【摘要】：聚合物晶體材料的形變過(guò)程與相應(yīng)的機(jī)理是高分子物理中一個(gè)重要的研究主題。針對(duì)該主題的相關(guān)研究對(duì)高性能聚合物晶體材料的設(shè)計(jì)與開(kāi)發(fā)有重要的指導(dǎo)意義�？蒲腥藛T發(fā)現(xiàn)納米尺度的聚合物片晶的穩(wěn)定性對(duì)聚合物材料的性質(zhì)有著決定性的影響。然而受限于研究手段,以往人們都在宏觀或者介觀尺度上研究聚合物晶體材料結(jié)構(gòu)和形態(tài)的變化。聚合物分子的鏈結(jié)構(gòu)、晶體厚度、晶體內(nèi)部的鏈構(gòu)象以及外部的微環(huán)境在分子水平上對(duì)聚合物片晶力學(xué)響應(yīng)的影響依舊未知。單分子力譜技術(shù)的出現(xiàn)使得直接在單分子水平研究聚合物片晶的力致解鏈成為可能。本論文將原子力顯微鏡的成像功能與單分子力譜技術(shù)相結(jié)合,研究聚合物單晶中單個(gè)鏈的解折疊過(guò)程、影響因素及相應(yīng)的機(jī)理。論文主要包括以下內(nèi)容:一、揭示末端基團(tuán)影響聚氧乙烯單晶力致解鏈過(guò)程的本質(zhì)。我們利用基于原子力顯微鏡的單分子力譜技術(shù),對(duì)帶有不同末端基團(tuán)的聚氧乙烯單晶進(jìn)行力致解鏈操作。結(jié)果表明末端基團(tuán)會(huì)對(duì)聚氧乙烯單晶力致解鏈的過(guò)程產(chǎn)生影響,并且是影響特定數(shù)目的晶桿。進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)表明,末端基團(tuán)很有可能是通過(guò)單晶表面的鏈環(huán)在同一個(gè)聚氧乙烯分子鏈內(nèi)部傳遞影響。末端基團(tuán)處于晶體上表面抑或是下表面也會(huì)影響單晶力致解鏈的力值。二、研究偶聯(lián)基團(tuán)對(duì)聚氧乙烯單晶力致解鏈的影響,進(jìn)而實(shí)現(xiàn)力致解鏈行為的有效調(diào)控。我們利用二異氰酸酯與聚氧乙烯反應(yīng)制備含有不同偶聯(lián)基團(tuán)的聚合物鏈,并通過(guò)稀溶液自晶種法培養(yǎng)成單晶。利用單分子力譜技術(shù)研究聚合物單晶力致解鏈的過(guò)程,我們發(fā)現(xiàn)對(duì)于給定的偶聯(lián)基團(tuán)其影響特定數(shù)目晶桿的解鏈行為,因而調(diào)整偶聯(lián)基團(tuán)的間距可以有效地調(diào)整受影響晶桿的比例。改變偶聯(lián)基團(tuán)的尺寸可以調(diào)節(jié)解鏈所需的力值與能量。引入一個(gè)長(zhǎng)的無(wú)定形嵌段,可以顯著提升單晶力致解鏈所需的力值。三、建立聚合物單晶中鏈構(gòu)象與單分子力學(xué)性質(zhì)的關(guān)聯(lián)。利用單分子力譜技術(shù)對(duì)鋸齒形構(gòu)象的聚己內(nèi)酯單晶與螺旋構(gòu)象的聚左旋乳酸單晶進(jìn)行力致解鏈操縱,并結(jié)合單晶的晶胞參數(shù)與鏈內(nèi)基團(tuán)排布分析力致解鏈的過(guò)程。結(jié)果表明,鋸齒構(gòu)象的聚己內(nèi)酯單晶,其鏈間分子相互作用比較強(qiáng),力致解鏈過(guò)程是以粘滑運(yùn)動(dòng)為主;螺旋構(gòu)象的聚左旋乳酸單晶,其鏈間分子作用比較弱,力致解鏈過(guò)程是以平滑運(yùn)動(dòng)為主。四、建立在氣相環(huán)境進(jìn)行單分子力譜的方法。利用氣相單分子力譜方法對(duì)聚氧乙烯單晶的力致解鏈進(jìn)行研究,并與液相中的力致解鏈進(jìn)行對(duì)比。我們發(fā)現(xiàn)聚氧乙烯單晶在氣相環(huán)境中力學(xué)穩(wěn)定性與解鏈能壘都有提升。并且,氣相環(huán)境有利于單分子力譜技術(shù)擴(kuò)展拉伸速率范圍,提升力精度。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：O631

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