Ｓ３］邋＝邋１．０邋［ＳＤＳ］邋＝４．０邋ｍＭ；邋［Ｌｎ３邋］邋＝邋５．０，邋１０，逡逑１５，邋２０，３０，邋ａｎｄ邋４０邋＾ｉＭ）逡逑１．２．２爆炸物分子檢測(cè)逡逑硝基爆炸物通常用于軍事和恐怖主義活動(dòng)中，例如ＴＮＴ、ＲＤＸ以及ＨＭＸ通逡逑常與一些犯罪活動(dòng)或未爆地雷的存在指令有直接關(guān)系［５２］。因此，對(duì)硝基類爆炸物逡逑的檢測(cè)日益受到關(guān)注。大多數(shù)硝基類爆炸物是缺電子結(jié)構(gòu)

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本文編號(hào)：2774482