【摘要】：伯酰胺是一類重要的結(jié)構(gòu)單元,其廣泛存在于農(nóng)藥、天然產(chǎn)物、醫(yī)藥和功能材料中。其中,支鏈伯酰胺作為酰胺的一種,具有很好的應(yīng)用前景,也可作為各種有機轉(zhuǎn)化的前體,尤其是α,β-不飽和伯酰胺。因此,如何高效經(jīng)濟地合成α,β-不飽和伯酰胺對于不同復(fù)雜含酰胺結(jié)構(gòu)單元的分子的發(fā)現(xiàn)和合成具有至關(guān)重要的作用。近半個世紀中,人們發(fā)展了很多構(gòu)建酰胺的方法從簡單原料出發(fā)。在這些方法中,過渡金屬催化的不飽和烴和胺的羰基化胺化反應(yīng)是合成酰胺最直接和原子利用率最高的方法。除去已經(jīng)有很多關(guān)于炔烴的氫胺羰基化反應(yīng)的報道,還存在許多重要的研究挑戰(zhàn)和問題,例如苛刻的反應(yīng)條件,不盡人意的反應(yīng)選擇性,并且大部分都是使用一級胺或者二級胺作為底物。到目前為止,很少有例子合成α,β-不飽和伯酰胺,其中大部分都是傳統(tǒng)的從腈類或酰氯出發(fā)的當(dāng)量反應(yīng),從而導(dǎo)致大量的浪費。因此,人們急需一個高效經(jīng)濟的催化方法來合成α,β-不飽和伯酰胺。本文我們以5 mol%的Pd(PPh_3)_4和6 mol%的DPEphos為催化劑,150 mol%氯化銨作為胺源,在20 atm的CO和80 ~oC的條件下,以最高92%的產(chǎn)率獲得支鏈伯酰胺,區(qū)域選擇性也高達20:1(B:L20:1)。該反應(yīng)反應(yīng)條件溫和,底物適用性好,胺源經(jīng)濟易得,具有較好的應(yīng)用前景。
【學(xué)位授予單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O621.251

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本文編號：2770440