【摘要】：硅氫加成反應(yīng)是制備各種有機(jī)硅單體與聚合物的一種主要方法,且該方法具有條件溫和,操作簡(jiǎn)單,副產(chǎn)物少等優(yōu)點(diǎn)。硅氫加成反應(yīng)中最常用的催化劑是Speier催化劑、Karstedt催化劑、Wilkinson催化劑等貴金屬催化劑。雖然這些催化劑催化活性高,但其高昂價(jià)格,不可回收等缺點(diǎn)仍未得到解決。過(guò)渡金屬鐵、鈷、鎳、鈦等是一類具有高活性的非貴金屬催化劑,本文在前人的研究基礎(chǔ)上,利用簡(jiǎn)單的鈦、鎳配合物在添加劑或者有機(jī)磷配體的作用下催化烯烴硅氫加成,取得了較好催化效果。具體方法為:(1)將Cp_2TiCl_2在金屬釤(Sm)、LiAlH_4、KO~tBu的作用下,催化直鏈烯烴與含氫硅烷反應(yīng);鈦酸四乙酯Ti(OEt)_4單獨(dú)催化不同烯烴與硅烷的反應(yīng)。(2)將本組制備的有機(jī)磷配體或商業(yè)上買來(lái)的三苯基膦直接作為配體,與NiCl_2在室溫下直接配位得到磷-鎳配合物,并通過(guò)X-單晶衍射等方法表征了其結(jié)構(gòu)。將該系列配合物用于催化不同烯烴與含氫硅烷反應(yīng)。考察了不同烯烴和含氫硅烷、催化劑量和配比、反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度等對(duì)各催化體系的影響。結(jié)果表明,本文設(shè)計(jì)的催化劑能在簡(jiǎn)單操作條件下高效地催化直連烯烴與Ph_2SiH_2、PhMeSiH_2等二級(jí)含氫硅烷反應(yīng),尤其是本論文合成的有機(jī)磷鎳配合物,催化直鏈烯烴硅氫加成β-選擇性達(dá)100%,在工業(yè)上具有潛在應(yīng)用價(jià)值。
【學(xué)位授予單位】：杭州師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O621.251
【圖文】：

反應(yīng)轉(zhuǎn)化率及選擇性隨反應(yīng)時(shí)間的變化

Cp2TiCl2、LiOtBu、Ph2SiH2反應(yīng)液29SiNMR譜圖

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本文編號(hào)：2735135