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蓮房高聚體原花青素催化降解工藝研究

發(fā)布時間:2020-07-12 20:15
【摘要】:資料記載,蓮房內(nèi)含有大量原花青素成分,其高效的抗氧化性和藥理活性,能夠清除人體自由基,抵抗癌癥。將蓮房中的原花青素進行提取及分離可以實現(xiàn)廢棄物蓮房的深入利用,同時也避免了環(huán)境污染。原花青素按聚合度劃分,可分為低聚體原花青素和高聚體原花青素。研究表明,原花青素的生物活性與聚合度呈現(xiàn)出負相關性關系,低聚體原花青素(2≤平均聚合度≤5)的生物活性較高,其中二聚體的最高。蓮房中原花青素以高聚體(平均聚合度5)為主。為提高原花青素的利用效率,試圖將高聚體降解為低聚體。近年來,此方面的研究逐漸引起重視。本論文完成的研究內(nèi)容概括如下:1.采用溶劑法提取蓮房原花青素,然后應用有機萃取法按照聚合度進行分級。參照改良香草醛法,實驗測定標準曲線,用以測定產(chǎn)物的平均聚合度。結(jié)果表明,蓮房中原花青素的提取率為7.33%,其中高聚體原花青素質(zhì)量占93.45%,低聚體原花青素質(zhì)量占6.55%;分別測定其聚合度,粗提液中原花青素的平均聚合度為5.28,其中高聚體的平均聚合度為5.95,低聚體的平均聚合度為4.66。2.篩選出亞硫酸作為酸降解劑,降解高聚體原花青素。在單因素實驗的基礎上,設計正交試驗與驗證試驗,確定適宜工藝條件為:酸用量7.5 mL/5 mL,反應溫度80℃,反應時間50 min。此條件下,樣品的平均聚合度從5.95降到3.04。影響因素中,反應溫度的影響最大,其次是酸用量,反應時間的影響不明顯。3.首次提出采用固體酸催化降解高聚體原花青素的思路。制備了性能優(yōu)良的SO_4~(2-)/Ti O_2固體酸催化劑,然后采用該固體酸催化劑降解蓮房中高聚體原花青素,并研究單因素變量對降解反應的影響。在此基礎上,設計正交試驗與驗證試驗,確定適宜的降解工藝條件為:2 mol/L H_2SO_4負載在P 25 TiO_2上制備的SO_4~(2-)/TiO_2固體酸作為催化劑,酸用量0.04 g/10 mL,反應溫度70℃,反應時間60 min。該條件下,樣品的平均聚合度從5.95降為2.31。因素影響的重要性順序為:反應溫度固體酸用量反應時間。通過FT-IR、BET分析表征了所制備固體酸催化劑的性能;降解實驗的結(jié)果通過紫外光譜、凝膠色譜再次證明。與現(xiàn)有相關文獻資料中降解結(jié)果相比,該固體酸催化降解率相對較高,同時降解原花青素的平均聚合度也達到活性最高的二聚體。4.初探固體酸的催化降解機理。為了增加低聚體原花青素的收率,實現(xiàn)固體酸催化劑的再生,對反應后固體酸催化劑上原花青素的脫附問題進行了實驗研究。原花青素的固體酸催化降解反應符合L-H一級反應動力學方程,相關性好。70℃(適宜降解溫度)時,動力學方程為ln(C_0/C_t)=0.0066 t+0.2420。對于吸附在固體酸催化劑上的原花青素,采用70%的乙醇溶液作為脫附劑,水浴攪拌,溫度50℃,時間1 h。通過此方法,低聚體原花青素的總收率可達到88.86%。
【學位授予單位】:鄭州大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2018
【分類號】:O636
【圖文】:

蓮房,原花青素


圖 1.1 新鮮蓮房 圖 1.2 干燥蓮房Fig.1.1 The fresh lotus seed pod Fig.1.2 The dry lotus seed pod 原花青素的性質(zhì)原花青素(Proanthocyanidins,簡稱 PC)是一種抗氧化劑。經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)前世界上清除人體自由基最有效的天然產(chǎn)物。原花青素具有極好的抗,可以從葡萄籽或者其它深色植物中提取得到。其提取物外形為紅棕易溶于水和有機溶劑。原花青素包括原花青素單體和原花青素聚合物。原花青素單體主要為,黃烷-3,4-二醇等分子,具體結(jié)構見圖 1.3 和 1.4。結(jié)構最簡單的原花茶素(catechin)、表兒茶素(EC)和兩者縮合而成的二聚體,如表兒子酸酯(ECG)等,其中結(jié)構最簡單、活性最強的是兒茶素。兒茶素通過 C4-C8 鍵(A 型)或 C4-C6 鍵(B 型)相連,脫氫縮合形成多聚體包括不同分子量的聚合物以及相同聚合度的同分異構體,如圖 1.5 所

蓮房,原花青素


圖 1.1 新鮮蓮房 圖 1.2 干燥蓮房Fig.1.1 The fresh lotus seed pod Fig.1.2 The dry lotus seed pod 原花青素的性質(zhì)原花青素(Proanthocyanidins,簡稱 PC)是一種抗氧化劑。經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)前世界上清除人體自由基最有效的天然產(chǎn)物。原花青素具有極好的抗,可以從葡萄籽或者其它深色植物中提取得到。其提取物外形為紅棕易溶于水和有機溶劑。原花青素包括原花青素單體和原花青素聚合物。原花青素單體主要為,黃烷-3,4-二醇等分子,具體結(jié)構見圖 1.3 和 1.4。結(jié)構最簡單的原花茶素(catechin)、表兒茶素(EC)和兩者縮合而成的二聚體,如表兒子酸酯(ECG)等,其中結(jié)構最簡單、活性最強的是兒茶素。兒茶素通過 C4-C8 鍵(A 型)或 C4-C6 鍵(B 型)相連,脫氫縮合形成多聚體包括不同分子量的聚合物以及相同聚合度的同分異構體,如圖 1.5 所

固體酸催化劑,催化降解,原花青素,降解反應


化劑、50 ℃下進行水浴降解反應 1 h,抽濾截留得到吸附化劑,那么透過溶液則為原花青素低聚體降解液。原料高聚體原花青素分析原料稀釋 200 倍,采用紫外分光光度計測定高聚體原花濃度,進而計算得出其平均聚合度及質(zhì)量。表 5.2 高聚體原花青素原料分析Table.5.2 Analysis of raw polymer procyanidins參數(shù) 數(shù)值平均聚合度 DP 5.95聚體原花青素質(zhì)量 m/g 0.0264青素吸附的結(jié)果與討論果顯示,降解反應后與降解反應前相比,固體酸催化劑,見圖 5.8。將降解反應前后原花青素的吸附數(shù)據(jù)列表,

【參考文獻】

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本文編號:2752441

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