【摘要】：陽極材料的性能是影響電催化氧化技術(shù)在水處理領(lǐng)域應(yīng)用的關(guān)鍵因素之一。為此,本論文以鈦基二氧化鈦納米管陣列(Ti/TNTs)為陽極的基體材料,對電極進(jìn)行摻雜改性,研究了摻雜改性對電極性能的影響,具體研究如下:采用陽極氧化法制備了鈦基二氧化鈦納米管陣列,考察了pH值、氧化電壓、溫度等幾種因素對TiO_2納米管(TNTs)形貌的影響。采用均勻?qū)嶒灥姆椒▽τ绊慣NTs形成的幾種參數(shù)進(jìn)行了優(yōu)化。研究結(jié)果表明,當(dāng)氧化電壓為35V、氧化時間2.5h、電解液組成為0.85wt%NH_4F+3vol%H_2O、初始pH=9時,在金屬鈦上形成的TNTs管長最長,管徑大小均勻,排列有序,且在該條件下制備的Ti/TNTs發(fā)揮出了最佳的電催化氧化能力,在10mA/cm~2的電流密度下,180min對目標(biāo)污染物亞甲基藍(lán)(MB)的去除率達(dá)64.1%。以上述最優(yōu)條件制備的Ti/TNTs為陽極的基體材料,層層涂覆SbCl_3-SnCl_4水凝膠溶液和石墨烯前驅(qū)體溶液,通過高溫快速揮發(fā)溶劑來構(gòu)造石墨烯-凝膠骨架結(jié)構(gòu),組裝石墨烯-水凝膠改性的Ti/TNTs-Sb-SnO_2電極(Ti/TNTs-Sb-SnO_2-rGO),研究石墨烯(rGO)的引入對電極性能及形貌的影響。結(jié)果顯示該電極與未引入石墨烯的Ti/TNTs-Sb-SnO_2電極相比導(dǎo)電性能明顯增加。石墨烯作為支撐結(jié)構(gòu)有效減緩了顆粒的聚集現(xiàn)象,且顆粒尺寸較小,電極表面晶粒呈簇狀分布。在催化性能和穩(wěn)定性方面Ti/TNTs-Sb-SnO_2-rGO電極均有優(yōu)異表現(xiàn),rGO的引入顯著提高了電極的析氧電位(2.1V)、實驗室加速壽命(9h)和電催化性能,在電催化降解亞甲基藍(lán)實驗中,60min MB去除率達(dá)到97%,電流效率達(dá)31%。制備了稀土元素La和Sb共摻雜改性的Ti/TNTs-La_xSb_(1-x)-SnO_2-rGO電極,分析了La的不同摻雜量對該電極性能的影響。研究結(jié)果表明,La/Sb摩爾百分比為La_(20)Sb_(80)時所制備的Ti/TNTs-La_(20)Sb_(80)-SnO_2-rGO電極發(fā)揮了最佳的La、Sb協(xié)同效應(yīng)。該電極析氧電位約2.5V,電極催化活性和穩(wěn)定性能最佳。另外,研究了亞甲基藍(lán)初始濃度、溶液初始pH值、溫度和電流密度等幾種因素對Ti/TNTs-La_(20)Sb_(80)-SnO_2-rGO電極催化性能的影響。實驗結(jié)果顯示,該電極降解亞甲基藍(lán)的最佳工藝條件為:亞甲基藍(lán)初始濃度為10mg/L、pH=9、反應(yīng)溫度為20℃、電流密度為5mA/cm~2,降解60min對亞甲基藍(lán)去除率達(dá)100%。
【學(xué)位授予單位】：蘇州科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O646.54;O643.32
【圖文】：

圖 1.1 三種 TiO2同質(zhì)異相體的結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1.1 Schematic drawing of polymorphs of TiO2子-空穴復(fù)合速率影響 TiO2催化劑的催化性能以外，還有很劑的性能產(chǎn)生影響，關(guān)于這方面的報道很多，但是由于缺乏的實驗條件等，得出的結(jié)論存在較大差異[37-39]。但通過對前結(jié)出一些一般性的結(jié)論。素：（1）TiO2的晶粒尺寸：一般認(rèn)為當(dāng)晶粒尺寸足夠小時會米尺寸的 TiO2催化劑具有量子尺寸效應(yīng)，電荷遷移速率更快劑的催化性能[40]。但是固定態(tài) TiO2催化劑會由于晶粒過于晶界是電子-空穴復(fù)合中心，晶界增多易增加電子-空穴復(fù)合影響導(dǎo)電性能的因素之一[41]。因此如何協(xié)調(diào)兩者，尋得一個全面的研究。iO2的比表面積：比表面積越大能提供的反應(yīng)活性位點也就越也使得材料吸附能力增強(qiáng)，有助于有機(jī)物吸附到電極表面化劑常見三種維度結(jié)構(gòu)，包括零維的納米顆粒[42-44]；一維的

減小復(fù)合幾率；第三種是將不同帶隙寬度的半導(dǎo)復(fù)合半導(dǎo)體。貴金屬沉積金屬沉積能夠引起載流子由半導(dǎo)體向金屬遷移，一的功函數(shù)，換言之金屬的費米能級要低于半導(dǎo)體的子和空穴遷移。電子從費米能級高的向費米能級低導(dǎo)體遷移到貴金屬上，使得負(fù)電荷聚集在貴金屬端而形成肖特基勢壘（Schottky barrier）[50]。電子在獲，使得光生空穴得以在材料內(nèi)自由移動，如圖 1空穴有效分離，有利于催化劑催化性能的提高。目t[51、52]、Ag[53]、Au[54]、Ru[55]、Ir[56]、Pd[57]等。Ye 沉積 Pd 量子點，TiO2和 Pd 之間形成 Schottky 淺勢米管催化劑表現(xiàn)出活躍的光電催化活性。

【參考文獻(xiàn)】

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1 馬清;陳建軍;符冬菊;李冬霜;葉利強(qiáng);張維麗;劉紹軍;;陽極氧化制備TiO_2納米管陣列的可控相轉(zhuǎn)變及表征[J];中國有色金屬學(xué)報;2015年02期

2 厲炯慧;黃新文;葉敏;吳思涵;;La摻雜SnO_2/Ti電極電催化降解鄰硝基苯酚[J];環(huán)境污染與防治;2009年08期

3 馮玉杰;丁海洋;張文軍;;CV和Tafel曲線對稀土摻雜Ti/SnO_2-Sb電極電催化性能研究[J];材料科學(xué)與工藝;2009年02期

4 管東升;方海濤;逯好峰;孫濤;李峰;劉敏;;陽極氧化TiO_2納米管陣列的制備與摻雜[J];化學(xué)進(jìn)展;2008年12期

5 孫嵐;李靜;莊惠芳;賴躍坤;王成林;林昌健;;TiO_2納米管陣列的制備、改性及其應(yīng)用研究進(jìn)展[J];無機(jī)化學(xué)學(xué)報;2007年11期

6 井立強(qiáng);周強(qiáng);王百齊;辛柏福;付宏剛;蔡偉民;;表面修飾Ru的TiO_2納米粒子的表征及其光催化活性[J];哈爾濱工業(yè)大學(xué)學(xué)報;2005年11期

7 丁碩,劉玉龍,蕭季駒;不同晶粒尺寸SnO_2納米粒子的拉曼光譜研究[J];物理學(xué)報;2005年09期

8 劉海萍,李寧,周德瑞,周育紅,黎德育;摻銻二氧化錫多孔鈦陽極對苯酚的催化氧化[J];環(huán)境科學(xué)學(xué)報;2005年08期

9 張云山,李日揚(yáng),吳淮,李紅;電生羥基自由基在有機(jī)廢水處理中的應(yīng)用[J];化工時刊;2005年06期

10 賴躍坤,孫嵐,左娟,林昌健;氧化鈦納米管陣列制備及形成機(jī)理[J];物理化學(xué)學(xué)報;2004年09期

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1 梁金生;金宗哲;王靜;;稀土/納米TiO_2的表面電子結(jié)構(gòu)[A];2000'全國光催化學(xué)術(shù)會議論文集[C];2000年

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1 秦艷艷;納米貴金屬/半導(dǎo)體材料對砷（Ⅲ）的光/電催化轉(zhuǎn)化研究[D];中國地質(zhì)大學(xué);2016年

本文編號：2742605