【摘要】：陽(yáng)極材料的性能是影響電催化氧化技術(shù)在水處理領(lǐng)域應(yīng)用的關(guān)鍵因素之一。為此,本論文以鈦基二氧化鈦納米管陣列(Ti/TNTs)為陽(yáng)極的基體材料,對(duì)電極進(jìn)行摻雜改性,研究了摻雜改性對(duì)電極性能的影響,具體研究如下:采用陽(yáng)極氧化法制備了鈦基二氧化鈦納米管陣列,考察了pH值、氧化電壓、溫度等幾種因素對(duì)TiO_2納米管(TNTs)形貌的影響。采用均勻?qū)嶒?yàn)的方法對(duì)影響TNTs形成的幾種參數(shù)進(jìn)行了優(yōu)化。研究結(jié)果表明,當(dāng)氧化電壓為35V、氧化時(shí)間2.5h、電解液組成為0.85wt%NH_4F+3vol%H_2O、初始pH=9時(shí),在金屬鈦上形成的TNTs管長(zhǎng)最長(zhǎng),管徑大小均勻,排列有序,且在該條件下制備的Ti/TNTs發(fā)揮出了最佳的電催化氧化能力,在10mA/cm~2的電流密度下,180min對(duì)目標(biāo)污染物亞甲基藍(lán)(MB)的去除率達(dá)64.1%。以上述最優(yōu)條件制備的Ti/TNTs為陽(yáng)極的基體材料,層層涂覆SbCl_3-SnCl_4水凝膠溶液和石墨烯前驅(qū)體溶液,通過(guò)高溫快速揮發(fā)溶劑來(lái)構(gòu)造石墨烯-凝膠骨架結(jié)構(gòu),組裝石墨烯-水凝膠改性的Ti/TNTs-Sb-SnO_2電極(Ti/TNTs-Sb-SnO_2-rGO),研究石墨烯(rGO)的引入對(duì)電極性能及形貌的影響。結(jié)果顯示該電極與未引入石墨烯的Ti/TNTs-Sb-SnO_2電極相比導(dǎo)電性能明顯增加。石墨烯作為支撐結(jié)構(gòu)有效減緩了顆粒的聚集現(xiàn)象,且顆粒尺寸較小,電極表面晶粒呈簇狀分布。在催化性能和穩(wěn)定性方面Ti/TNTs-Sb-SnO_2-rGO電極均有優(yōu)異表現(xiàn),rGO的引入顯著提高了電極的析氧電位(2.1V)、實(shí)驗(yàn)室加速壽命(9h)和電催化性能,在電催化降解亞甲基藍(lán)實(shí)驗(yàn)中,60min MB去除率達(dá)到97%,電流效率達(dá)31%。制備了稀土元素La和Sb共摻雜改性的Ti/TNTs-La_xSb_(1-x)-SnO_2-rGO電極,分析了La的不同摻雜量對(duì)該電極性能的影響。研究結(jié)果表明,La/Sb摩爾百分比為L(zhǎng)a_(20)Sb_(80)時(shí)所制備的Ti/TNTs-La_(20)Sb_(80)-SnO_2-rGO電極發(fā)揮了最佳的La、Sb協(xié)同效應(yīng)。該電極析氧電位約2.5V,電極催化活性和穩(wěn)定性能最佳。另外,研究了亞甲基藍(lán)初始濃度、溶液初始pH值、溫度和電流密度等幾種因素對(duì)Ti/TNTs-La_(20)Sb_(80)-SnO_2-rGO電極催化性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,該電極降解亞甲基藍(lán)的最佳工藝條件為:亞甲基藍(lán)初始濃度為10mg/L、pH=9、反應(yīng)溫度為20℃、電流密度為5mA/cm~2,降解60min對(duì)亞甲基藍(lán)去除率達(dá)100%。
【學(xué)位授予單位】：蘇州科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O646.54;O643.32
【圖文】：

圖 1.1 三種 TiO2同質(zhì)異相體的結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1.1 Schematic drawing of polymorphs of TiO2子-空穴復(fù)合速率影響 TiO2催化劑的催化性能以外，還有很劑的性能產(chǎn)生影響，關(guān)于這方面的報(bào)道很多，但是由于缺乏的實(shí)驗(yàn)條件等，得出的結(jié)論存在較大差異[37-39]。但通過(guò)對(duì)前結(jié)出一些一般性的結(jié)論。素：（1）TiO2的晶粒尺寸：一般認(rèn)為當(dāng)晶粒尺寸足夠小時(shí)會(huì)米尺寸的 TiO2催化劑具有量子尺寸效應(yīng)，電荷遷移速率更快劑的催化性能[40]。但是固定態(tài) TiO2催化劑會(huì)由于晶粒過(guò)于晶界是電子-空穴復(fù)合中心，晶界增多易增加電子-空穴復(fù)合影響導(dǎo)電性能的因素之一[41]。因此如何協(xié)調(diào)兩者，尋得一個(gè)全面的研究。iO2的比表面積：比表面積越大能提供的反應(yīng)活性位點(diǎn)也就越也使得材料吸附能力增強(qiáng)，有助于有機(jī)物吸附到電極表面化劑常見(jiàn)三種維度結(jié)構(gòu)，包括零維的納米顆粒[42-44]；一維的

減小復(fù)合幾率；第三種是將不同帶隙寬度的半導(dǎo)復(fù)合半導(dǎo)體。貴金屬沉積金屬沉積能夠引起載流子由半導(dǎo)體向金屬遷移，一的功函數(shù)，換言之金屬的費(fèi)米能級(jí)要低于半導(dǎo)體的子和空穴遷移。電子從費(fèi)米能級(jí)高的向費(fèi)米能級(jí)低導(dǎo)體遷移到貴金屬上，使得負(fù)電荷聚集在貴金屬端而形成肖特基勢(shì)壘（Schottky barrier）[50]。電子在獲，使得光生空穴得以在材料內(nèi)自由移動(dòng)，如圖 1空穴有效分離，有利于催化劑催化性能的提高。目t[51、52]、Ag[53]、Au[54]、Ru[55]、Ir[56]、Pd[57]等。Ye 沉積 Pd 量子點(diǎn)，TiO2和 Pd 之間形成 Schottky 淺勢(shì)米管催化劑表現(xiàn)出活躍的光電催化活性。

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2742605